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Al-N共掺法生长p型ZnO及ZnO同质p-n结的制备

作　者: 诸葛飞
导　师: 叶志镇
学　校: 浙江大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: 半导体光电材料 p型ZnO Al-N共掺薄膜性能直流磁控溅射
分类号: TN304
类　型: 博士论文
年　份: 2005年
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内容摘要

ZnO是一种直接宽禁带半导体光电材料,室温禁带宽度为3. 37 eV,自由激子结合能高达60meV,远大于GaN的25 meV和ZnSe的22 mev。ZnO薄膜制备温度低,价格低廉,可以用块体ZnO作为衬底,而且抗射线辐射性好,这些优点使得ZnO成为一种极具发展和应用潜力的半导体材料,有望在不久的将来取代Ⅲ-Ⅴ族半导体材料,在短波长发光二极管、激光器、探测器和太阳能电池等众多领域得到广泛的应用。但是,p型ZnO制备的困难成为目前ZnO发展和应用的瓶颈。本征ZnO由于内部的大量施主型缺陷而呈n型导电性,采用Al、Ga,等Ⅲ族元素作为掺杂剂,人们已经制备出了性能较好的n型ZnO,但是,由于受主元素在ZnO中较低的固溶度、较深的受主能级、施主缺陷的自补偿等缘故,很难制备出优良的p型ZnO。在所有Ⅰ族和Ⅴ族的受主元素中,氮被认为是最好的p型掺杂元素,一些研究组以及作者实验室通过掺N已经得到了p型ZnO,但是N浓度都较低,电阻率偏大,即使制备出了N浓度很高、空穴浓度也很高的p型ZnO,放置一段时间后,空穴浓度也会下降,甚至转为n型。N在ZnO中掺杂浓度低以及不稳定是由于N的掺入会使ZnO薄膜的马德隆能升高。而理论预测,如果受主和施主按2:1的原子比同时掺入ZnO中会降低马德隆能,这样可以大幅升高受主元素在ZnO中的掺杂浓度,并且掺杂后的ZnO性能稳定。沿用这一思路,本文通过直流反应磁控溅射,在N2O和O2混合气氛中,采用Al和N共掺的方法制备出了p型ZnO薄膜,研究了衬底温度、靶材Al含量等生长条件对其性能的影响,在此基础上成功制备了ZnO同质p-n结,并且对p型ZnO的共掺机理作了详细的探讨。文中得出以下主要结果:1. 首次采用Al-N共掺的方法制备了p型ZnO薄膜,其中以N2O作为受主源,以Zn:Al合金作为溅射靶材。共掺ZnO薄膜表现出优良的沿(002) 方向的择优取向性,表面较平整,粒度均匀,厚约270 nm。Al-N共掺和单独掺N相比,所得p型ZnO的空穴浓度要高两个数量级以上,电阻率低一个数量级。文中制备的p型ZnO薄膜空穴浓度最高为1018cm-3量级,同时电阻率最低为101Ω cm量级,生长条件为:靶材中含Al 0. 4 at%,衬底温度500℃,气氛为纯N2O。2. 首次以In-Zn合金作为电极,分别以Al-N共掺ZnO(电阻率54 Ω cm)作为p型层,以掺Al的ZnO(电阻率5. 4×10-3 Ω cm)作为n型层,成功制备了ZnO同质p-n结,其开启电压为3 V,反向漏电流很小,电流达毫安量级,优于文献报道的以N作为p型层掺杂元素的ZnO同质p-n结。浙江大学博十学位论文 3.以本文和文献中报道的实验结果为依据,在现有理论的基础上,提出了关于共掺法制备p型ZnO的一些新观点: (a)采用共掺方法并且以N20作为受主源、Al作为施主源时,会发生以下反应:NZO+Al*NO十AIN,NO和AIN同时进入zno晶格,形成一种稳定的【ZN,All结构,其中,[Al一Nl对来自反应生成的AIN,Al原子次近邻位置的N来自反应生成的NO分子。以N作为受主元素时,只有采用共掺方法才能得到空穴浓度高、性能稳定的p型ZnO。 (b)室温下,ZnO薄膜中载流子迁移率是由电离杂质散射机制控制的。Al一N共掺p型ZnO较低的空穴迁移率是多余「Al一NI对的掺入和较差的晶体质量综合作用的结果。 (c)如果ZnO的晶体质量得到提高,zno中载流子迁移率就可以得到大幅改善,通过共掺的方法就可以制备出载流子浓度高并且迁移率也较高、性能稳定的p型zno薄膜。关键词:半导体光电材料,p型zno,Al一N共掺,薄膜性能,直流磁控溅射

全文目录

第一章绪论  9-35
  1． 1 ZnO的性质和用途  9
  1． 2 ZnO的研究进展  9-12
    1． 2． 1 结构性能的研究  9-10
    1． 2． 2 发光性能的研究  10-12
    1． 2． 3 电学性能的研究  12
  1． 3 ZnO中的缺陷和杂质  12-20
    1． 3． 1 本征ZnO中的缺陷  12-15
    1． 3． 2 ZnO中的杂质缺陷  15-20
  1． 4 p型ZnO及ZnO基p-n结的研究进展  20-28
    1． 4． 1 以Ⅴ族元素为受主源  21-24
    1． 4． 2 以Ⅰ族元素为受主源  24-25
    1． 4． 3 施主与受主共掺  25-27
    1． 4． 4 ZnO基异质p-n结的制备  27-28
  1． 5 本文的目的及研究内容  28-29
  参考文献  29-35
第二章直流反应磁控溅射制备Al-N共掺ZnO薄膜  35-42
  2． 1 S型枪直流反应磁控溅射设备  35-37
  2． 2 溅射靶材  37-38
  2． 3 ZnO薄膜生长衬底的选择和清洗  38
  2． 4 S型枪直流反应磁控溅射制备ZnO薄膜的工艺  38
  2． 5 ZnO薄膜物理性能测试  38-40
    2． 5． 1 物相组成与结构的表征方法  38
    2． 5． 2 表面形貌、晶粒尺寸和膜厚的测试方法  38-40
    2． 5． 3 薄膜的成分以及各元素化学态的测试  40
  2． 6 ZnO薄膜电学性能测试  40
  2． 7 ZnO薄膜光透射谱测试  40
  2． 8 Ⅰ-Ⅴ特性测试  40-41
  参考文献  41-42
第三章共掺ZnO薄膜的组织结构  42-53
  3． 1 薄膜中元素的成分  42-45
  3． 2 ZnO薄膜中晶粒的取向性  45-47
    3． 2． 1 溅射靶材中Al含量对取向性的影响  45
    3． 2． 2 生长气氛中N_2O分压比对取向性的影响  45-46
    3． 2． 3 衬底温度对取向性的影响  46-47
  3． 3 ZnO薄膜的表面形貌  47-51
    3． 3． 1 靶材中Al含量对表面形貌的影响  47-48
    3． 3． 2 衬底温度对表面形貌的影响  48-50
    3． 3． 3 生长气氛中N_2O分压比对表面形貌的影响  50-51
  3． 4 ZnO薄膜的截面形貌  51
  3． 5 小结  51-52
  参考文献  52-53
第四章共掺ZnO薄膜的电光学性能  53-71
  4． 1 共掺与非共掺对电光学性能的影响  53-55
  4． 2 衬底温度对电光学性能的影响  55-61
    4． 2． 1 衬底温度对薄膜导电类型和载流子浓度的影响  56-58
    4． 2． 2 衬底温度对ZnO薄膜迁移率的影响  58-59
    4． 2． 3 衬底温度对ZnO薄膜电阻率的影响  59-61
    4． 2． 4 衬底温度对ZnO／glass薄膜光学性能的影响  61
  4． 3 生长气氛中N_2O分压比对ZnO薄膜电光学性能的影响  61-64
    4． 3． 1 N_2O分压比对ZnO薄膜导电类型和载流子浓度的影响  62-63
    4． 3． 2 N_2O分压比对ZnO薄膜迁移率和电阻率的影响  63
    4． 3． 3 N_2O分压比对ZnO／glass薄膜光学性能的影响  63-64
  4． 4 溅射靶材中Al含量对电光学性能的影响  64-68
    4． 4． 1 靶材中Al含量对ZnO薄膜导电类型和载流子浓度的影响  65-67
    4． 4． 2 靶材中Al含量对ZnO薄膜迁移率的影响  67-68
    4． 4． 3 靶材中Al含量对ZnO／glass薄膜光学性能的影响  68
  4． 5 小结  68-69
  参考文献  69-71
第五章 ZnO同质p-n结的制备  71-84
  5． 1 p型和n型ZnO薄膜与In-Zn合金间的欧姆接触性能  71-77
    5． 1． 1 欧姆接触测试用单层n型和p型ZnO薄膜的制备  72-73
    5． 1． 2 ZnO薄膜表面In-Zn合金电极的制备  73-74
    5． 1． 3 退火前电极和薄膜的欧姆接触性能  74
    5． 1． 4 O_2中退火  74-75
    5． 1． 5 Ar气氛中退火  75-77
  5． 2 p-ZnO/n-Si与n-ZnO/p-Si异质p-n结的制备  77-78
  5． 3 ZnO同质p-n结的制备  78-79
  5． 4 本文制备的ZnO同质p-n结与文献报道结果的比较  79-82
  5． 5 小结  82-83
  参考文献  83-84
第六章 p型ZnO的共掺机理  84-96
  6． 1 Yamamoto的共掺理论  84-86
  6． 2 Y．F．Yan的共掺理论  86-87
  6． 3 共掺法制备p型ZnO的机理探讨  87-94
    6． 3． 1 载流子浓度  87-89
    6． 3． 2 迁移率  89-94
  6． 4 小结  94-95
  参考文献  95-96
第七章结论  96-98
致谢  98-99
博士期间发表的论文  99-100

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