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金属在离子液体中的溶解性研究

作　者: 周丹桂
导　师: 华一新
学　校: 昆明理工大学
专　业: 冶金物理化学
关键词: 离子液体 [bmim]BF4 [bmim]PF6 [bmim]Cl-AlCl3 Fe Cu Al 溶解 氧分压 电化学
分类号: O611.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


由特定的阳离子和阴离子组成的离子液体,在室温或近于室温下呈液态的离子化合物,电化学窗口很宽,可用于金属的电沉积。本文合成了氯化1-丁基-3-甲基咪唑([bmim]C1中间体和[bmim]BF4、[bmim]PF6、[bmim]Cl-AlCl3离子液体。在不同温度、有氧和无氧的条件下研究金属在离子液体中的溶解。测定了有氧和无氧的外在条件下,金属(Al、Cu、Fe)在离子液体中的溶解性能。实验结果表明,实验温度越高,金属的溶解速率越快,失重越多,金属离子在离子液体中的饱和浓度越大。空气的介入对金属在离子液体中溶解的影响很大,能改变金属的溶解机理。Al在[bmim]BF4和[bmim]PF6离子液体中几乎不溶,Al2O3膜阻隔了Al与离子液体的接触。一旦破坏了Al2O3保护层,Al的溶解速率加快。在[bmim]Cl-AlCl3离子液体中Al被Cl-腐蚀,溶解的很快。三种离子液体都能溶解金属Fe,但在[bmim]Cl-AlCl3离子液体中的溶解量最大,溶解速率基本恒定,不同条件下反应的活化能有很大差异。Cu在[bmim]PF6中的溶解很少,但在[bmim]Cl-AlCl3离子液体中被剧烈腐蚀。必须有氧存在Cu才能在[bmim]BF4离子液体中溶解。在25至70℃、空气气氛下,Cu溶解的表观活化能为21760 J/mol金属Cu、Fe、Al在离子液体中的溶解性有差异。[bmim]BF4离子液体对金属Cu、Fe、Al的溶解顺序为Cu>Fe>Al。[bmim]PF6离子液体对金属Cu、Fe、Al的溶解顺序大致上为Fe>Al>Cu。在[bmim]BF4离子液体中,Cu2+的饱和浓度随氧分压增大而增大。相比[bmim]BF4和[bmim]PF6离子液体,因为有Cl-的存在,Cu2+在[bmim]Cl-AlCl3中的饱和浓度最大。Cu在[bmim]BF4离子液体中的溶解过程受扩散控制,反应速率主要取决于生成的Cu2+从固液界面扩散到溶液主体中的速率。在不同氧分压和温度下Cu在[bmim]BF4离子液体中的反应速率方程为随着温度的升高,Cu的腐蚀电位逐渐负移,腐蚀电流密度不断增大,腐蚀速率也随之加快。氧气气氛下,Cu的腐蚀电位、腐蚀电流密度和腐蚀速率最大,电位随着氧分压的减小逐渐负移,速率随氧分压的减小逐渐减小。相对于空气和氩气,氧气气氛下离子液体[bmim]BF4溶液电位最高。增大氧分压能加强溶液的氧化还原能力,即提高溶液电位。溶液电位的升高能加速金属的溶解。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-7
目录  7-11
第一章 绪论  11-29
  1.1 离子液体  11-25
    1.1.1 离子液体的分类  11-13
    1.1.2 离子液体的性质  13-17
    1.1.3 离子液体的发展概况  17-20
    1.1.4 离子液体的应用  20-25
  1.2 离子液体的溶解性能  25-27
    1.2.1 离子液体溶解金属材料  25-26
    1.2.2 离子液体溶解金属氧化物  26-27
  1.3 本课题研究的主要内容和创新点  27-29
    1.3.1 课题的提出  27
    1.3.2 研究内容  27
    1.3.3 创新点  27-29
第二章 [bmim]BF_4、[bmim]PF_6、[bmim]Cl-AlCl_3的合成  29-37
  2.1 实验部分  29-33
    2.1.1 实验所用药品及金属  29-30
    2.1.2 药品的纯化方法  30-31
    2.1.3 实验所用仪器及装置  31-33
  2.2 离子液体的合成  33-37
    2.2.1 中间产物氯化1-丁基-3-甲基咪唑([bmim]Cl)的合成  33-34
    2.2.2 [bmim]BF_4离子液体的合成  34-35
    2.2.3 [bmim]PF_6离子液体的合成  35
    2.2.4 [bmim]Cl-AlCl_3离子液体的合成  35-37
第三章 [bmim]BF_4离子液体溶解金属的研究  37-52
  3.1 [bmim]BF_4对Cu的溶解  37-47
    3.1.1 密闭条件下对Cu的溶解  37-38
    3.1.2 空气介入对Cu溶解的影响  38-42
    3.1.3 氧分压对Cu溶解的影响  42-45
    3.1.4 空气气氛下,温度对Cu溶解的影响  45-47
  3.2 [bmim]BF_4对Al的溶解  47-48
    3.2.1 密闭条件下对Al的溶解  47-48
    3.2.2 空气介入对Al溶解的影响  48
  3.3 [bmim]BF_4对Fe的溶解  48-50
    3.3.1 密闭条件下对Fe的溶解  48-49
    3.3.2 空气介入对Fe溶解的影响  49-50
  3.4 密闭条件下各金属离子在[bmim]BF_4中的饱和度  50
  3.5 本章小结  50-52
第四章 [bmim]PF_6、[bmim]Cl-AlCl_3离子液体溶解金属的研究  52-66
  4.1 [bmim]PF_6对金属的溶解  52-56
    4.1.1 [bmim]PF_6对Fe的溶解  52-53
    4.1.2 [bmim]PF_6对Cu的溶解  53-54
    4.1.3 [bmim]PF_6对Al的溶解  54-56
    4.1.4 密闭条件下各金属离子在[bmim]PF_6中的饱和度  56
  4.2 [bmim]Cl-AlCl_3对金属的溶解  56-64
    4.2.1 [bmim]Cl-AlCl_3对Fe的溶解  57-59
    4.2.2 [bmim]Cl-AlCl_3对Al的溶解  59-61
    4.2.3 [bmim]Cl-AlCl_3对Cu的溶解  61-63
    4.2.4 密闭条件下金属离子在[bmim]Cl-AlCl_3中的饱和度  63
    4.2.5 [bmim]Cl-AlCl_3离子液体对金属腐蚀的形貌分析  63-64
  4.3 本章小结  64-66
第五章 金属Cu在[bmim]BF_4离子液体中溶解的电化学分析  66-73
  5.1 [bmim]BF_4电化学窗口的测定  66-67
  5.2 空气气氛、不同温度下Cu溶解的Tafel曲线  67-68
  5.3 氩气、空气、氧气氛下Cu溶解的Tafel曲线  68-69
  5.4 氩气、空气、氧气氛下[bmim]BF_4溶液电位  69-71
  5.5 本章小结  71-73
第六章 结论与展望  73-75
  6.1 结论  73-74
  6.2 展望  74-75
致谢  75-76
参考文献  76-85
附录 攻读硕士学位期间发表的论文  85

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