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酸化膨润土负载金催化剂的制备及其催化性能的研究
作 者: 姚刘晶
导 师: 张荣斌
学 校: 南昌大学
专 业: 工业催化
关键词: Au催化剂 膨润土 CO氧化
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
高分散的Au催化剂对于CO低温完全氧化反应具有很高催化活性Au催化剂才成为人们的研究热点。目前用作Au催化剂载体的主要是:Tio2,Ceo2,ZnO,Fe2o3等,而以惰性载体负载Au催化剂较少。膨润土(Ben)廉价易得,是一种以蒙脱石为主要组分的粘土类矿物材料,由于蒙脱土具有良好的吸附性、吸水性、膨胀性、粘结性、阳离子交换性、触变性等一系列很有价值的特性,这些性质造就了改性膨润土成为催化新材料的可能性。本文以酸化膨润土为载体制备金催化剂,以一氧化碳氧化作为探针反应,考察了酸化膨润土负载金催化剂的催化性能。研究了不同酸种类和强度处理膨润土,金催化剂多种制备方法,活性组分金的不同负载量,以及焙烧温度和吸附时间等条件对催化剂性能的影响,而且对单金属Au与Au-Ce双金属催化剂进行了制备和催化性能比较。采用XRD、ICP、BET、CO-TPD、TEM等技术对催化剂中Au及其负载量、粒子大小和形态、比表面积孔径测定和吸附性能进行了表征。1.采用盐酸和硫酸对膨润土进行改性处理,将其作为载体,以浸渍法(IMP),沉积-沉淀法(DP),阳离子吸附法(CA)制备了一系列催化剂,考察了制备方法,载体,吸附时间和焙烧温度等条件对Au催化剂CO氧化性能的影响。结果表明,酸处理膨润土能得到比表面和孔径更大的载体材料,硫酸处理的膨润土相比盐酸结构优势更为突出,制备方法对催化剂性能有较大影响,与IMP, DP相比,CA法制备的催化剂具有更好的催化性能,在Au理论负载量相同,活性测试条件相同情况下,CA法制备的催化剂210℃能达到完全转化,LBen、YBen、SiO2三种载体中,由于膨润土的结构特点,LBen和YBen负载的Au催化剂性能优于Au/SiO2, Au负载量完全相同情况下,Au/LBen CO氧化活性高于Au/YBen, TEM的表征结果也与活性结果相符;以硫酸酸化膨润土作载体,阳离子吸附法制备催化剂情况下考察吸附时间和焙烧温度对催化剂活性的影响,在48h吸附金前体,450℃焙烧时得到的催化剂.Au/LBen_CA48450CO氧化活性最佳。2.选取硫酸酸化膨润土作为载体以沉积-沉淀法制备Au催化剂,考察酸强度对载体制备、Au负载量对催化剂活性的影响,研究了Au/SiO2、Au/LBen和Au-Ce/LBen催化剂一氧化碳氧化的性能。研究结果表明:30%硫酸处理的膨润土,比表面积最大且膨润土结构尚未被破坏,因此选取30%硫酸酸化膨润土作为催化剂载体;催化剂的性能随着活性组分Au含量的增加先增后减,在Au含量约为2.5%时催化性能最佳;添加Ce作为助剂,Au-Ce复合催化剂的活性有较明显的提高,50℃出现微弱催化活性,约在270℃完全转化,并且Au-Ce催化剂相比Au/LBen和Au/SiO2表现出更好的CO吸附性能,在300℃高温下,表现出较好的稳定性。
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全文目录
摘要 3-5 ABSTRACT 5-10 第1章 引言 10-31 1.1 选题背景 10-11 1.2 膨润土的研究现状 11-14 1.2.1 膨润土结构 11-12 1.2.2 膨润土改性 12-14 1.2.3 膨润土的应用 14 1.3 负载型Au催化剂研究现状 14-23 1.3.1 制备方法 16-20 1.3.2 载体对金催化剂的影响 20-21 1.3.3 金颗粒粒径的影响 21-23 1.4 Au催化剂的应用 23-29 1.4.1 CO低温氧化 23-27 1.4.2 CO选择性氧化反应 27 1.4.3 加氢反应 27-28 1.4.4 水—煤气交换反应 28 1.4.5 NOx的还原反应 28-29 1.5 含金的双金属催化剂研究进展 29-30 1.6 对研究现状的思考与论文工作设想 30 1.7 主要创新点 30-31 第2章 实验方法和数据处理 31-37 2.1 实验原料 31-32 2.2 载体的制备 32 2.2.1 原土的提纯 32 2.2.2 酸化膨润土载体制备 32 2.3 催化剂的制备 32-34 2.3.1 浸渍法制备催化剂 32-33 2.3.2 沉积-沉淀法制备催化剂 33 2.3.3 阳离子吸附法制备催化剂 33 2.3.4 Au-Ce催化剂的制备 33-34 2.4 催化剂活性的测定 34 2.5 载体和催化剂的表征 34-37 2.5.1 X-射线衍射(XRD) 34-35 2.5.2 比表面积及孔径的测试 35 2.5.3 ICP-AES测试 35 2.5.4 程序升温脱附(CO-TPD) 35-36 2.5.5 透射电子显微镜(TEM) 36-37 第3章 制备条件对酸化膨润土负载Au催化剂CO催化氧化性能的影响 37-46 3.1 不同酸改性对膨润土载体结构的影响 37-39 3.2 制备方法对Au催化剂性能的影响 39-40 3.3 载体对Au催化剂性能的影响 40-41 3.4 催化剂的物相分析 41-42 3.5 焙烧温度对催化剂性能的影响 42-43 3.6 催化剂的CO吸附性能 43-44 3.7 催化剂的TEM分析 44 3.8 催化剂稳定性 44-45 3.9 本章小结 45-46 第4章 酸化膨润土负载Au及Au-Ce催化剂CO氧化性能的研究 46-54 4.1 硫酸强度对膨润土结构的影响 46-47 4.2 Au负载量对催化活性的影响 47-48 4.3 不同负载量催化剂的物相分析 48 4.4 Au及Au-Ce催化剂活性 48-50 4.5 Au及Au-Ce催化剂物相分析 50-51 4.6 Au及Au-Ce复合催化剂CO吸附性能 51-52 4.7 Au及Au-Ce复合催化剂稳定性 52-53 4.8 本章小结 53-54 第5章 结论与展望 54-56 5.1 结论 54-55 5.2 进一步工作的方向 55-56 致谢 56-57 参考文献 57-66 攻读学位期间的研究成果 66
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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