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溴化物光解动力学的离子速度成像研究

作　者: 郑秋莎
导　师: 张冰
学　校: 中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）
专　业: 原子与分子物理
关键词: 光解离子速度成像正溴辛烷 3-溴吡啶
分类号: O561
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
下　载: 62次
引　用: 1次
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内容摘要

溴化物的光解已成为十分活跃的研究领域，一方面是由于溴化物的光解产物溴对臭氧层的破坏，另一方面是由于溴化物光解研究的理论意义。在溴化物光解研究中，不同基团的取代效应非常明显，如溴代烷烃的光解机理一般是直接解离过程，而溴代芳香烃的解离机理一般是预解离过程。离子速度成像技术是将光解产物在空间的分布在一个二维探测器上进行成像，同时获得产物的角度分布和能量分布。与传统的平动能谱技术比较具有设备简单、操作方便、结果直观的特点，已经成为研究分子反应动力学的一种有效手段。本文介绍了离子速度成像技术的基本原理和实验装置，并利用该方法研究了卤代烷烃（正溴辛烷）和芳香性杂环化合物（3-溴吡啶）的光解动力学。主要研究内容如下：1、利用离子速度成像技术测量了长链的正溴辛烷分子(C₈H₁₇Br)在234 nm处光解产物Br^*和Br的速度图像。我们得到了它们的相对量子产率、能量分布和角度分布，并计算了不同解离通道的比例。实验发现C₈H₁₇Br解离主要来自排斥态（nσ^*）的直接解离，解离过程中大部分能量都转化为内能，该能量分配可以较好地用软反冲模型来解释，并分析了这种能量分配跟烷基的大小有关。2、利用离子速度成像技术测量了3-溴吡啶分子（C₅H₄NBr）在231-266nm处光解产物Br^*与Br的速度分布。从速度分布可以看出Br^*通道只有一个速度通道，而Br通道存在三个速度通道。根据对实验数据的分析，我们得到了C₅H₄NBr可能存在的解离通道：光解产物中快速的Br原子来自束缚态（ππ^*）向排斥态（nσ^*）的预解离过程，或者是来自排斥态（nσ^*）的直接解离；而慢速的Br原子则可能是（ππ^*）态系内转换的结果。

全文目录

内容摘要  4-5
Abstract  5-10
第一章绪言  10-26
  1.1 光解  10-11
  1.2 光解动力学的基本问题  11-17
  1.3 光解动力学的研究方法及意义  17-21
  1.4 本论文研究的意义及主要工作  21-22
  参考文献  22-26
第二章离子速度成像技术概述  26-41
  2.1 离子速度成像的基本原理  26-27
  2.2 离子速度成像相关的技术  27-32
    2.2.1 飞行时间质谱  27-28
    2.2.2 共振增强多光子电离  28-29
    2.2.3 离子透镜  29-31
    2.2.4 反 Abel 变换  31-32
  2.3 离子速度成像技术的应用  32-34
  参考文献  34-41
第三章离子速度成像实验装置  41-52
  3.1 离子速度成像实验装置  41-48
    3.1.1 真空系统  41-42
    3.1.2 超声分子束进样系统  42-44
    3.1.3 离子透镜  44
    3.1.4 激光光源  44-45
    3.1.5 信号探测系统  45-46
    3.1.6 数据采集系统  46-47
    3.1.7 时序控制系统  47-48
  3.2 数据处理  48-51
  参考文献  51-52
第四章正溴辛烷在 234 nm 激光下的光解动力学研究  52-61
  4.1 引言  52-53
  4.2 实验  53
  4.3 实验结果和分析讨论  53-59
    4.3.1 C_8H_(17)Br 分子的光解离过程  53-54
    4.3.2 相对量子产率  54-55
    4.3.3 角度和能量分布  55-57
    4.3.4 分析与讨论  57-59
  4.4 小结  59-60
  参考文献  60-61
第五章 3—溴吡啶在 231-266nm 激光下的光解动力学研究  61-70
  5.1 引言  61-63
  5.2 实验  63
  5.3 实验结果与分析讨论  63-68
  5.4 小结  68
  参考文献  68-70
第六章结论与展望  70-71
硕士学位期间发表和完成的论文目录  71-72
致谢  72

溴化物光解动力学的离子速度成像研究

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