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Au/C催化剂用于非均相Fenton反应催化降解水中有机物

作　者: 赵一扬
导　师: 李平；韩一帆
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 非均相Fenton体系金催化剂双酚A 催化活性
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

自金纳米催化剂在CO低温氧化具有特殊活性被发现以后,金催化剂在其它催化反应的研究也得到广泛的关注。本文研究了负载型金催化剂用于非均相Fenton体系(催化剂/H202)处理水中低浓度难降解有机物(以BPA为例),重点考察载体的选择及催化剂制备条件等对金催化剂活性的影响,并通过优化反应条件,考察了其对双酚A (BPA)的降解。本文共选择了三种碳材料作为载体,并对其分别进行了硝酸处理和Fenton体系处理,通过优化制备条件,改变其前躯体溶液pH值、还原温度以及活性组分理论负载量,优化催化剂：该催化剂在pH=3、体系温度为40℃、H202浓度为500ppm时,反应12h后,BPA降解率超过了75%。对该金催化剂进行稳定性考察时发现,重复使用四次后,其依然保持了较高的活性,对于BPA降解率依然在60%以上,此时H202消耗量(ppm):BPA降解量(ppm)约为3：1。经过对载体吸附性能考察后发现,所制备Au/C催化剂与H202组成非均相Fenton体系用于双酚A的降解时,其活性远远高于Au/TiO2等参考催化剂,并对所制备Au/C催化剂进行了XRD、TEM、等表征；同时采用DMPO捕捉EPR测试Au/SRAC催化剂在反应能够产生羟基自由基,形成了类Fenton体系。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章绪论  10-26
  1.1 我国水污染现况及水处理情况  10-11
  1.2 去除水中难降解有机物的技术  11
  1.3 高级氧化法及其发展  11-12
  1.4 Fenton体系及其发展  12-13
  1.5 非均相Fenton体系研究进展  13-14
    1.5.1 铁及含铁氧化物/H_2O_2  13
    1.5.2 无机载体-Fe/H_2O_2  13
    1.5.3 有机载体-Fe/H_2O_2  13
    1.5.4 其他非均相Fenton体系  13-14
  1.6 纳米金催化剂  14-21
    1.6.1 Au催化的兴起与发展  14
    1.6.2 影响金催化剂活性的因素  14-15
    1.6.3 Au催化剂的应用  15-17
    1.6.4 金催化剂的制备  17-21
  1.7 含金非均相Fenton催化剂研究进展和本文的研究路线  21-23
    1.7.1 纳米金催化剂用于非均相Fenton反应  21-22
    1.7.2 Au/C催化剂  22-23
  1.8 双酚A理化性质及水中双酚A来源及其影响  23-24
  1.9 本章小结  24-25
  1.10 本课题的研究目的、意义及内容  25-26
第2章分析方法的建立  26-31
  2.1 实验原料  26
  2.2 仪器设备  26
  2.3 双酚A(BPA)定量分析方法的建立  26-27
  2.4 过氧化氢定量分析方法的建立  27-31
    2.4.1 过氧化氢显色剂配置  27
    2.4.2 过氧化氢储备液浓度的标定(高锰酸钾滴定法)  27-28
    2.4.3 过氧化氢浓度定量分析方法(硫酸氧钛络合比色法)  28-31
第3章 Au/C催化剂制备及其性能研究  31-42
  3.1 概述  31
  3.2 材料与方法  31-32
    3.2.1 实验材料  31
    3.2.2 分析方法  31-32
    3.2.3 催化剂活性测试方法  32
  3.3 结果与讨论  32-42
    3.3.1 载体对金催化剂活性的影响  32-34
    3.3.2 载体处理对金催化剂活性的影响  34-37
    3.3.3 前驱体pH值对金催化剂活性的影响  37-38
    3.3.4 还原温度对金催化剂活性的影响  38-39
    3.3.5 活性组分负载量对金催化剂活性的影响  39-42
第4章 Au/SRAC催化剂降解BPA反应条件优化  42-49
  4.1 概述  42
  4.2 反应体系pH值对金催化剂活性的影响  42
  4.3 反应体系温度对金催化剂活性的影响  42-45
  4.4 反应体系过氧化氢浓度对金催化剂活性的影响  45-46
  4.5 催化剂稳定性的考察  46-48
  4.6 参考催化剂用于非均相Fenton体系降解双酚A  48-49
    4.6.1 试剂、仪器和实验装置  48
    4.6.2 结果与讨论  48-49
第5章催化剂的表征及催化机理的研究  49-61
  5.1 载体材料吸附性能及催化性能研究  49-50
    5.1.1 载体吸附性能研究  49
    5.1.2 载体催化性能研究  49-50
  5.2 载体材料对过氧化氢的分解  50
  5.3 载体材料的理化性质  50-58
    5.3.1 载体材料的氮气吸附-脱附等温线  50-52
    5.3.2 载体材料的杂质含量  52-53
    5.3.3 载体材料的晶体结构  53-54
    5.3.4 载体材料的微观形貌  54-55
    5.3.5 载体材料表而含氧基团的辨识  55-58
  5.4 Au/SRAC催化剂的表征  58-59
    5.4.1 Au/SRAC的晶体结构特征  58
    5.4.2 Au/SRAC的微观形貌  58-59
  5.5 催化剂作用机理研究  59-61
第6章结论  61-63
参考文献  63-69
致谢  69

Au/C催化剂用于非均相Fenton反应催化降解水中有机物

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