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环已烯水合反应强化的作用原理研究

作　者: 李莹
导　师: 程振民
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 环己烯水合超声波反应动力学共溶剂管式反应器
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

环己醇是一种用途广泛的中高沸点有机化学品,主要用于制备己二酸和己内酰胺。通过环己烯水合反应制备环己醇是一种经济安全绿色的工艺途径,其中HZSM-5沸石分子筛是其常用的催化剂之一。但是,由于环己烯水合反应受热力学平衡限制,且反应物不互溶,使得反应速率慢,转化率低。为了强化反应和传质,本文将超声波引出反应体系,考察不同反应条件对反应转化率的影响,并研制了新型的微管式反应器,将其初步用于水合反应。实验结果表明：在超声波作用下,反应温度选择在130℃时,环己烯转化率为8.78%,反应效果最好。当超声波功率从0 W增大到1000 W时,环己烯转化率从7.67%增大到8.78%。当水油体积比为1：1时,在合适的反应时间下环己烯转化率最高。此外,压力对于超声波的空化作用也较为明显,当超声波的功率提高时,反应所需的最适操作压力将会降低。其次,本文还考察了在超声波作用下,共溶剂对反应的作用效果。通过三元体系的液液平衡数据及相图可以发现,异氟尔酮-水-环己烯、乙二醇-水-环己烯体系较水-环己烯-环己醇体系的两相互溶区有明显增大。实验结果也表明,当有超声波和共溶剂共同存在时环己烯转化率可达到12.7%。此外,本文利用非均相动力学模型对实验数据进行了拟合,并得到了很好的拟合效果。超声作用下环己烯水合反应的表观活化能为64.89 kJ/mol,反应速率常数为2.44×10-2mol/s kg cat。最后,通过对新型的微管式反应器的实验研究,考察了不同反应方式、进料方式和反应物流速对环己醇收率的影响。在该反应器中,当反应时间为1 h,反应温度为130℃时,环己醇收率为5.7%。

环已烯水合反应强化的作用原理研究

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