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硼氢化钠水解制氢催化剂的研究

作　者: 翟瑞华
导　师: 赵会吉；刘晨光
学　校: 中国石油大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 硼氢化钠水解制氢 Raney金属催化剂非晶态催化剂动力学
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

随着世界能源和环境问题的加剧,氢能作为一种新型能源,受到越来越多的关注。与众多制氢技术相比,硼氢化钠水解制氢技术可方便、实用、高效地获得高纯氢气,是质子交换膜燃料电池的最佳氢源之一。目前,贵金属催化剂的研究较多,但贵金属价格昂贵,不利于实际应用,所以本论文主要对非贵金属催化剂催化硼氢化钠水解制氢技术进行了研究,研究内容包括Raney金属催化剂及泡沫镍负载的非晶态合金催化剂催化硼氢化钠水解制氢。本论文考察了钴铝合金及不同的镍铝合金制备的Raney金属催化剂对硼氢化钠水解制氢的影响,考察了合金的浸溶活化条件以及添加不同金属助剂对催化剂活性的影响。通过XRD、BET、XRF、H₂-TPD等方法对Raney金属催化剂的体相及表面孔结构、化学组成以及表面吸附氢性质进行了系统的考察研究,并尝试将催化剂的各种表征结果与催化制氢活性和效果进行关联,以便制取最佳制氢催化剂。研究结果发现,Raney Co的比表面积比Raney Ni的比表面积小,但是Raney Co的活性却比Raney Ni的活性高,这与金属钴和金属镍的本质性质以及Raney Co和Raney Ni的表面吸附氢性质有关。本论文用化学还原法制备了非晶态Co-B、Co-P-B催化剂,通过XRD、TEM、XPS、DSC、TPR等表征手段进行分析,考察了不同制备条件对催化剂性质及催化活性的影响。Co-B粉末和Co-P-B粉末的颗粒大小为20-60nm,呈现棉絮状结构,焙烧温度300℃左右二者开始晶化。另外,本文将Co-P-B负载在泡沫镍上制备了负载型催化剂,并用SEM-EDS进行表征分析,观察其表面形貌,发现Co-P-B/泡沫镍在硼氢化钠水解反应中具有比Co-B/泡沫镍更好的制氢活性和稳定性。论文还对硼氢化钠的水解反应动力学进行了初步研究,考察了硼氢化钠浓度、氢氧化钠浓度以及反应温度对硼氢化钠催化水解制氢速率的影响。发现硼氢化钠浓度较低时,硼氢化钠水解反应近似为一级反应。当反应溶液体系中硼氢化钠浓度为5mol·L^-1、氢氧化钠浓度为1.5 mol·L^-1时,其催化水解反应制氢速率可达到最大。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章前言  9-20
  1.1 选题背景及意义  9-10
  1.2 硼氢化钠水解制氢反应  10-18
    1.2.1 硼氢化钠的性质  10-11
    1.2.2 硼氢化钠水解反应的基本原理  11
    1.2.3 pH 值和温度对硼氢化钠水解反应的影响  11-12
    1.2.4 硼氢化钠水解制氢催化剂的研究现状  12-16
    1.2.5 硼氢化钠水解制氢的机理研究  16-18
  1.3 硼氢化钠-燃料电池供氢系统设计  18
  1.4 本论文研究的意义、目的和研究思路  18-20
第二章 Raney 金属催化剂催化硼氢化钠水解的研究  20-39
  2.1 前言  20-22
    2.1.1 合金的制备方法  20-21
    2.1.2 合金的浸溶活化  21
    2.1.3 合金的洗涤保存  21
    2.1.4 Raney 金属催化剂的性质及应用  21-22
  2.2 实验部分  22-27
    2.2.1 实验药品与仪器  22-23
    2.2.2 Raney 金属催化剂的制备  23-24
    2.2.3 传统合金及Raney 金属催化剂的表征方法  24-26
    2.2.4 催化剂活性评价  26-27
  2.3 结果与讨论  27-37
    2.3.1 催化剂的性质分析  27-33
    2.3.2 Raney 金属催化剂活化条件对催化活性的影响  33-37
  2.4 本章小结  37-39
第三章非晶态合金催化硼氢化钠水解的研究  39-59
  3.1 前言  39-41
    3.1.1 非晶态合金催化剂的制备技术进展  39-40
    3.1.2 非晶态合金的应用  40-41
  3.2 实验部分  41-44
    3.2.1 实验药品与仪器  41
    3.2.2 粉末状非晶态钴基催化剂的制备  41-42
    3.2.3 负载型Co-B/泡沫镍、Co-P-B/泡沫镍催化剂的制备  42-43
    3.2.4 催化剂的表征方法  43-44
    3.2.5 催化剂的评价  44
  3.3 结果与讨论  44-57
    3.3.1 粉末状非晶态钴基催化剂的表征结果分析  44-51
    3.3.2 负载型Co-B/泡沫镍、Co-P-B/泡沫镍的表征结果分析  51-52
    3.3.3 负载型Co-B、Co-P-B/泡沫镍的催化性能分析  52-57
  3.4 本章小结  57-59
第四章硼氢化钠水解动力学的初步研究  59-67
  4.1 前言  59
  4.2 实验部分  59-60
    4.2.1 实验药品与仪器  59
    4.2.2 催化剂的制备  59
    4.2.3 硼氢化钠催化水解反应条件  59-60
  4.3 结果与讨论  60-66
    4.3.1 氢氧化钠浓度对放氢速率的影响  60-61
    4.3.2 硼氢化钠浓度对放氢速率的影响  61-62
    4.3.3 反应温度对放氢速率的影响  62-64
    4.3.4 催化剂用量对产氢速率的影响  64-65
    4.3.5 不同类型催化剂催化硼氢化钠水解对比  65-66
  4.4 本章小结  66-67
结论  67-68
参考文献  68-74
致谢  74

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