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N-杂环硅烯钯配合物的合成及其催化作用

作　者: 刘小丽
导　师: 丁玉强
学　校: 江南大学
专　业: 应用化学
关键词: 硅烯钯配合物 Heck反应钯催化剂苯乙烯芳基卤化物
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

本文合成了N-杂环硅烯与烯丙基氯化钯的配合物:在四氢呋喃中N-杂环硅烯与烯丙基氯化钯以1:1的比例在低温下反应,得到深红色溶液,真空下抽走溶剂得到砖红色粉末状物质。1H-NMR表征分析表明,通过该方法合成得到的配合物稳定性差,在溶剂中会迅速分解,游离出金属钯。此外,以N-杂环硅烯钯配合物为主催化剂,苯乙烯和芳基卤化物为反应底物,醋酸钠为碱性试剂,四丁基溴化铵为相转移催化剂,二甲基乙酰胺(DMA)为溶剂研究了N-杂环硅烯钯配合物对Heck反应的催化性能。探讨了反应温度、反应时间、催化剂用量和芳基卤化物取代基团四个因素对反应活性的影响。经对反应产物的GC和GC-MS的定性和定量分析,考察了N-杂环硅烯钯配合物的催化性能。研究结果表明,金属钯在一定的条件下会发生配合物的分解反应,实验中由于条件难以控制,有可能导致N-杂环硅烯钯配合物发生分解,游离出金属钯。另外,N-杂环硅烯在过渡金属化学中不仅仅局限于作为配体这一功能,它还可以插入过渡金属M-X(如X= Cl)键使原来的配位不饱和环境达到饱和,或者作为一种还原试剂,也可能导致N-杂环硅烯钯配合物发生分解:配合物中的钯被还原成了零价钯。在配合物的催化性能研究中,催化剂对不同芳基卤化物有着不同的催化效果:对溴苯乙酮与苯乙烯的反应活性最高,产率接近100%,达到平衡所需的时间最短;对溴苯甲醚的反应活性次之,产率能达到60.2%;对溴甲苯的产率能达到47.64%;对氯硝基苯的产率能达到38.06%;而对氯苯乙酮的反应活性最低,它与苯乙烯不发生反应。结果表明,N-杂环硅烯钯配合物对芳基溴化物和苯乙烯的Heck反应具有较高的催化活性,而且用量少对环境污染小。

N-杂环硅烯钯配合物的合成及其催化作用

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