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对硝基苯胺的光化学降解研究

作　者: 程庆利
导　师: 杨桂朋
学　校: 中国海洋大学
专　业: 海洋化学工程与技术
关键词: PNA 光化学降解 光敏剂 海水
分类号: X13
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


光化学是研究光与物质相互作用所引起的永久性化学效应的重要的化学分支学科。光化学所涉及的光的波长范围为100～1000 nm,即由紫外至近红外波段。对不同水体中有机光化学进行系统深入的研究则在整个光化学研究领域内具有重要的地位。如:海洋光化学与其他海洋学科如海洋生物、海洋生态等密切相关,所以对海洋光化学的研究具有重要意义。在不同水体中有机物光化学的研究将有助于了解这些有机物迁移变化规律,为今后这些有机物在水体中去除提供参考价值。对硝基苯胺（PNA）是苯胺的衍生物,是芳香胺中一种重要的化合物。PNA常被用作有机化合物合成中间体或前体,如对苯二胺、偶氮染料、抗氧化药物、染料添加剂、耐蚀剂等等。PNA是在生产和利用过程中被释放到环境中,由于它的毒性、致癌性和致突变性质,能对生态环境和水生生物造成严重损害。人们对光化学降解的机理、影响因素等作了大量研究。但是,PNA在天然水体中的光降解情况还研究较少。因此,研究PNA在海水中的光化学降解及其环境效应具有非常重要的意义。本论文采用实验室模拟的方法,探讨了PNA在水环境中的光化学降解行为,具体实验结果如下:1.光降解动力学PNA大部分光降解反应符合一级动力学行为。根据一级反应原理,可以计算出反应速率常数（k）。实验中,k值在不同的体系中变化范围为0.0004～0.0443 min-1。2.反应影响因素反应的众多因素都能够影响PNA在水体中的光降解反应,具体作用如下:（1）照射光源:PNA在500 W高压汞灯照射下的光解速率明显快于其在300 W高压汞灯照射下的光解速率,即光照强度越大,PNA降解得越快。（2）起始浓度:不同浓度PNA水溶液中,在PNA浓度范围58 mg/L中,在汞灯条件下光降解速率随着浓度增大而降低。（3）温度:在去离子水（DW）中,在随着温度增加（20℃50℃）,对应的PNA（PNA）光降解速率增大。（4）介质:6 mg/L PNA在三种不同介质中降解速率依次为:天然海水>人工海水>去离子水。（5）重金属:重金属离子(Cu2+,Zn2+,Cd2+,Pb2+)对光反应的影响,与溶液介质有一定的关系。重金属在不同水溶液中以及不同浓度重金属对光化学降解作用结果不尽相同。（6）甲醇和过氧化氢:PNA溶液中加入能去除氢氧自由基（·OH）的甲醇,降解速度降低,而在加入H2O2降解速度明显加快,可知·OH在降解中起到关键作用。（7）硝酸盐和亚硝酸盐:在去离子水中,添加不同浓度的硝酸盐及亚硝酸盐（0.1 mg/L4 mg/L）均对PNA的光降解表现出不同程度的促进作用（8）光敏剂:本实验中有光敏剂腐植酸的存在会明显加快光降解速率。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-11
0 前言  11-13
  水体光化学的国内外研究进展及现状  11-12
  课题研究目的  12-13
1 文献综述  13-30
  1.1 光降解反应原理  13-16
    1.1.1 光吸收  14
    1.1.2 初级光反应  14-15
    1.1.3 次级光反应  15-16
  1.2 PNA 光降解反应类型和机理  16-17
  1.3 光降解反应动力学研究  17-18
  1.4 水体中有机物光化学降解反应的影响因素  18-28
    1.4.1 光照条件  19
    1.4.2 溶液介质  19-21
    1.4.3 重金属离子  21-23
    1.4.4 调节pH  23-25
    1.4.5 甲醇、硝酸盐和亚硝酸盐  25-26
    1.4.6 光敏剂  26-28
  1.5 小结  28-30
2 实验部分  30-36
  2.1 实验设备与试剂  30-31
    2.1.1 实验设备  30
    2.1.2 实验试剂  30-31
    2.1.3 反应溶液介质  31
  2.2 实验装置  31-32
  2.3 实验内容与步骤  32-36
    2.3.1 实验内容  32-34
    2.3.2 实验步骤  34-36
3 结果与讨论  36-65
  3.1 PNA 光降解动力学研究  36-38
    3.1.1 确定光降解反应的发生  36-38
    3.1.2 反应情况分析和动力学计算  38
  3.2 不同影响因素的作用  38-65
    3.2.1 照射光源的影响  38-41
    3.2.2 不同浓度的PNA 的光解  41-42
    3.2.3 不同温度的影响  42-44
    3.2.4 溶液介质  44-46
    3.2.5 重金属离子的影响  46-59
    3.2.6 甲醇和过氧化氢加入对光降解影响  59-61
    3.2.7 硝酸盐和亚硝酸盐的影响  61-62
    3.2.8 光敏剂对光降解的影响  62-65
4 结论  65-68
参考文献  68-80
致谢  80-81
个人简介  81
发表的学术论文  81

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境科学基础理论 > 环境化学
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