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超短脉冲激光在三能级分子介质中动力学特性研究

作　者: 刘纪彩
导　师: 王传奎
学　校: 山东师范大学
专　业: 原子与分子物理
关键词: 超短脉冲激光三能级体系麦克斯韦-布洛赫方程双光子吸收光限幅效应
分类号: O437
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

超强超短脉冲激光在介质中传播时展现出丰富的非线性光学效应,产生了许多不同于纳秒、皮秒时域的非线性光学现象,使光与物质相互作用的研究进入了一个全新的领域。通过研究超短脉冲在介质中传播的动力学过程,可以从微观领域揭示各种非线性光学效应的物理机制,为更好地设计和应用激光特性、预测材料的非线性光学性质提供理论基础。有机分子非线性光学材料具有大的非线性光学系数、宽的响应波段、良好的柔韧性、高的光损伤阈值,成本较低,易于合成、可以进行裁减和修饰,因而备受重视。本文对超短脉冲激光在对称有机分子体系中的动力学特性进行了系统的研究,取得了一系列创新性的研究成果。基于光与物质相互作用的半经典理论,用Maxwell方程描述激光场,用Bloch方程描述介质。选取具有强双光子吸收特性的一维对称π共轭分子4,4′-二甲氨基二苯乙烯作为介质。分子几何结构的优化和电子结构的计算都是在GAUSSIAN-98程序包上完成,计算采用基于ab initio理论水平的含时DFT/B3LYP方法,选用基矢组为6-31G*。计算结果表明,在低能区范围内,该分子只有一个电荷转移态(第一激发态),第一激发态与第四激发态之间的跃迁电偶极距较大,其余态之间的跃迁电偶极距都很小,且对这种一维对称分子来说其各个态的固有电偶极距约为零。因此在考虑超短脉冲激光与分子相互作用时应采用三能级模型(按本征能量由低到高依次标记为1,2,3)来描述该分子的电子能级结构。由包含迟豫效应的密度矩阵出发,推导出三能级体系的Bloch方程。然后利用预估校正的时域有限差分法编程求解全波矢Maxwell-Bloch方程,模拟超短脉冲激光与该分子介质的相互作用过程。取得的主要成果如下:1、当入射单色超短脉冲激光引起能级1、2之间的单光子跃迁共振时,慢变幅近似(SVEA)和旋波近似(RWA)不能很好地描述超短脉冲在该分子介质中的传播。保持入射脉冲宽度不变,对小面积脉冲,二能级模型可以较好地描述脉冲与该分子体系的相互作用过程;对于大面积脉冲,由于较明显地产生了分子的二次激发,此时分子应采用三能级模型。当保持入射电场振幅不变时,第三个能级上

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中文摘要  5-8
Abstract  8-11
第一章综述  11-19
  1.1 超短脉冲激光技术的发展与应用  11-13
  1.2 超短脉冲激光与物质相互作用的研究  13-14
  1.3 本论文的研究目的及意义  14-15
  1.4 几种非线性光学现象  15-18
    1.4.1 双光子吸收过程  15-16
    1.4.2 光限幅效应  16-17
    1.4.3 四波混频  17-18
  1.5 本论文安排  18-19
第二章理论基础与数值计算方法  19-31
  2.1 Maxwell-Bloch 方程  19-23
    2.1.1 Maxwell 方程和密度矩阵方程的一般表达式  19-21
    2.1.2 三能级体系的Maxwell-Bloch 方程  21-23
  2.2 数值计算方法  23-31
    2.2.1 时域有限差分法和预估校正法  23-29
    2.2.2 FDTD 解的稳定性条件和吸收边界条件  29-31
第三章分子体系电子结构的计算  31-35
  3.1 密度泛函理论  31-32
  3.2 分子电子结构的计算  32-35
第四章单色超短脉冲激光在分子介质中的共振传播  35-43
第五章两色超短脉冲激光在分子介质中的传播  43-49
  5.1 单光子共振传播(△ω_1 =0 ,△ω_2 =0 )  43-45
  5.2 双光子共振传播(△ω_1 =-△ ω_2 ≠0 ,△ω_3 =0 )  45-49
第六章有机分子材料的双光子吸收特性及光限幅效应  49-61
  6.1 双光子吸收光限幅及其失效行为  49-54
  6.2 脉冲宽度和传播距离对双光子吸收及光限幅过程的影响  54-58
  6.3 分子动态双光子吸收截面的计算  58-61
第七章总结与展望  61-65
参考文献  65-69
攻读学位期间完成的论文  69-71
致谢  71

超短脉冲激光在三能级分子介质中动力学特性研究

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