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基于难溶碳酸盐沉淀形成的海水封存二氧化碳研究

作　者: 胡明强
导　师: 马春元
学　校: 山东大学
专　业: 制冷及低温工程
关键词: 二氧化碳碳捕集和封存碳酸盐沉淀钙镁离子
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

全球气候变化已成为人类目前所面临的最主要的环境问题之一。CO2的捕集和封存是减缓温室效应,避免出现全球气候灾害的必要措施。C02排放所引起的气候变化是全球性的、多层次的,因而人类的应对措施也不可能是单一的,必然是百花齐放,任何单一技术或方式都不可能解决全部问题。本文提出了一种新的碳封存方式——利用形成难溶碳酸盐沉淀的方式来进行CO2封存。此方法利用海水等富含钙镁离子的媒介,与含有CO2的气流进行传质反应,促使CO2向液相溶解并向CO；-转化,并结合钙镁离子生成难溶的钙镁碳酸盐沉淀,实现CO2在固相中的安全、长久、稳定封存。首先,对海水脱碳的原理进行了分析。海水捕集封存C02所依赖的是由气-液-固三相组成的联动的碳酸盐体系,其流程是C02从气相中进入液相,在液相中转化成HCO3-和CO32-,然后液相中的CO32-结合钙镁离子从液相中析出,成为碳酸盐固相。这一过程的两个主要驱动力是气态CO2的压力和海水溶液的碱度,也就是pH值,对这两个要素在热力学平衡状态时对海水碳酸盐体系各成分的影响进行了分析。单位体积海水捕集封存CO2的潜力估算表明,以海水为媒介进行碳捕集封存是一种可行的、有潜力的方法,并且浓海水、工业废水、地下卤水以及盐田废水等可以作为海水的替代,有利于因地制宜地应用此工艺,提高了此法的适用性。其次,在理论分析的基础上,开展了海水脱碳的试验研究,即C02气流与一定碱度的海水在鼓泡床反应器中传质反应。海水溶液保持一定的碱度是C02碳酸盐化过程顺利进行的必要条件。在常温常压下,海水脱碳适宜的pH值范围是8-10,弱碱及其共轭盐是良好的提高海水碱度的添加剂,比如氨-氯化铵缓冲溶液。反应开始后,酸性气体C02的通入使海水溶液开始酸化,pH值持续降低,海水体系中CO32-的含量不断上升,达到沉淀临界浓度时,结合Ca2+和Mg2+从溶液中以碳酸盐沉淀的形式析出。海水与C02反应生成碳酸盐的过程是分步沉淀,碳酸钙比碳酸镁需要的临界碳酸根浓度小,先从溶液体系中沉淀出来。Ca2+和Mg2+的初始浓度分别为420mg/L和1350mg/L,到反应终止时,溶液中钙镁离子浓度分别为12 mg/L和120 mg/L,占反应初始浓度的比例分别为3%和9%,说明超过90%的钙镁离子都结合碳酸根从海水体系中沉淀析出,将CO2以固态碳酸盐的形式封存下来。单位体积海水对CO：以固态形式封存的量为61.45mmol/L。固碳产物钙镁碳酸盐经过沉淀结晶之后成为具有一定晶型的晶体,具有热力学和化学稳定性,在常规的环境条件下,不会发生热分解；并且在自然界的酸碱度条件下,也不会发生盐的复分解反应,CO2被稳定封存在固相碳酸盐中,代表了一种安全、长久、稳定的碳封存方式。变工况条件下的海水脱碳试验表明,提高海水浓度、碱度、反应温度和气流速度能促进碳酸盐化反应的进行。最后,基于ASPEN PLUS的海水脱碳流程模拟弥补了实验室条件下某些试验工况无法开展的不足,并以吸收塔出口CO2脱除率为目标函数,进行灵敏度分析,为工艺流程的改进和优化提供了指导和依据。

全文目录

摘要  8-10
ABSTRACT  10-12
第1章绪论  12-28
  1.1 全球气候变化和CO_2排放现状  12-15
  1.2 CO_2捕集技术  15-22
    1.2.1 化学吸收法  16-18
    1.2.2 吸附分离法  18-19
    1.2.3 膜分离法  19-21
    1.2.4 富氧燃烧技术  21
    1.2.5 化学链燃烧技术  21-22
  1.3 CO_2封存技术  22-25
    1.3.1 地质封存  22-24
    1.3.2 海洋封存  24-25
    1.3.3 矿物碳酸化封存  25
  1.4 本文的研究目的和主要内容  25-28
第2章海水封存CO_2原理分析和潜力估算  28-48
  2.1 海洋在全球碳循环中的作用  28-30
  2.2 海水的组成和性质  30-31
  2.3 海水中的碳酸盐缓冲体系  31-34
  2.4 海水中的钙镁离子与难溶碳酸盐沉淀  34-37
  2.5 强化难溶碳酸盐沉淀的措施  37-39
  2.6 其他干扰沉淀的生成和控制  39-40
  2.7 海水封存CO_2的潜力估算  40-46
  2.8 本章小结  46-48
第3章海水封存CO_2试验研究  48-82
  3.1 试验装置与试验原料  48-49
    3.1.1 试验装置  48-49
    3.1.2 试验原料  49
  3.2 试验分析方法  49-51
    3.2.1 液相产物分析  49-50
    3.2.2 固体产物分析  50-51
  3.3 海水pH值增强方案  51-54
    3.3.1 纯海水脱碳试验  51-52
    3.3.2 纯海水添加NaOH脱碳试验  52
    3.3.3 纯海水添加氨水脱碳试验  52-53
    3.3.4 纯海水添加氨-氯化铵脱碳试验  53-54
  3.4 标准状态下一定碱度海水脱碳试验  54-65
    3.4.1 悬浊液样品的沉淀和结晶  55-57
    3.4.2 液相产物分析和结果讨论  57-59
    3.4.3 固相产物分析和结果讨论  59-65
  3.5 变工况条件下海水脱碳试验  65-69
    3.5.1 海水浓度对碳酸盐化过程的影响  66-67
    3.5.2 反应温度对碳酸盐化过程的影响  67
    3.5.3 气体流速对碳酸盐化过程的影响  67-68
    3.5.4 碱性物质添加量对碳酸盐化过程的影响  68-69
  3.6 重碳酸盐化现象及其利用  69-80
    3.6.1 模型建立与机理分析  70-73
    3.6.2 试验方法  73
    3.6.3 液相产物分析结果  73-75
    3.6.4 固相剩余物分析结果  75-76
    3.6.5 碳酸钙浆液脱碳反应的影响因素  76
    3.6.6 其他碳酸盐与CO_2的反应  76-78
    3.6.7 重碳酸盐化的原料以及产物  78-79
    3.6.8 碳酸钙浆液脱碳和脱硫的比较  79-80
  3.7 本章小结  80-82
第4章基于ASPEN PLUS的海水脱碳过程模拟  82-92
  4.1 海水脱碳流程的建立  82-85
    4.1.1 模拟工况  82-83
    4.1.2 模拟流程图  83-84
    4.1.3 组分输入和物性选择  84-85
  4.2 模拟结果与讨论  85-90
    4.2.1 流程模拟结果  85-87
    4.2.2 脱碳效果影响因素分析  87-90
  4.3 本章小结  90-92
第5章结论与展望  92-95
  5.1 结论  92-93
  5.2 不足与展望  93-95
参考文献  95-104
致谢  104-105
攻读硕士学位期间发表的论文  105-106
学位论文评阅及答辩情况表  106

基于难溶碳酸盐沉淀形成的海水封存二氧化碳研究

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