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用于湿式催化氧化废水处理的催化剂的制备和应用研究

作　者: 张杨
导　师: 郭亚军
学　校: 上海师范大学
专　业: 化学工程
关键词: 苯酚废水 β-萘酚废水 CWPO处理技术 非均相催化剂 制备工艺
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


有机废水的降解一直是水处理领域的重点课题，传统的水处理方法无法有效处理废水中的有机物，高级氧化工艺（AOPs）可以达到降解有机物，降低废水COD，提高废水可生化性能的目的。催化湿式过氧化氢氧化（Catalytic wetperoxide oxidation，CWPO）处理废水是AOP工艺中的一种，具有高效，经济，实验条件温和易控制等优点，因此开发适用于催化湿式氧化工艺的催化剂具有很大的意义。本文以苯酚和β-萘酚为主要降解目标，以γ-Al2O3为载体，Cu和Fe为活性负载组分，调整不同的催化剂制备工艺（载体活化温度、活性金属Cu/Fe负载量、催化剂烧结温度），使用浸渍法和沉淀法制备了Cu-Al和Fe-Al催化剂。并分别配置了低CODCr值、高CODCr值以及高含盐量的苯酚和β-萘酚模拟废水，研究催化剂在低浓度、高浓度以及高含盐量的模拟废水中的催化性能。采用XRD, XPS, BET等方法对催化剂的物性特征，结构特征进行测试，研究不同的催化剂制备工艺对催化剂结构的影响。经测试分析后发现，催化剂载体的活化温度控制催化剂的晶粒尺寸以及Al2O3载体的晶型；金属活性组分的负载量对催化剂的比表面积影响较大；催化剂的烧结温度决定催化剂表面金属活性组分的成份。催化剂样品550℃处理-5%Cu（Fe）-450沉淀，使用550℃活化的γ-Al2O3载体，在质量浓度为5%的硝酸铜或硝酸铁溶液中浸渍，经450℃烧结后的催化剂具有晶粒尺寸小，比表面积高的特点。使用Cu-Al、Fe-Al催化剂，H2O2为氧化剂，对模拟废水进行CWPO处理，以模拟废水的CODCr值的下降率为标准，评价催化剂的催化效果，研究了催化剂在不同浓度废水以及高盐废水中的催化效果，并考察了催化剂的制备工艺对催化剂活性的影响，优化了催化剂的制备工艺。在使用CWPO技术处理低浓度的模拟废水时，固定反应的操作条件，即当废水原始CODCr=150mg L-1, pH=3,1反应温度T=50℃,[H2O2]0=500mg L-，催化剂投加量为1.25g L-1时，在催化剂样品550℃处理-5%Cu-450沉淀的作用下，废水COD值在20min内下降95%左右，可达到废水的一级排标准；使用CWPO技术处理高浓度的模拟废水时，废水原始CODCr=1500mg L-1，1.25g L1-催化剂样品550℃处理-5%Cu-450沉淀与1.5g L-1的H2O2配合使用，80min内废水COD降解率达到85%以上，达到废水三级排放标准；在不同浓度的废水中加入3g L1的Na2SO4,经实验发现不同系列的催化剂在高盐环境中的活性均没有发生明显变化。因此Cu-Al和Fe-Al催化剂在低浓度、高浓度、不同降解目标以及高盐含量的废水中具有稳定的催化活性，适用于多种情况的废水处理过程。

全文目录


中文摘要  5-7
Abstract  7-11
第一章 综述  11-20
  1.1 我国水资源概况  11-12
  1.2 我国水污染概况  12-13
  1.3 水处理技术概述  13-18
    1.3.1 常规水处理技术  13-15
    1.3.2 高级氧化水处理技术  15-18
  1.4 课题的研究目的、意义和主要内容  18-20
    1.4.1 课题的研究目的和意义  18-19
    1.4.2 课题研究的内容  19-20
第二章 Cu-Al催化剂湿式过氧化氢催化氧化处理低COD_(CR)酚类废水  20-43
  2.1 引言  20-21
  2.2 实验过程  21-24
    2.2.1 实验试剂  21
    2.2.2 催化剂制备方法  21-23
    2.2.3 催化剂表征与活性评价  23-24
  2.3 催化剂结构表征结果与分析  24-32
    2.3.1 催化剂 XRD 图谱  24-27
    2.3.2 催化剂 XPS 分析  27-29
    2.3.3 催化剂比表面积分析（BET）  29-32
  2.4 催化剂活性评价结果与分析  32-43
    2.4.1 低 COD_(Cr)苯酚-H_2O_2-催化剂体系  32-39
    2.4.2 低 COD_(Cr)萘酚-H_2O_2-催化剂体系  39-43
第三章 Fe-Al催化剂湿式过氧化氢催化氧化处理低COD_(CR)酚类废水  43-56
  3.1 引言  43
  3.2 实验过程  43-45
    3.2.1 实验试剂  43
    3.2.2 催化剂制备方法  43-44
    3.2.3 催化剂表征与活性评价  44-45
  3.3 催化剂结构表征结果与分析  45-48
    3.3.1 催化剂 XRD 图谱  45-46
    3.3.2 催化剂 XPS 分析  46-47
    3.3.3 催化剂比表面积分析（BET）  47-48
  3.4 催化剂活性评价结果与分析  48-56
    3.4.1 低 COD_(Cr)苯酚-H_2O_2-催化剂体系  48-53
    3.4.2 低 COD_(Cr)萘酚-H_2O_2-催化剂体系  53-56
第四章 Cu/Fe-Al催化剂催湿式过氧化氢催化氧化处理高COD_(CR)酚类废  56-69
  4.1 引言  56
  4.2 实验方法  56
  4.3 实验结果与分析  56-69
    4.3.1 高 COD_(Cr)苯酚-H_2O_2-催化剂体系  56-64
    4.3.2 高 COD_(Cr)萘酚-H_2O_2-催化剂体系  64-69
第五章 全文总结  69-71
致谢  71-72
参考文献  72-78

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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