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第二相引入对方钴矿热电性能的影响

作　者: 黄立峰
导　师: 张清杰；翟鹏程
学　校: 武汉理工大学
专　业: 材料学
关键词: 方钴矿 SPS Al Si02 热电性能
分类号: TB34
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

Skutterudite化合物由于具有大的载流子迁移率、高的电导率和较大的Seebeck系数,作为一种新型的热电材料引起了人们极大的兴趣,但该化合物的热导率较高。如何在保持其良好的电传输性能的同时,降低其热导率,提高其热电性能是当前研究的主要课题。本文主要研究外相复合对方钴矿基体热电性能的影响,及探索方钴矿化合物的增压低温SPS烧结工艺。本文主要做以下内容的研究,第一,将少量的Al引入到方钴矿基体中,研究其对方钴矿电性能,热性能及ZT值的影响。第二,在SPS合成方钴矿材料时,探索增加烧结压力,降低烧结温度对方钴矿热电性能的影响。第三,将少量的非导电、低热导的Si02引入到方钴矿基体中,研究其对方钴矿热电性能的影响。(1)与纯CoSb3相比,Al引入对CoSb3材料热电性能的影响为：电导率呈现下降趋势,随温度的升高,电导率的下降趋势逐渐减小；赛贝克系数呈现上升趋势,随温度的升高,其上升幅度逐渐降低；热导率呈现下降趋势,随温度的升高,其下降幅度逐渐减弱。当铝的引入量为0.2wt%与1wt%时,复合材料的ZT值在低温端呈现上升趋势较为明显,随着温度的上升,其ZT值的上升幅度开始减弱。当铝的引入量为3%时,复合材料的ZT值呈现下降趋势。在650K,与纯方钴矿相比,复合材料的ZT值开始出现下降趋势。(2)在增压条件下所得的样品均为单相的方钴矿化合物。增压烧结可降低方钴矿的SPS烧结温度,样品致密度均在98%以上。在同样的烧结温度下,200MPa比300MPa更易改善样品的裂纹问题。当烧结工艺为200MPa,803K与100MPa,853K时,所得样品无裂纹问题。与40MPa,903K烧出的样品相比,200MPa,803K烧出的样品的电导率有所上升,,赛贝克系数有所减小,热导率基本不变,ZT值有所上升。在303K,其ZT值上升幅度约为17%。100MPa,853K烧出的样品的电导率有所下降,赛贝克系数有所上升,热导率下降明显,ZT值上升明显,在473K,其ZT值的上升幅度达34.17%,在573K,所得样品的ZT值达0.184。(3)与纯方钴矿相比,Si02第二相对方钴矿材料热电性能的影响表现为：复合材料的电导率呈现下降趋势,随温度的升高,电导率的下降趋势逐渐减小,电导率随着Si02引入量的增加而降低；赛贝克系数呈现上升趋势,随温度的升高,其上升幅度逐渐降低。随着Si02引入量的增加,复合材料的赛贝克系数逐渐上升,热导率呈现下降趋势,但下降幅度随温度的升高而逐渐减弱,热导率逐渐下降。复合材料的ZT值呈上升趋势,且上升幅度低温区比较明显；随着Si02引入量的增加,复合材料的ZT值逐渐上升。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-22
  1.1 研究背景和意义  10-11
  1.2 热电效应及其应用  11-15
    1.2.1 热电效应基本原理  11-13
    1.2.2 热电效应的应用  13-15
  1.3 热电性能参数  15-16
  1.4 热电材料的研究进展  16-18
    1.4.1 低温热电材料  16-17
    1.4.2 中温热电材料  17-18
    1.4.3 高温热电材料  18
  1.5 方钴矿热电材料  18-21
    1.5.1 Skutterudite类材料的晶体结构  18-19
    1.5.2 方钴矿材料的研究方向  19-21
  1.6 本文研究的目的和意义  21-22
第二章实验方法与实验设备  22-27
  2.1 CoSb_3粉体的制备  22
  2.2 块体CoSb_3材料的制备  22
  2.3 CoSb_3材料热电性能的测试  22-27
    2.3.1 Seebeck系数的测试  23-25
    2.3.2 电导率的测试  25-26
    2.3.3 热导率的测试  26-27
第三章铝复合对方钴矿热电性能的影响  27-34
  3.1 引言  27
  3.2 实验  27-28
  3.3 复合材料的表征  28-30
  3.4 复合材料的热电性能  30-33
    3.4.1 所得样品的电导率  30
    3.4.2 所得样品的的Seebeck系数  30-31
    3.4.3 所得样品的热导率  31-32
    3.4.4 所得样品的ZT值  32-33
  3.5 结论  33-34
第四章增压烧结对CoSb_3热电性能的影响  34-43
  4.1 引言  34
  4.2 实验  34
  4.3 增压烧结的工艺研究  34-38
    4.3.1 增压烧结产物的成分分析  34-35
    4.3.2 增压烧结产物的裂纹分析  35-37
    4.3.3 增压烧结产物的断面形貌  37-38
  4.4 增压烧结产物的热电性能分析  38-42
    4.4.1 增压烧结产物的电导率分析  38-39
    4.4.2 增压烧结产物的Seebeck系数分析  39-40
    4.4.3 增压烧结产物的热导分析  40-41
    4.4.4 增压烧结所得产物的ZT值分析  41-42
  4.5 本章小结  42-43
第五章 SiO_2复合对方钴矿热电性能的影响  43-50
  5.1 引言  43
  5.2 实验  43-44
  5.3 复合材料的表征  44-46
  5.4 复合材料的热电性能  46-49
    5.4.1 SiO_2复合对电导率的影响  46-47
    5.4.2 SiO_2复合对赛贝克系数的影响  47
    5.4.3 SiO_2复合对热导率的影响  47-49
    5.4.4 SiO_2复合对ZT值的影响  49
  5.5 结论  49-50
第六章结论与展望  50-52
  6.1 结论  50-51
  6.2 展望  51-52
参考文献  52-56
致谢  56-57
作者在攻读硕士学位期间所发表的论文  57-58
作者在攻读硕士学位期间参加的科研项目  58

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