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晶体硅太阳能电池梯度减反射膜及硅锭中晶体缺陷的研究

作　者: 刘兵发
导　师: 杜国平
学　校: 南昌大学
专　业: 材料学
关键词: 晶体硅太阳能电池减反射膜纳米结构阵列定向凝固晶体缺陷
分类号: TM914.41
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

多晶硅太阳能电池的转换效率虽然稍低于单晶硅太阳能电池,但前者因制备工艺较简单、成本较低而更受市场的欢迎。目前,如何提高硅基太阳能电池的转换效率已成为光伏领域的研究热点之一。提高硅基太阳能电池的效率主要有两种途径：多晶硅硅锭制备工艺的改进和电池制备工艺的改进。多晶硅铸锭工艺主要有三种：浇铸法、直接熔融定向凝固法(布里奇曼法)和电磁铸造法(EMC)；直接熔融定向凝固法是目前主流的生长工艺,该方法可以生长出取向性较好的柱状硅锭。为了得到尺寸更大、质量更高的多晶硅铸锭,多晶硅锭的生产工艺仍然需要进一步完善；通过计算机对多晶硅凝固进行数值模拟是一种经济有效的方法,大量实验表明模拟结果具有较好的可靠性。本论文采用CGSIM软件对多晶硅铸锭炉内的温度场、温度梯度和硅熔体中的流场进行数值模拟,得到了它们在不同长晶高度(隔热笼开度)和长晶速度时的分布图,为解释多晶硅硅锭不同位置出现微晶的机理提供了一定的实验依据,为今后进一步优化生产多晶硅锭的工艺提供参考依据。定向凝固多晶硅中存在较高密度的晶体缺陷(位错、晶界、微晶),这些缺陷的存在影响了多晶硅太阳能电池的转换效率。本论文借助光学显微镜通过观察位错的微观形貌来研究定向凝固多晶硅锭中的位错特征,发现了位错分布的高度不均匀性、以及大量的滑移位错。利用扫描电子显微镜(SEM)并结合背散射电子衍射(EBSD)技术观察定向凝固多晶硅样品的表面形貌,对其中的晶界类型、分布、晶粒间取向特征等进行了研究；这些结果有助于理解多晶硅太阳能电池的效率为什么低于单晶硅太阳能电池。本论文也研究了多晶硅锭定向凝固生长过程中微晶的形成,结合硅锭炉中温度场、温度梯度和流场及晶体形核和长大的相关理论解释了微晶形成的机理,并研究了微晶区域的面积百分比对太阳能电池光伏性能的影响行为。本论文使用SiHH4和NH3作为反应气体,采用化学气相沉积技术制备了单层和双层氢化氮化硅(SiNx:H)减反射薄膜。通过改变反应气体的流量比来控制SiNx:H薄膜的折射率n值在1.8到3.3之间变化,改变沉积时间来控制双层SiNx:H薄膜中的顶层和底层厚度；通过对多晶硅太阳能电池双层SiNx:H减反射薄膜进行优化,得到了顶层和底层SiNx:H薄膜的最佳参数：顶层折射率n1=1.9、底层折射率n2=2.3(λ=615nm);顶层和底层的厚度分别为d1=60nm和d2=23nm。优化后的双层SiNx:H太阳能电池比单层SiNx:H具有更好的光伏性能,这包括更高的转换效率η更高的开路电压Voc和更大的短路电流密度Jsc。为进一步降低太阳能电池的光反射,在SiNx:H减反射膜上生长了氧化物纳米结构,对这种纳米结构进行设计和模拟计算。考虑到ZnO在各种基体上能较容易地生长成纳米阵列,其纳米晶的形貌容易控制,本论文选择在SiNx:H减反射膜上生长ZnO纳米结构来进一步降低太阳能电池的反射率。实验中,在SiNx:H减反射膜上用水浴法生长ZnO纳米结构阵列膜层,形成梯度减反射薄膜,从而进一步降低太阳能电池的光反射率；采用严格耦合波分析方法(rigorous coupled-wave analysis,简称为RCWA)对此梯度膜层进行设计；研究了水浴温度、时间和溶液溶度对ZnO纳米柱生长特征及其性能的影响；得到了ZnO纳米柱的直径、长度和阵列之间的距离不同与对光的反射率之间的关系：用有限差分时域(finite-difference time-domain, FDTD)计算方法分析了这种纳米结构对降低电池光反射率的机制。为了获得到ZnO纳米棒的形状与对光的反射率之间的关系,论文采用水浴法在SiNx:H层上成功地制备了掺铒的ZnO纳米须阵列；研究了生长时间对掺铒的ZnO纳米须阵列的微结构的影响,结果发现掺铒的ZnO纳米须阵列的长度和直径随生长时间的延长而增大。当生长时间增加到90和120min,掺铒的ZnO纳米须阵列的纳米须底部相互连接在一起,其顶部由针状变为平坦；使其减反射性能变差。60min生长的掺铒的ZnO纳米须阵列呈现出最好的减反射性能和光伏性能,其转换效率由15.64%增加到17.41%。在水浴法制备掺铒ZnO的过程中加入氨水,可得到抛物体纳米结构阵列膜,集成了此膜的电池在宽波长、宽角度下反射率仅为0.3%,光电转换效率可相对提高20%。通过光学模型的建立,论文对该实验结果进行了合理解释。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-11
第1章引言  11-22
  1.1 多晶硅太阳能电池发展现状  11-12
  1.2 减反射技术  12-18
    1.2.1 薄膜减反射技术  12-17
    1.2.2 微织构减反射技术(制绒)  17
    1.2.3 亚波长减反射技术  17-18
  1.3 定向凝固多晶硅数值模拟  18-19
  1.4 定向凝固多晶硅的晶体缺陷  19-20
  1.5 本论文的工作要点  20-22
第2章双层氮化硅减反射薄膜  22-36
  2.1 引言  22-24
  2.2 实验  24-25
  2.3 结果和讨论  25-34
    2.3.1 气相沉积的SiN：H薄膜光学性能  25
    2.3.2 优化过程  25-29
    2.3.3 多晶硅太阳能电池的光伏性能  29-34
  2.4 双层SiN：H减反射膜改进电池光伏性能的机理  34-35
  2.5 结论  35-36
第3章集成于电池的纳米柱阵列梯度减反射薄膜  36-56
  3.1 引言  36-37
  3.2 一维ZnO纳米棒阵列减反射膜的建模、模拟  37-40
    3.2.1 模拟中所用的材料的物性参数  37-38
    3.2.2 模拟结果  38-40
  3.3 集成在单晶硅电池上的一维ZnO纳米阵列膜的制备  40-43
    3.3.1 单晶硅电池的制备  40-41
    3.3.2 一维ZnO纳米阵列膜在单晶硅电池上的制备  41-42
    3.3.3 性能表征  42-43
  3.4 结果与讨论  43-55
    3.4.1 ZnO籽晶层的AFM  43
    3.4.2 ZnO籽晶层的物相分析  43-44
    3.4.3 纳米ZnO籽晶层的光学性能表征  44-45
    3.4.4 ZnO纳米柱阵列的物相结构分析  45-46
    3.4.5 生长于电池上ZnO薄膜的的形貌分析  46-49
    3.4.6 ZnO纳米棒阵列的生长机理  49-50
    3.4.7 单晶硅电池上集成的梯度减反射性能研究  50-53
    3.4.8 ZnO纳米棒梯度增强电池光伏性能的机理  53-54
    3.4.9 集成了梯度膜的电池外量子效率和I-V特性  54-55
  3.5 结论  55-56
第4章掺铒ZnO纳米结构梯度减反膜的制备及应用  56-69
  4.1 引言  56
  4.2 掺Er的ZnO纳米阵列减反射膜的制备  56-57
  4.3 结果与讨论  57-67
    4.3.1 掺铒的ZnO纳米结构阵列的形貌分析  57-59
    4.3.2 掺铒的ZnO纳米阵列的元素与晶体结构分析  59-60
    4.3.3 掺铒的ZnO纳米阵列的反射光谱  60-61
    4.3.4 具有梯度膜的电池的I-V特性与外量子效率  61-62
    4.3.5 掺铒的ZnO纳米阵列梯度膜增强电池性能的机理  62-63
    4.3.6 掺铒ZnO纳米结构的形貌调制、反射光谱与I-V特性  63-65
    4.3.7 形貌调制反射率的机理  65-67
  4.4 结论  67-69
第5章定向凝固多晶硅数值模拟和晶体缺陷研究  69-93
  5.1 定向凝固多晶硅数值模拟  69-75
    5.1.1 定向凝固数值模拟的理论及材料的物性参数  69-71
    5.1.2 模拟结果与讨论  71-75
    5.1.3 数值模拟结果分析之小结  75
  5.2 定向凝固多晶硅晶体缺陷(位错、晶界、微晶化)研究  75-93
    5.2.1 样品制备及表征  76-78
    5.2.2 结果和讨论  78-92
    5.2.3 结论  92-93
第6章结论与展望  93-95
致谢  95-96
参考文献  96-104
攻读学位期间的研究成果  104-105

晶体硅太阳能电池梯度减反射膜及硅锭中晶体缺陷的研究

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