学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

合金效应调控CO_2在过渡族金属表面吸附的第一性原理研究

作　者: 聂新闯
导　师: 李顺方
学　校: 郑州大学
专　业: 理论物理
关键词: 第一性原理计算过渡金属合金效应 d带中心 CO2吸附
分类号: O647.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 39次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

通过催化剂激发和转化CO2使之成为工业产品(合成甲醇或甲酸等)是最具前景的处理该温室气体的方法,然而CO2具有非常稳定的化学性质(目前仅发现某些过渡族金属对其具有一定的催化作用),这就使得该方法也面临着巨大的挑战,高效的CO2催化剂也成为目前研究的热点。本文采用第一性原理计算方法研究了过渡金属及其合金表面的电子结构与化学活性的关系,并详细研究了CO2在其表面的吸附情况。结果显示：过渡族金属及其合金表面的化学活性以及CO2的吸附都依赖于其表面原子的d带中心的位置,其d带中心越靠近费米能级,其活性越强,对CO2的作用也就越强,d带中心远离费米能级则表明其活性较弱,对CO2的作用也弱；同时研究计算发现合金效应在调节表面d带中心以及其化学活性时具有非常显著的作用,而这种调节的规律除了与表面几何结构以及应力有较大关系外,同时和合金元素本身的电子结构有非常直接的联系,我们的计算表明：惰性金属(Cu、Ag、Au)的掺入往往能增强母体元素的化学活性,而较活泼的金属(Ti)则往往减弱母体的活性,这些计算结果同时和一些实验相互吻合,也很好的解释了实验中的现像。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
第一章:绪论  8-16
  1.1 计算物理学简介  8-12
  1.2 计算物理学在材料科学中的应用  12-16
第二章密度泛函理论及其应用  16-34
  2.1 量子力学下的多电子物理系统  16-20
    2.1.1 Born-oppenheimer(绝热)近似  16-18
    2.1.2 Hartree-Forck近似  18-20
  2.2 密度泛函理论的提出  20-25
    2.2.1 波函数与电子密度  20-21
    2.2.2 Hohenberg-Kohn定理  21-22
    2.2.3 Kohn-Sham方程  22-25
  2.3 电子交换-关联势  25-28
    2.3.1 局域密度近似(LdA)  25-26
    2.3.2 广义梯度近似(GGA)  26-28
  2.4 涉及的其他物理概念  28-32
    2.4.1 赝势理论  28-30
    2.4.2 自洽场计算  30-31
    2.4.3 正交平面波(OPW)  31-32
  2.5 所用计算软件介绍  32-34
第三章合金效应调控CO2吸附的第一性原理研究  34-51
  3.1 研究背景  34-36
    3.1.1 工业文明与环境问题  34-35
    3.1.2 温室效应与CO2的处理  35-36
  3.2 CO2催化剂的研究现状  36-38
    3.2.1 CO2催化剂现状及问题  36-37
    3.2.2 第一性原理计算在该领域的研究情况  37-38
  3.3 本文的研究思路  38-39
  3.4 计算方法  39-41
  3.5 结果与讨论  41-51
    3.5.1 过渡金属Cu、Ni、Ti、Rh、Pt、Ag、Au对CO2的吸附  41-43
    3.5.2 CO_2在过渡金属合金表面的吸附  43-46
    3.5.3 合金效应调控过渡金属表面电子结构的规律  46-51
第四章总结  51-52
参考文献  52-56
致谢  56

合金效应调控CO_2在过渡族金属表面吸附的第一性原理研究

内容摘要

全文目录

相似论文