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乙烯酮的光解动力学研究和CO-HCI碰撞传能中的量子干涉效应实验研究

作　者: 刘杰
导　师: 杨学明；沙国河
学　校: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
专　业: 物理化学
关键词: 乙烯酮 光解 离子速度成像 量子干涉效应 干涉相位角
分类号: O621.13
类　型: 博士论文
年　份: 2005年
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内容摘要


乙烯酮分子的光解反应作为研究单分子解离的模型系统具有重要的理论和实际意义。作者在论文工作期间利用离子速度成像方法研究了乙烯酮分子在208nm、213nm 和218nm 三个解离波长的光解动力学。得到了光解产物CO 在不同振转态的角分布和平动能分布。主要结论如下:（1）光解碎片CO 在208nm、213nm 两个解离波长下不同振转态的平动能分布没有明显地差别,而其不同振转态的各向异性参数β却有明显地不同。在CO 较低的转动态,各向异性参数β<0;而在CO 较高的转动态,β>0。这种观测到的各向异性的转动相关,我们认为是由乙烯酮分子的1B1激发态与1A2激发态之间沿着CS-I 对称性坐标的特殊的锥形交叉引起的。（2）乙烯酮分子在218nm 光解的主要通道是产生CH2（a1A1） + CO（X1Σ+）产物通道。同时产生CH2（b1B1） + CO（X1Σ+） 和CH2（X3B1）+CO（X1Σ+）产物通道也可能存在。作者在论文工作期间同时进行了另一项重要的实验工作:CO-HCl 体系碰撞传能中的量子干涉效应的实验研究。本论文将报道我们对CO （A1Π, v=0/e3Σ-, v=1）与极性较强的HCl 碰撞传能过程中量子干涉效应的实验研究。实验中得到的在初态为J=12 和J=13、△J = ±1的传能过程中的干涉相位角分别为101°±3°和110°±5°。这是实验上首次发现干涉相位角大于90°的现象。

全文目录


第一章 引言  9-21
  参考文献  17-21
第二章 光解动力学的基本理论和实验技术  21-37
  2.1 光解反应的分类  21-26
  2.2 光解动力学中的标量关系  26-27
    2.2.1 能量分配  26-27
    2.2.2 光解通道及分支比  27
  2.3 光解动力学中的矢量关系  27-30
    2.3.1 E-μ-V关联  28-29
    2.3.2 E-μ-J关联  29-30
    2.3.3 V-J关联  30
  2.4 研究光解动力学的几种实验技术  30-35
    2.4.1 发射光谱和激光诱导荧光(LIF)  31
    2.4.2 共振增强多光子电离(REMPI)  31
    2.4.3 多普勒光谱(Doppler Profile)  31-32
    2.4.4 时间飞渡谱(TOF)  32-33
    2.4.5 离子成像技术(Ion Imaging)  33-35
  参考文献  35-37
第三章 实验装置与数据处理方法  37-51
  3.1 实验装置  37-45
    3.1.1 真空系统  41-42
    3.1.2 离子光学系统  42-43
    3.1.3 检测系统  43-44
    3.1.4 激光器  44
    3.1.5 时序控制  44-45
    3.1.6 样品制备  45
  3.2 数据采集与处理方法  45-50
    3.2.1 质谱信号  45-47
    3.2.2 REMPI光谱  47-48
    3.2.3 离子成像  48-50
  参考文献  50-51
第四章 CH_2CO 208、21311m光解动力学研究  51-81
  4.1 实验条件  51-52
  4.2 结果与分析  52-71
    4.2.1 CO共振多光子电离谱  52-55
    4.2.2 CO (X~1Σ_+, v = 0 )产物通道  55-64
    4.2.3 CO (X~1Σ_+, v = 1 )产物通道  64-71
  4.3 讨论  71-77
  4.4 小结  77-78
  参考文献  78-81
第五章 CH_2CO 218nm光解动力学研究  81-96
  5.1 实验条件  81-82
  5.2 结果与分析  82-92
    5.2.1 CO共振多光子电离谱  82-84
    5.2.2 CO (X~1Σ_+ )产物平动能分布  84-88
    5.2.3 CO (X~1Σ_+ )产物角分布  88-92
  5.3 讨论  92-93
  5.4 小结  93-94
  参考文献  94-96
第六章 CO-HCl碰撞传能中的量子干涉效应实验研究  96-121
  6.1 引言  96-99
  6.2 实验装置与数据处理方法  99-109
    6.2.1 CO A~1 Π(v=0)与e3~Σ~-(v=1)转动能级之间的微扰  99-103
    6.2.2 实验装置  103-108
    6.2.3 从OODR实验中求得绝对传能截面的方法  108-109
  6.3 实验结果和讨论  109-117
    6.3.1 CO(A/e)-HCl(X)碰撞传能过程中的量子干涉效应  109-115
    6.3.2 干涉相位角θ_(ST) 的物理意义  115-117
  6.4 小结  117-119
  参考文献  119-121
作者简介和发表文章目录  121-123
致谢  123

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化学理论、物理有机化学 > 有机化学结构理论
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