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从高铝粉煤灰中提取氧化铝等有用资源的研究

作　者: 张战军
导　师: 赫英
学　校: 西北大学
专　业: 地球化学
关键词: 高铝粉煤灰 内蒙古中西部 氧化铝 非晶态SiO2 Ga
分类号: TF821
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


高铝粉煤灰是近年来在我国内蒙古中西部地区发现的一种粉煤灰新类型，其Al2O3含量高达50％左右，相当于我国中级品位铝土矿中氧化铝的含量。根据高铝粉煤灰的资源特性结合市场需求，确定了对高铝粉煤灰中Al2O3、SiO2以及Ga2O3等有用资源逐级提取，最后将剩余产物生产建材的资源化利用方案。本文运用地质学的研究方法，研究高铝粉煤灰的形成和特性及其后续提取氧化铝过程中的物质演化规律和内在机理，旨在为高铝粉煤灰资源化利用技术路线的制定奠定基础。利用光学和电子显微镜、X-射线衍射、化学分析、ICP-MS分析、29Si魔角旋转核磁共振、TGA-DTA分析等手段，综合运用地球化学、矿物学、煤田地质学、煤燃烧学、物理化学以及冶金化工等多个学科的理论知识，从分析高铝粉煤灰的物质来源和成因入手，对产生高铝粉煤灰的燃煤煤种—内蒙古准格尔煤田晚古生代烟煤进行无机地球化学特征研究，发现高铝粉煤灰来源于煤中赋存的细分散状勃姆石和高岭石矿物，而这些矿物的形成由当时特殊的地质和地球化学条件所决定；对高铝粉煤灰的显微结构、物相组成、化学组成以及部分主微量元素在不同物相或物相组合中的分布规律的研究表明，高铝粉煤灰中不仅富含氧化铝，而且富集微晶莫来石及非晶SiO2和稀有分散元素Ga等有益组分，是一种十分宝贵的再生矿产资源；根据这些特性确定了高铝粉煤灰逐级提取氧化铝等有用资源的总体技术路线如下：先用高浓度NaOH对高铝粉煤灰进行低温脱硅以进一步提高粉煤灰的Al／Si比，脱硅液用于制备白炭黑，然后再用碱石灰烧结法从脱硅粉煤灰中提取氧化铝。通过系列正交实验，获得了高铝粉煤灰预脱硅和提取氧化铝等关键工艺的物理化学条件和参数，结果表明：1)粉煤灰的最佳脱硅条件为：NaOH的浓度为25％，灰碱质量比为1∶0.5，一反应温度95℃，反应时间4小时。经最佳条件反应之后，SiO2提取率达41.8％。经该条件处理后高铝粉煤灰中Al2O3的含量由48.5％增加到了57.38％，Al／Si质量比由原来的1.28提高到了2.39。2)脱硅高铝粉煤灰的最佳焙烧条件为：钙比为2∶1，钠比0.95∶1，焙烧温度1150℃，保温时间60分钟。熟料中铝酸钠的最佳水溶出条件为：温度70℃、溶出时间10分钟。在上述条件下，在实验室制备出了成分指标达到或者超过了行业标准的白炭黑和氧化铝，其中Al2O3的提取率超过90％；对粉煤灰玻璃相与NaOH之间的灰—碱反应动力学以及脱硅粉煤灰—碳酸钠—碳酸钙体系的焙烧机理和反应热力学进行了探讨研究；最后，以整个工艺过程中的主要物质演化为主线，分析了高铝粉煤灰中的Ga及U、Th、Pb、Cr等有毒有害元素在该主线中的迁移规律，为Ga2O3与Al2O3、SiO2的逐级提取及这些有毒有害元素在生产过程中对人或环境的潜在危害进行防治提供了科学依据。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-11
第一章 绪论  11-24
  第一节 研究背景与意义  11-18
    一 国内外粉煤灰的大量产生、堆积及其对环境的污染  11-12
      (一) 粉煤灰的大量产生  11
      (二) 粉煤灰对环境的危害  11-12
    二 铝资源需求的迅猛增长及优质铝土矿的供应危机  12-13
    三 高铝粉煤灰作为氧化铝提取对象的可能性  13-14
    四 研究现状  14-16
      (一) 粉煤灰综合利用简介  14
      (二) 从粉煤灰中提取氧化铝的研究进展及存在问题  14-16
    五 选题意义  16-18
  第二节 研究内容与工作量  18-22
    一 研究思路、方法与手段  18-19
      (一) 研究思路  18
      (二) 研究方法  18-19
      (三) 研究手段  19
    二 研究内容与主攻方向  19-20
    三 工作流程与工作量  20-22
  第三节 创新点及所取得的主要成果  22-24
    一 创新点  22
    二 主要成果  22-24
第二章 高铝粉煤灰的成因及其物理化学特性  24-53
  第一节 准格尔煤的无机地球化学特征研究  24-33
    一 准格尔煤田的地质背景  24-26
    二 准格尔煤中矿物赋存特征  26-29
    三 准格尔煤富集高铝矿物的地质成因探讨  29-33
      (一) 准格尔煤田的地质成因简介  29-30
      (二) 准格尔煤中富集高铝矿物的地球化学成因探讨  30-33
  第二节 高铝粉煤灰的形成机理  33-37
    一 煤中常见矿物在煤燃烧过程中的演化行为  33-35
      (一) 煤燃烧过程中亚微米颗粒的形成  33-34
      (二) 残灰颗粒的形成  34-35
    二 该类高铝粉煤灰的形成机理分析  35-37
      (一) 高铝粉煤灰中主要矿物的形成机理  35-36
      (二) 玻璃相的形成  36-37
  第三节 高铝粉煤灰的物理化学特性  37-46
    一 显微形态  37-39
    二 化学成分  39
    三 物相组成  39-44
      (一) 晶体矿物组成  40-41
      (二) 玻璃相的结构特点及主要组成  41-44
    四 小结  44-46
  第四节 部分主微量元素在高铝粉煤灰中的分布规律  46-53
    一 研究方法  46
    二 实验过程  46-47
      (一) 高铝粉煤灰中铁质微珠、莫来石-刚玉相以及玻璃相的分离  46-47
      (二) 分离后的相关测试  47
    三 结果及讨论  47-51
      (一) 高铝粉煤灰的相(或相组合)划分  47
      (二) 玻璃相分离方案的制定  47-48
      (三) 部分主微量元素在高铝粉煤灰中的分布规律  48-51
    四 讨论  51-53
第三章 提取高铝粉煤灰氧化硅和氧化铝的实验研究  53-84
  第一节 总体技术路线的制定  53-55
  第二节 从高铝粉煤灰中提取非晶态SiO_2(预脱硅)的实验研究  55-63
    一 实验  55-57
      (一) 主要仪器和设备  55-56
      (二) 预脱硅反应的正交实验条件设计  56
      (三) 实验步骤  56-57
    二 结果及讨论  57-61
      (一) SiO_2提取率随反应时间及灰/碱质量比的变化规律  57
      (二) SiO_2提取率随高铝粉煤灰细磨粒度的变化规律  57-58
      (三) 高铝粉煤灰预脱硅前后物理化学性能的变化  58-61
    三 所制白炭黑的物理化学性能  61-63
  第三节 利用脱硅高铝粉煤灰制备铝酸钠溶液的实验研究  63-77
    一 研究思路与方法  63-64
    二 主要仪器及设备  64
    三 实验步骤  64-65
    四 结果及讨论  65-77
      (一) 粉煤灰与添加剂之间配比的确定  65-66
      (二) NCA体系在1050℃不同保温时间下的物相演化规律  66-68
      (三) NCA体系在1050℃不同保温时间下显微形态的变化  68-69
      (四) 熟料的水溶出  69-71
      (五) 焙烧条件的优化  71-72
      (六) 相关因素对焙烧效果的影响  72-77
  第四节 由NaAlO_2溶液制备冶金级Al_2O_3的实验研究  77-80
    一 由NaAlO_2粗液制备冶金级Al_2O_3的工艺简介  77-78
      (一) 铝酸钠粗液的深度脱硅  77-78
      (二) 铝酸钠精化液的二氧化碳分解  78
      (三) Al(OH)_3煅烧  78
    二 实验室制备氧化铝的主要步骤及结果  78-80
  第五节 工艺技术可行性及效益初步分析  80-84
    一 可行性分析  80-82
      (一) 优点  81-82
      (二) 缺点  82
    二 效益初步分析  82-84
第四章 提取高铝粉煤灰中SiO_2与Al_2O_3的机理研究  84-97
  第一节 高铝粉煤灰预脱硅过程中的相关机理分析  84-89
    一 细磨对于高铝粉煤灰脱硅反应的促进作用  84
    二 NaOH浓度对SiO_2提取率影响的内在机理分析  84-86
    三 SiO_2提取率随时间变化规律的机理分析  86-87
    四 NaOH与高铝粉煤灰的反应动力学研究  87-89
  第二节 脱硅高铝粉煤灰的焙烧机理研究  89-97
    一 碱金属、碱土金属元素氧化物与高铝粉煤灰的作用机理分析  89-91
      (一) 高铝粉煤灰的价键结构特点  89-90
      (二) 碱金属元素氧化物与高铝粉煤灰的作用机理  90
      (三) 碱土金属元素氧化物与高铝粉煤灰之间的作用机理  90-91
    二 NCA体系焙烧过程中主要化学反应的确定及其热力学分析  91-95
      (一) 莫来石及中间产物NaAlSiO_4参与的系列反应  91-95
      (二) 刚玉与Na_2CO_3之间的反应  95
    三 NCA生料体系的TGA-DTA分析  95-97
第五章 高铝粉煤灰资源化利用过程中物质的演化规律  97-105
  第一节 物相演化  97-99
    一 高铝粉煤灰→脱硅高铝粉煤灰  97
    二 脱硅高铝粉煤灰→焙烧熟料  97-98
    三 焙烧熟料→硅钙渣  98-99
  第二节 部分主微量元素的迁移规律  99-105
    一 部分主量元素的迁移规律  99-100
      (一) 高铝粉煤灰→脱硅高铝粉煤灰  99
      (二) 脱硅高铝粉煤灰→焙烧熟料  99
      (三) 焙烧熟料→硅钙渣  99-100
    二 部分微量元素的迁移规律  100-105
      (一) Ga的迁移规律  100-103
      (二) 部分有毒有害元素的迁移规律  103-105
第六章 结语  105-106
  一 主要结论  105-106
  二 存在的问题与今后工作的建议  106
参考文献  106-114
附图  114-115
证明  115-116
致谢  116

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中图分类: > 工业技术 > 冶金工业 > 有色金属冶炼 > 轻金属冶炼 > 铝
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