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Y型分子筛吸附VOCs性能的研究

作　者: 王稚真
导　师: 陈银飞；卢晗锋
学　校: 浙江工业大学
专　业: 工业催化
关键词: Y型分子筛 VOCs吸附疏水性水热脱铝
分类号: O647.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

工业常用的活性炭吸附剂虽然对VOCs具有广谱吸附性,但存在可燃、孔道易堵塞和再生困难的缺陷,需要开发新的吸附剂来替代它。而沸石类Y型分子筛具有八面沸石笼状结构,具有水热稳定性好,比表面积大,微孔孔径适中的特点,是较理想的VOCs吸附剂。本文以商业低硅Y分子筛为研究对象,针对如下三方面问题展开研究:（1）与其他吸附剂相比,低硅NaY分子筛的吸附特性;（2）提高Y型分子筛的硅铝比和疏水性的途径;（3）高硅Y分子筛的吸附特性。论文首先比较了低硅NaY与其他分子筛（13X、Hβ、ZSM-5、MCM-22、MCM-41）对不同VOCs气体的吸附/脱附性能。通过对各种吸附剂的吸附热力学研究,发现低硅NaY分子筛吸附各类有机物的热焓值均最大,表明其孔道对有机分子吸附作用力最强。同时通过动态穿透曲线法研究了各类吸附剂的吸附特性,发现NaY分子筛具有最大的吸附容量,且对不同VOCs气体没有明显的选择吸附,其吸附特性与能力和活性炭最为相似。然而NaY分子筛的疏水性差,在50%的相对湿度下,甲苯分子几乎不能在NaY分子筛表面吸附。为了提高NaY分子筛的疏水性,论文采用高温水热脱铝技术制备了超稳高硅HY分子筛,并深入考察制备过程中水蒸汽流量与NH₄⁺交换度对高硅HY分子筛结构和表面吸附性能的影响。结果表明,HY分子筛的硅铝比会随水蒸汽流量和NH₄⁺交换次数增加而提高,但分子筛骨架结构会发生坍塌,引起比表面积下降。此方法得到的高硅HY（Si/Al=22.55）虽然具有优良的疏水性,但其对甲苯的总吸附容量发生较大下降。为了维持Y分子筛骨架稳定性和高比表面积,论文通过离子交换方式在Y分子筛中引入La³⁺离子,从而稳定高硅Y分子筛的骨架。结果表明,高硅LaY分子筛水热稳定性要明显高于高硅HY分子筛,当LaY分子筛硅铝比达到23.91时,其结构还能保持近600 m²/g的比表面积,并且通过稀盐酸处理可以浸取出沸石二次孔中的非骨架铝,从而进一步提高LaY分子筛的比表面积和硅铝比。甲苯吸附实验表明,高硅LaY分子筛具有强的疏水性,50%的湿度对其甲苯吸附影响不大,其对甲苯的吸附容量最高可达到0.136g/g。最后,通过对水汽与VOCs竞争吸附的研究,考察了高硅Y型分子筛的吸附特性。结果表明,有机分子在Y型分子筛与水竞争的吸附性能随着分子硅铝比的增加而增加,且不同有机物的吸附性能与该有机物的极性相关。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章文献综述  11-27
  1.1 选题背景及意义  11-12
  1.2 VOCs 吸附剂  12-16
    1.2.1 活性炭  12-13
    1.2.2 硅胶  13
    1.2.3 沸石分子筛  13-15
    1.2.4 高聚物吸附树脂  15-16
  1.3 分子筛吸附剂的应用  16-18
    1.3.1 分子筛孔道结构的影响  16-17
    1.3.2 分子筛表面极性的影响  17-18
  1.4 Y 型分子筛改性方法  18-26
    1.4.1 阳离子交换改性  18-19
    1.4.2 高温水热法  19-21
    1.4.3 高温气相反应法  21-22
    1.4.4 氟硅酸铵液相反应法  22-23
    1.4.5 有机配位反应法  23-25
    1.4.6 骨架铝化  25-26
  1.5 论文的选题思想和主要研究内容  26-27
第二章实验部分  27-35
  2.1 主要实验药品  27-28
    2.1.1 主要实验药品  27-28
    2.1.2 主要实验仪器设备  28
  2.2 吸附性能评价实验  28-31
    2.2.1 吸附实验评价装置  28-29
    2.2.2 评价实验条件  29-30
    2.2.3 分析计算方法  30-31
  2.3 反相气相色谱法实验  31-32
    2.3.1 实验仪器及方法  31-32
    2.3.2 热力学参数计算  32
  2.4 高硅Y 型分子筛制备  32-33
  2.5 表征手段  33-35
    2.5.1 BET 测试  33-34
    2.5.2 XRD 测试  34-35
第三章低硅 NaY 分子筛与其它吸附剂的对比研究  35-47
  3.1 NaY 和其它吸附剂织构性质比较  35-36
  3.2 NaY 和其它吸附剂的吸附性能比较  36-40
  3.3 NaY 和其它吸附剂的吸附热力学比较  40-44
  3.4 NaY 和活性炭的疏水性比较  44-46
  3.5 本章小结  46-47
第四章高硅 Y 型分子筛的制备与吸附性能研究  47-73
  4.1 高硅HY 分子筛的制备与吸附性能研究  47-58
    4.1.1 高硅HY 的制备方法  47-48
    4.1.2 NH_4~＋交换次数对高硅HY 分子筛结构的影响  48-49
    4.1.3 水蒸汽流量对高硅HY 分子筛结构的影响  49-54
    4.1.4 温度对二次水热改性高硅HY 分子筛的影响  54-55
    4.1.5 HY 分子筛的吸附性能  55-58
  4.2 高硅LaY 分子筛的制备与吸附性能研究  58-63
    4.2.1 高硅LaY 制备方法  58-59
    4.2.2 水热温度的对LaY 结构影响  59-60
    4.2.3 升温速率与酸处理的对分子筛结构的影响  60-62
    4.2.4 高硅LaY 的吸附性能  62-63
  4.3 不同Si/Al 比Y 分子筛的吸附热力学研究  63-66
  4.4 有机物与水在Y 分子筛上竞争吸附研究  66-71
    4.4.1 吸附质的物化性质  66-67
    4.4.2 有机物与水的竞争吸附  67-71
  4.5 本章小结  71-73
第五章结论与展望  73-75
  5.1 结论  73-74
  5.2 有待进一步研究的问题  74-75
参考文献  75-81
攻读硕士学位期间发表的论文  81-82
致谢  82

Y型分子筛吸附VOCs性能的研究

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