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水热改性天然斜发沸石吸附钙、镁、钠和钾离子特性的研究

作　者: 王强
导　师: 马伟
学　校: 大连理工大学
专　业: 无机化学
关键词: 水热改性斜发沸石钾离子竞争吸附沸石膜
分类号: O647.31
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

论文中采用辽宁阜新天然斜发沸石，利用水热方法对天然斜发沸石进行改性，并对改性沸石的物化性质，化学组成，以及对钾离子的吸附特性，特别是在钙、钠、镁、钾二元混合体系和多元混合体系下改性斜发沸石对钾离子竞争吸附进行深入研究。并对沸石实际应用进行了初步研究，其研究结果为斜发沸石在海水和卤水中提取钾，以及钾元素的分离在现实中的应用提供了一定的理论依据。论文首先对天然沸石改性方法进行了比较系统的研究，通过对铝化剂用量，反应的pH条件，反应后的煅烧温度，改性剂的化学组成等优化了沸石的改性条件。并通过对改性沸石阳离子交换量的测定，获得了对钾离子具有较高选择性和较大吸附量的改性斜发沸石（钾离子的交换量为：1.912mmol／g，天然斜发沸石1.203mmol／g，其交换量提高了60％左右）。我们进一步发现了沸石的硅铝比对沸石阳离子交换量的影响，结果表明，当沸石骨架结构不发生变化时，钾离子地交换量随着硅铝比的降低而提高。当改性斜发沸石的硅铝比在4.9的时候对钾离子地交换量最大。在吸附试验中测定了改性斜发沸石的等温吸附曲线，并在竞争体系下测定了阳离子交换顺序和竞争阳离子对沸石钾离子吸附的影响，其中斜发沸石的离子交换次序为：K⁺＞NH₄⁺＞Na⁺＞Ca²⁺＞Mg²⁺。并通过实验，考察了阴离子，溶液pH值，接触时间等条件对沸石阳离子交换的影响，发现接触时间对天然沸石和改性沸石影响基本相同，都是140分钟左右达到饱和；当溶液pH为6左右的时候，改性沸石阳离子交换量最大；同时发现离子半径较大的阴离子，如SO₄^2-和HCO₃^-对沸石阳离子交换的影响小，而半径相对较小的阴离子Cl^-和Br^-以及I^-影响较大，同时有机分子苯酚对钾离子的交换有强烈的抑制作用。本文利用化学法测定了改性沸石的硅和铝含量，用红外光谱表征了沸石的硅铝比的变化。X衍射则表征了沸石在改性过程中结构的变化，通过衍射表征可以清楚看到水热改性可以很好的保留了斜发沸石的结构，而不被破坏。并进一步分析了沸石水热改性过程中沸石的补铝机理和离子交换的机理。在离子交换过程中，这个过程很好的符合了二级反应动力学，其拟和常数超过了0.995，是一个典型二级反应，并通过Langmiur和Frundlich方程对吸附过程进行拟合，其中Frudlich等温方程式更符合改性沸石的吸附行为，更能反映沸石的吸附规律。在沸石改性的基础上，尝试了两种膜制备的方法：第一种根据沸石的吸附选择性，制备了沸石吸附膜；另一种根据电渗析膜的原理，制备了沸石电渗析膜。沸石吸附膜其特点为操作简便，但是分离效果不好且多次利用后容易发生沸石脱落现象。而电渗析膜具有明显的优势，当直流电压在30V和40V之间的时候可以非常好的分离溶液中的钾离子，特别是在钙／钾和镁／钾体系中二价离子的透过率都低于10％，钾离子的透过率大于60％。在这对沸石在含有大量二价离子的卤水中分离钾离子的应用起到了一定的指导作用。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
前言  11-13
1 文献综述  13-28
  1.1 海水淡化浓盐水排放与处理技术研究概况  13-15
    1.1.1 浓海水处理方法和对环境的影响  13-14
    1.1.2 浓海水中可利用的资源与回收研究的现状  14-15
  1.2 沸石的应用研究与前景  15-25
    1.2.1 天然斜发沸石的结构  15-17
    1.2.2 沸石离子交换的作用机理号性能  17-18
    1.2.3 斜发沸石的研究进展  18-21
    1.2.4 海水中提取钾的主要方法  21-25
  1.3 沸石吸附动力学模型  25-26
  1.4 本课题研究的意义和目的  26-28
2 实验仪器及方法  28-33
  2.1 实验仪器、药品  28-29
    2.1.1 实验材料  28
    2.1.2 主要仪器  28-29
    2.1.3 主要药品  29
  2.2 实验方法  29-33
    2.2.1 测定方法  29-31
    2.2.2 实验计算方法  31-33
3 斜发沸石的改性实验  33-44
  3.1 斜发沸石水热改性中铝化剂量和改性溶液pH值的选择  33-39
  3.2 天然斜发沸石改性溶液中引入K离子后对沸石阳离子交换量的影响  39-40
  3.3 斜发沸石水热改性后培烧温度的选择  40-41
  3.4 四元体系下铵型和钠型沸石的离子交换量  41
  3.5 改性铵型离子等温线的测定  41-43
  3.6 小结  43-44
4 天然斜发沸石和改性斜发沸石吸附性能对比实验  44-65
  4.1 试验条件的选择  44-48
    4.1.1 时间和粒度对天然斜发沸石离子交换的影响  44
    4.1.2 时间对改性天然斜发沸石离子交换的影响  44-47
    4.1.3 pH对沸石离子交换的影响  47-48
  4.2 竞争性阳离子对沸石钾离子交换的影响  48-50
    4.2.1 天然沸石等摩尔比的竞争性阳离子对沸石交换性能的影响  48-49
    4.2.2 改性斜发沸石等摩尔比的竞争性阳离子对沸石交换性能的影响  49-50
  4.3 沸石吸附等温线的拟合与竞争体系下交换性能  50-55
  4.4 钾离子的洗脱实验  55-58
    4.4.1 不同钠钾摩尔比对沸石交换性能的影响  55-56
    4.4.2 不同钙钾摩尔比对沸石交换性能的影响  56-57
    4.4.3 不同镁钾摩尔比对沸石交换性能的影响  57-58
  4.5 钾离子的洗脱实验  58-59
  4.6 沸石离子交换循环实验  59-60
  4.7 不同阴离子对沸石离子交换的影响  60-63
    4.7.1 不同一价阴离子对沸石离子交换的影响  60
    4.7.2 常见二价阴离子(SO42-和CO32-)对沸石离子交换的影响  60-61
    4.7.3 二元常见阴离子混合体系下不同摩尔比I-/[I-+Cl-]、Br-/[Br-+Cl-]、HCO3-/[HCO3-+Cl-]对改性斜发沸石吸附钾离子的影响  61-63
  4.8 有机分子对沸石钾离子交换的影响  63
  4.9 小结  63-65
5 水热改性沸石和天然沸石膜的制备以及应用  65-71
  5.1 采用黏合剂法制备沸石吸附膜  65
  5.2 黏合剂法制备沸石膜的吸附量及稳定性测定  65-67
  5.3 采用机械法用聚四氟和沸石粉压制沸石阳离子交换膜  67-70
    5.3.1 混合物组成比对沸石膜的影响  67
    5.3.2 沸石膜电渗析  67
    5.3.3 电压和时间对二元阳离子竞争体系下沸石膜的影响  67-70
  5.4 小结  70-71
6 斜发沸石改性和选择性吸附机理探讨  71-86
  5.1 XRD的测定  71-72
  5.2 FT-IR的测定  72-74
  5.3 改性斜发沸石铝化机理分析  74-86
致谢  86-87

水热改性天然斜发沸石吸附钙、镁、钠和钾离子特性的研究

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