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典型工业污染土壤的介质阻挡放电等离子体修复技术研究

作 者: 娄静
导 师: 李杰;鲁娜
学 校: 大连理工大学
专 业: 环境工程
关键词: 介质阻挡放电 土壤修复 染料 抗生素
分类号: X53
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要


污染场地是长期工业化发展的产物,极易引发土壤理化及生物特性变异,严重威胁人类健康和环境安全,已成为当前亟待解决的土壤环境问题。污染场地治理工程中,低温等离子体方法作为一种新型高效的土壤修复技术,逐渐受到关注。该技术是一种集光、电、化学氧化于一体的新型高级氧化技术,具有高效、对污染物种类和性质无选择性、处理时间短、无二次污染等优点。因此,针对工业场地存在数量多、种类全、毒性大的污染特性,低温等离子体污染控制技术是一种非常适合的治理技术。本文分别以印染纺织业的染料和制药业的抗生素两类不同污染物为研究对象,研究污染土壤介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge, DBD)修复技术的效果、机理及其影响因素。主要研究结果如下:(1)设计了一种平板型的DBD反应器。通过对影响反应器放电特性的因素进行考查(如放电电压、电源频率、气隙间距以及土壤填充等),得出条件变化对放电状态和反应器输入功率的影响,获得较佳的反应器结构参数。(2)研究了酸性大红GR (Acid red 73, AR 73)污染土壤的DBD修复效果、影响因素和降解机理,结果表明:增加放电电压和电源频率,减小气隙间距和放电介质厚度均可提高AR 73的降解率;气体流速为0.28 m·min-1时,AR 73降解效果较好;土壤中污染物初始浓度增大和土层增厚AR 73降解率降低,而相应的能量效率关系呈相反规律;延长处理时间对AR 73降解效果无明显影响;降解过程中COD去除率达74%,降解反应符合表观一级动力学,推测DBD降解AR 73的反应途径主要是C-N键和N=N键的断裂。放电电压17.6 kV,频率300 Hz,气体流速0.28 m·min-1,处理25 min后土壤中AR 73的降解率达93%,能量效率最大值为0.71 g kWh-1。(3)研究了氯霉素(Chloramphenicol, CAP)污染土壤的DBD修复效果、影响因素和降解机理,结果表明:增加放电电压和02流速利于CAP降解;土壤含水量10%时,CAP降解效果较好;延长处理时间对CAP降解效果影响较小;土壤中富含铁元素,添加一定剂量的Fe0促进CAP降解;增加土壤处理量,能量效率显著增大;土壤污染浓度增加致使CAP降解率降低,存在较好的处理浓度范围;通过LC-MS的中间产物分析表明,DBD处理过程中CAP经历了O-H键、苯基-硝基键断裂反应和脱氯、氧化反应,并推测其降解途径;分别以O2、N2、Ar和空气作为载气进行机理研究,表明03是主要贡献者。放电电压18.4 kV,频率500 Hz,氧气流速0.14 m·min-1,土壤含水量10%,Fe0/土壤2%,处理20 min后土壤中CAP的降解率达81%,能量效率最大值为1.18 g kWh-1。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
引言  10-11
1 绪论  11-21
  1.1 工业场地污染现状  11
  1.2 污染场地修复技术概况  11-14
    1.2.1 淋洗法  12
    1.2.2 热脱附法  12-13
    1.2.3 化学氧化法  13
    1.2.4 热处理法  13
    1.2.5 固化/稳定化法  13-14
    1.2.6 电动力法  14
    1.2.7 高级氧化法  14
  1.3 放电等离子体修复技术研究进展  14-19
    1.3.1 等离子体概述  14-15
    1.3.2 低温等离子体土壤修复机理  15
    1.3.3 DBD等离子体概述  15-19
  1.4 研究思路和研究内容  19-21
    1.4.1 存在问题和研究思路  19
    1.4.2 研究内容  19-21
2 实验系统建立及放电特性研究  21-29
  2.1 引言  21
  2.2 实验部分  21-25
    2.2.1 实验系统建立  21-23
    2.2.2 实验材料  23
    2.2.3 实验仪器  23
    2.2.4 实验方法  23-25
  2.3 放电特性研究  25-27
    2.3.1 放电电压对放电特性的影响  25-26
    2.3.2 电源频率对放电特性的影响  26
    2.3.3 气隙间距对放电特性的影响  26-27
    2.3.4 土壤对放电特性的影响  27
  2.4 本章小结  27-29
3 DBD等离子体修复酸性大红GR污染土壤  29-42
  3.1 引言  29
  3.2 实验部分  29-31
    3.2.1 实验材料和仪器  29
    3.2.2 实验方法  29-30
    3.2.3 分析方法  30-31
  3.3 DBD等离子体对土壤中AR 73的降解  31-39
    3.3.1 放电电压的影响  31-32
    3.3.2 电源频率的影响  32-33
    3.3.3 气隙间距的影响  33
    3.3.4 介质厚度的影响  33-34
    3.3.5 气体流速的影响  34-35
    3.3.6 放电时间的影响  35
    3.3.7 AR 73初始浓度的影响  35-36
    3.3.8 土层厚度的影响  36-37
    3.3.9 降解过程中COD的去除率  37-38
    3.3.10 DBD降解AR 73的反应动力学分析  38-39
  3.4 AR 73降解机理分析  39-40
    3.4.1 AR 73降解过程中UV-Vis光谱变化情况  39-40
    3.4.2 DBD处理AR73的降解途径分析  40
  3.5 本章小结  40-42
4 DBD等离子体修复氯霉素污染土壤  42-56
  4.1 引言  42
  4.2 实验部分  42-44
    4.2.1 实验材料和仪器  42-43
    4.2.2 实验方法  43
    4.2.3 分析方法  43-44
  4.3 DBD等离子体对土壤中CAP的降解  44-50
    4.3.1 放电电压的影响  44-45
    4.3.2 O_2流速的影响  45-46
    4.3.3 土壤含水量对CAP降解的影响  46-47
    4.3.4 Fe~0剂量对CAP降解的影响  47-48
    4.3.5 放电时间对CAP降解的影响  48
    4.3.6 土壤处理量对CAP降解的影响  48-49
    4.3.7 CAP初始浓度的影响  49-50
  4.4 DBD等离子体降解CAP产物分析  50-53
  4.5 DBD等离子体降解CAP的机理研究  53-55
    4.5.1 不同载气影响  53-54
    4.5.2 DBD降解CAP的途径分析  54-55
  4.6 本章小结  55-56
5 总结与建议  56-58
  5.1 总结  56-57
  5.2 建议  57-58
参考文献  58-62
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  62-63
致谢  63-64

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 土壤污染及其防治
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