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不同林分类型土壤及主要组分对重金属吸附特征研究

作　者: 朱丽珺
导　师: 张金池
学　校: 南京林业大学
专　业: 水土保持与荒漠化防治
关键词: 土壤有机质 CEC pH 重金属膨润土胡敏酸水合锰氧化物吸附模型
分类号: S714
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

浙江安吉主要植被类型土壤作为研究载体，用以探求土壤不同组分与重金属之间的吸附机理，研究土壤有机质含量、阳离子交换量（CEC）、pH值及土壤颗粒组成对土壤吸附重金属Cu²⁺的影响。以土壤中主要成分黏土矿物（膨润土为代表）、腐殖质（胡敏酸代表）和水合锰氧化物为吸附材料，采用等温吸附法，分别研究重金属铜、铅、镉、镍在不同吸附剂中的吸附特征。研究双组分金属离子共存于吸附剂中的竞争吸附性能。研究结果表明：（1）不同植被类型土壤中，落叶栎林对Cu²⁺的吸附量最大，灌木林次之，茶林与常绿苦槠-青冈混交林居中，毛竹林与湿地松林吸附量最小；不同层次土壤对Cu²⁺的吸附量随土层深度增加而减少。（2）土壤有机质含量和CEC是影响供试土壤Cu²⁺吸附量的主要因素。建立了土壤有机质含量和CEC与土壤Cu²⁺吸附量的关系模型：Y(Cu²⁺吸附量)=39.65+1.57X₁（有机质含量）+3.65 X₂（CEC）（3）膨润土对Cu²⁺、Pb²⁺的吸附明显强于Cd²⁺、Ni²⁺，吸附强度大小顺序为pb²⁺＞Cu²⁺＞Ni²⁺＞Cd²⁺，对pb²⁺的吸附量约十倍于Cd²⁺。Langmuir、Freundlich和Temkin方程对这4种金属离子等温吸附的拟合均呈极显著关系。但Temkin等温式拟合Cu²⁺、Pb²⁺和Cd²⁺最佳，Ni²⁺最适合的方程为Freundlich。（4）胡敏酸对Cu²⁺的吸附强度要大于对Pb²⁺和对Cd²⁺的吸附。吸附强度顺序为Cu²⁺＞Pb²⁺＞Cd²⁺。Langmuir、Freundlich和Temkin方程对Pb²⁺、Cd²⁺的吸附呈显著关系，但其中Freundlich方程为最佳拟合方程：对Cu²⁺的吸附，Langmuir等温式拟合程度最高，Freundlich方程其次，Temkin方程则不适合。（5）红外光谱图显示，胡敏酸与Pb²⁺的结合点主要发生在酚羟基部位，与Cd²⁺的结合点主要发生在芳环上的羧基部位，而Cu²⁺与胡敏酸的结合则羧基和酚羟基都能发生。（6）水合锰氧化物中，δ-MnO₂对Pb²⁺的吸附强度高于无定型MnO₂对Pb²⁺的吸附，吸附量前者是后者的1.5倍。这是因为δ-MnO₂的晶粒小，结晶性差，比表面大，并含有表面羧基和晶胞结晶水，比无定型MnO₂能提供更多的吸附点位。（7）δ-MnO₂对pb²⁺的吸附强度要远大于Cu²⁺和Cd²⁺，吸附强度顺序为pb²⁺＞＞Cu²⁺≥Cd²⁺。Langmuir、Freundlich和Temkin方程对Pb²⁺的吸附均呈显著关系，其中Temkin方程为最佳拟合方程：对Cu²⁺的吸附Freundlich方程的拟合程度高于Temkin方程，Langmuir方程不适合：而Cd²⁺的吸附则是Langmuir方程拟合最佳，Freundlich和Temkin方程方程则不适合。（8）不同pH值对δ-MnO₂、胡敏酸、膨润土与重金属的作用影响相似。低pH值均不利于吸附剂对重金属离子的吸附，随着pH值的增加，不论吸附量还是吸附率都呈上升趋势，但吸附剂材料不同曲线上升趋势不尽相同。（9）双组分离子竞争吸附表明，δ-MnO₂、胡敏酸、膨润土对Pb²⁺、Cd²⁺、Cu²⁺均具有“选择性吸附”。双组分离子共存时，吸附剂对某一金属的吸附量均要低于单一离子存在时的吸附量。金属离子两两共存的竞争作用大小在不同的吸附剂中呈现不同的结果，但共性是Pb²⁺在三种吸附剂中均表现出更强的竞争能力。（10）同一元素在不同吸附剂中的单位吸附量作比较分析，显示δ-MnO₂对Pb²⁺、Cd²⁺、Cu²⁺的吸附量要大大高于胡敏酸和膨润土对相应离子的吸附量。这可能是由于δ-MnO₂不仅与金属离子产生表面吸附，而且在晶体内部也提供吸附点位与离子结合。更进一步机理有待以后继续研究。（11）以膨润土对Pb²⁺和Cu²⁺双组分离子竞争吸附为例，建立竞争吸附模型。传统IAS和LCA模型在高浓度时不适用本实验。对LCA模型引入一个修正系数P_i，用修正LCA模型对膨润土与pb²⁺、Cu²⁺双组分离子竞争吸附进行模拟，得到较好结果。

全文目录

致谢  3-4
摘要  4-6
Abstract  6-12
前言  12-14
第一章国内外研究进展  14-22
  1.1 土壤对重金属吸附的研究  14-15
  1.2 黏土矿物对重金属吸附的研究  15-16
  1.3 腐殖质对重金属吸附的研究  16-17
  1.4 氧化物胶体对重金属吸附的研究  17-18
  1.5 重金属吸附影响因素的研究  18-19
  1.6 竞争吸附的研究  19-22
第二章材料与方法  22-30
  2.1 样品采集与处理  22-23
  2.2 实验分析方法  23-24
    2.2.1 土壤理化性质  23
    2.2.2 吸附剂的化学表征  23-24
  2.3 实验设计方法  24-29
    2.3.1 重金属元素的选择  24-25
    2.3.2 吸附实验的处理  25-29
  2.4 实验试剂  29
  2.5 数据分析方法  29-30
第三章主要植被类型土壤吸附性能比较  30-41
  3.1 不同植被类型、不同土层深度吸附量比较  30-34
    3.1.1 不同样地土壤吸附量比较  30-32
    3.1.2 土壤吸附重金属垂直变化规律分析  32-33
    3.1.3 双因素方差分析  33-34
  3.2 土壤理化性质对重金属吸附性能的影响  34-41
    3.2.1 土壤有机质含量对重金属吸附的影响  34-35
    3.2.2 土壤阳离子交换量对重金属吸附的影响  35-36
    3.2.3 土壤pH值对重金属吸附的影响  36-37
    3.2.4 土壤颗粒组成对重金属吸附的影响  37-39
    3.2.5 各理化性质对重金属吸附影响综合分析  39-41
第四章黏土矿物对重金属吸附机理研究  41-52
  4.1 膨润土的化学表征  41-44
    4.1.1 基本理化性质分析  41-42
    4.1.2 红外光谱分析  42
    4.1.3 热重-差热分析  42-43
    4.1.4 X-衍射分析  43-44
  4.2 膨润土对不同金属离子等温吸附研究  44-49
    4.2.1 膨润土对Cu~(2+)、Pb~(2+)、Cd~(2+)、Ni~(2+)等温吸附  44-46
    4.2.2 膨润土对Cu~(2+)、Pb~(2+)、Cd~(2+)、Ni~(2+)吸附量比较  46-47
    4.2.3 膨润土对Cu~(2+)、Pb~(2+)、Cd~(2+)、Ni~(2+)等温吸附模型  47-49
  4.3 不同初始浓度对金属离子吸附的影响  49-50
  4.4 不同pH值对金属离子吸附的影响  50-52
第五章腐殖质对重金属吸附机理研究  52-66
  5.1 胡敏酸的表征  52-54
    5.1.1 胡敏酸的红外图谱  52-53
    5.1.2 官能团分析  53
    5.1.3 热重分析  53-54
  5.2 HA与重金属反应的红外图谱  54-56
    5.2.1 HA与Pb~(2+)反应  54-55
    5.2.2 HA与Cd~(2+)反应  55-56
    5.2.3 HA与Cu~(2+)反应  56
  5.3 HA对重金属的等温吸附  56-62
    5.3.1 HA对铅的吸附  56-58
    5.3.2 HA对镉的吸附  58-60
    5.3.3 HA对铜的吸附  60-62
  5.4 不同pH值影响下重金属的吸附特征  62-66
    5.4.1 不同pH值影响下胡敏酸对铅离子的吸附特征  62-63
    5.4.2 不同pH值影响下胡敏酸对镉离子的吸附特征  63-64
    5.4.3 不同pH值影响下胡敏酸对铜离子的吸附特征  64-66
第六章水合锰氧化物对重金属吸附机理研究  66-83
  6.1 MnO_2的表征  66-67
    6.1.1 X衍射分析  66-67
    6.1.2 表面官能团  67
  6.2 两种形态的二氧化锰对金属离子的吸附研究  67-74
    6.2.1 δ-MnO_2对铅离子的吸附等温线  67-69
    6.2.2 无定型MnO_2对铅离子的吸附等温线  69-71
    6.2.3 δ-MnO_2在不同pH值下对铅的吸附效果  71-72
    6.2.4 无定型MnO_2在不同pH值下对铅的吸附效果  72-73
    6.2.5 pH对两种不同形态二氧化锰吸附影响的比较  73-74
  6.3 不同盐浓度影响下重金属吸附的有效性  74-77
    6.3.1 δ-MnO_2在不同盐浓度下对铅的吸附效果  74-75
    6.3.2 无定型MnO_2在不同盐浓度下对铅的吸附效果  75-76
    6.3.3 不同盐浓度影响下两种二氧化锰对铅吸附的比较  76-77
  6.4 δ-MnO_2对铜、镉离子的吸附研究  77-80
    6.4.1 δ-MnO_2对铜的吸附等温线  77-79
    6.4.2 δ-MnO_2对镉的吸附等温线  79-80
  6.5 不同pH值影响下δ-MnO_2对铜、镉吸附的有效性  80-83
    6.5.1 δ-MnO_2在不同pH值下对铜的吸附效果  80-81
    6.5.2 δ-MnO_2在不同pH值下对镉的吸附效果  81-83
第七章不同组分对重金属吸附性能比较  83-96
  7.1 不同组分对重金属等温吸附比较  83-86
    7.1.1 对铅的等温吸附  83-84
    7.1.2 对铜的等温吸附  84-85
    7.1.3 对镉的等温吸附  85-86
    7.1.4 不同组分对重金属吸附聚类分析  86
  7.2 双表面吸附理论对不同组分重金属吸附的分析  86-91
  7.3 pH值对不同组分吸附重金属的影响  91-94
    7.3.1 对铅的影响  91-93
    7.3.2 对铜的影响  93
    7.3.3 对镉的影响  93-94
  7.4 不同组分对重金属吸附机理探讨  94-96
第八章双组分金属离子竞争吸附研究  96-112
  8.1 双组分金属离子在膨润土中的竞争吸附  96-100
    8.1.1 铅和铜竞争吸附研究  96-97
    8.1.2 镉和铜竞争吸附研究  97-99
    8.1.3 镍和铜竞争吸附研究  99-100
  8.2 双组分金属离子在胡敏酸中的竞争吸附  100-104
    8.2.1 铅和铜竞争吸附研究  100-101
    8.2.2 镉和铜竞争吸附研究  101-102
    8.2.3 铅和镉竞争吸附研究  102-104
  8.3 双组分金属离子在δ-MnO_2中的竞争吸附  104-107
    8.3.1 铅和铜竞争吸附研究  104-105
    8.3.2 镉和铜竞争吸附研究  105-106
    8.3.3 镉和铅竞争吸附研究  106-107
  8.4 双组分竞争吸附模型的研究  107-112
    8.4.1 模型建立与求解  107-108
    8.4.2 模型修正及检验  108-110
    8.4.3 计算机模拟  110-112
第九章结论和建议  112-116
  9.1 结论  112-115
  9.2 建议  115-116
参考文献:  116-124
详细摘要  124-132

不同林分类型土壤及主要组分对重金属吸附特征研究

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