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UV-Fenton降解全氟辛酸及其机理研究

作　者: 雷敏
导　师: 朱丽华
学　校: 华中科技大学
专　业: 分析化学
关键词: UV-Fenton 全氟辛酸降解羟自由基
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 167次
引　用: 1次
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内容摘要

全氟化合物由于具有高的表面活性、高的耐热及化学稳定性以及高的光通透性,被广泛应用于乳化剂、泡沫灭火剂、纸张涂料及清洁剂等。这类物质性质稳定,在自然界中不易被降解,具有持久性及生物累积性,且对人体器官、生殖系统及免疫系统等均具有潜在毒性,因此近年来备受关注。2009年5月的斯德哥尔摩公约缔约方大会第四届会议将这类物质中的全氟辛烷磺酸及其盐类、全氟辛基磺酰氯列为POPs。在全氟化合物中,多数前驱体经降解后主要生成全氟辛酸（PFOA）和全氟辛烷磺酸（PFOS）。利用羟自由基（·OH）氧化作用的高级氧化技术常用于难降解有机污染物的处理。但目前大多数研究者认为·OH对全氟化合物的降解无作用,主要原因是全氟化合物中C-H键全被C-F键取代,导致·OH从被降解有物上的摘氢过程受阻。针对这一难题,本文旨在通过UV光辐照强化Fenton过程实现全氟化合物的降解。本文在加大Fenton试剂用量,并用254nm的UV光照下,对PFOA进行了降解,并优化了降解条件。UV-Fenton反应的优化条件如下:初始加入量Fe²⁺ 2.0 mM、H₂O₂ 20.0 mM及pH 3.0。实验发现在反应初期PFOA的脱氟率较快,优化条件下2 h内的脱氟率可达40%以上。采用离子色谱和液相色谱-质谱联用仪对降解产物进行了检测,测定结果表明降解产物主要为一些短链的全氟羧酸类物质（C3^C7）以及矿化生成的无机F^-,但未检测出HCOOH。此外,本文还对UV-Fenton体系降解PFOA的机理进行了探讨。通过对H₂O₂的作用机理、活性自由基的鉴别以及降解过程中Fe²⁺/总铁的摩尔比变化情况的研究表明,在该体系中,H₂O₂存在时主要是活性·OH加快了PFOA的脱羧过程,而在H₂O₂完全消耗之后,主要是体系中生成的Fe³⁺在紫外光照下接受来自PFOA的电子导致PFOA脱羧及其进一步降解。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
1 绪论  9-23
  1.1 引言  9
  1.2 PFCs 及其毒性简介  9-10
  1.3 全氟化合物的分布  10-11
  1.4 PFCs 的污染控制技术  11-18
  1.5 均相光Fenton 高级氧化技术简介  18-20
  1.6 羟基自由基对PFCs 的降解作用  20-21
  1.7 本论文研究目的和研究内容  21-23
2 UV-Fenton 体系降解  23-45
  2.1 前言  23-24
  2.2 实验部分  24-29
  2.3 实验结果与讨论  29-43
  2.4 本章小结  43-45
3 UV-Fenton 方法降解PFOA 的机理研究  45-57
  3.1 前言  45-46
  3.2 实验部分  46-47
  3.3 实验结果与讨论  47-56
  3.4 本章小结  56-57
4 结论  57-59
致谢  59-61
参考文献  61-70
附录攻读学位期间的主要研究成果  70

UV-Fenton降解全氟辛酸及其机理研究

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