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天然纤维素衍生的粘土纳米材料制备及性质研究

作　者: 周美玉
导　师: 黄建国
学　校: 浙江大学
专　业: 化学
关键词: 纤维素粘土表面修饰超疏水重金属离子吸附
分类号: TB332
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要

随着全球经济和工业的高速发展,不可再生资源被大量消耗同时环境污染问题也日益加剧。为了解决这些问题,可再生资源和环境友好型材料的开发引起了人们的关注。天然纤维素物质是自然界最丰富的有机原材料之一,具有良好的可生物降解性、生物相容性、无毒性、多孔性等,可以把天然纤维素物质用作模板来制备先进的功能材料。粘土作为一种天然矿物材料,具有独特的理化性质,比如高的离子交换能力、化学稳定性、独特的层状结构和良好的生物相容性,现在已经被广泛的应用于生产生活的各个方面。结合纤维素和粘土的独特优良性质可以制备粘土复合功能材料。本文以天然纤维素物质(普通定量滤纸)为模板,采用表面溶胶-凝胶法和层层自组装的方法引入客体无机氧化物分子、聚合物、粘土等客体材料制备了具有特定功能和性质的粘土复合材料。主要研究内容和结论如下：(1)基于天然纤维素物质的粘土材料的制备及对亚甲基蓝吸附性质研究。首先以天然纤维素物质(普通定量滤纸)为模板,钛酸四丁酯溶液为前体物,通过表面溶胶-溶胶法在纤维素表面沉积TiO2超薄膜,之后利用静电相互作用通过层层自组装法(LBL)交替沉积聚(二甲基二烯丙基氯化铵)(PDDA)和粘土(kunipia-F)薄层,制备得到粘土修饰的纤维素复合材料cellulose/titania/PDDA/kunipia-F。通过吸附与原位还原,把零价铁纳米颗粒负载到复合材料表面,得到零价铁纳米颗粒均匀分散的粘土复合材料,并研究了此材料对亚甲基蓝的吸附脱色效果。将吸附了零价铁的复合材料煅烧之后得到纳米管状titania/kunipia-F/Fe2O3复合材料,该材料成功的复制并保留了滤纸的原始形貌和特征。(2)基于天然纤维素物质的超疏水复合材料及重金属离子富集材料的制备。首先采用表面溶胶-凝胶法和层层自组装的方法在滤纸表面修饰二氧化钛、PDDA和粘土,制备得到cellulose/titania/PDDA/kunipia-F纳米复合薄膜材料。利用最外层的粘土所带有的负电荷来组装带有烷基长链的十八烷基三甲氧基硅烷,制备得到具有疏水效果的复合薄膜材料。另外,在cellulose/titania/PDDA/kunipia-F纳米复合薄膜材料表面组装3-(2-氨基乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷(N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺)分子,制备得到了重金属离子富集材料,该纤维素复合材料对铅离子和铜离子具有良好的吸附效果,而且可以通过煅烧实现重金属离子的回收,并得到二氧化钛、粘土和金属氧化物的复合纳米管材料。(3)天然纤维素为模板的粘土细胞色素C复合材料的制备。首先,采用表面溶胶-凝胶法和层层自组装的方法制备得到cellulose/titania/PDDA/kunipia-F复合材料,通过煅烧除去滤纸模板和聚合物PDDA,得到纳米管状的titania/kunipia-F复合材料,其中粘土kunipia-F具有层状结构并且带有负电性,可以吸附带有正电的细胞色素C (Cyt c)。利用Cyt c/titania/kunipia-F来修饰玻碳电极,用三电极系统进行电化学测试,在循环伏安曲线中可以看到细胞色素C的一对氧化还原峰。利用差分脉冲法检测此电极对溶液中的双氧水的电催化反应,在浓度为1mM的双氧水的溶液中,细胞色素C的还原峰明显的增大。

全文目录

摘要  8-10
Abstract  10-12
第一章绪论  12-40
  1.1 前言  12-13
  1.2 纤维素模板组装功能材料  13-23
    1.2.1 纤维素的结构与性质  13
    1.2.2 模板合成  13-19
      1.2.2.1 二氧化钛材料  15-16
      1.2.2.2 氧化锡材料  16-17
      1.2.2.3 其他金属氧化物材料  17-19
    1.2.3 表面修饰  19-23
      1.2.3.1 表面修饰纳米颗粒  19-20
      1.2.3.2 表面修饰单分子层  20-22
      1.2.3.3 表面修饰聚合物  22-23
  1.3 粘土纳米复合材料  23-30
    1.3.1 粘土的结构  23-25
    1.3.2 聚合物粘土纳米复合材料  25-30
  1.4 论文研究思路  30-31
  参考文献  31-40
第二章粘土纳米复合材料的制备及对亚甲基蓝的脱色吸附  40-57
  2.1 前言  40-41
  2.2 实验仪器与试剂  41-42
    2.2.1 主要仪器  41
    2.2.2 主要试剂  41-42
  2.3 实验方法  42-45
    2.3.1 titania/kunipia-F复合材料的制备  42-43
    2.3.2 亚甲基蓝的脱色吸附  43-44
    2.3.3 titania/kunipia-F/Fe_2O_3复合材料的制备  44
    2.3.4 表征  44-45
  2.4 结果与讨论  45-52
    2.4.1 titania/kunipia-F复合材料  45-46
    2.4.2 亚甲基蓝的脱色吸附  46-48
    2.4.3 titania/kunipia-F/Fe_2O_3复合材料  48-52
  2.5 本章小结  52-54
  参考文献  54-57
第三章表面功能修饰制备超疏水及重金属离子富集材料  57-79
  3.1 前言  57-59
  3.2 实验仪器与试剂  59-60
    3.2.1 主要仪器  59
    3.2.2 主要试剂  59-60
  3.3 实验方法  60-64
    3.3.1 疏水纤维素粘土复合材料的制备  60-62
    3.3.2 石英片为平面基底的对比实验  62
    3.3.3 接触角测试  62-63
    3.3.4 具有重金属离子吸附效果的复合材料的制备  63
    3.3.5 重金属离子的吸附  63
    3.3.6 表征  63-64
  3.4 结果与讨论  64-73
    3.4.1 疏水纤维素粘土复合材料表面润湿性研究  64-65
    3.4.2 石英片平面基底膜表面润湿性研究  65-66
    3.4.3 重金属离子的吸附效果研究  66-73
  3.5 本章小结  73-74
  参考文献  74-79
第四章纳米管状粘土与细胞色素C复合材料的制备及对双氧水的响应  79-93
  4.1 前言  79-80
  4.2 实验仪器与试剂  80-81
    4.2.1 主要仪器  80
    4.2.2 主要试剂  80-81
  4.3 实验方法  81-83
    4.3.1 cellulose/titania/PDDA/kunipia-F/Cyt c复合材料的制备  81
    4.3.2 titania/kunipia-F/Cyt c复合材料的制备  81
    4.3.3 石英片平面基底的表面组装  81-82
    4.3.4 玻碳电极的表面处理与修饰  82
    4.3.5 测试与表征  82-83
  4.4 结果与讨论  83-88
    4.4.1 紫外-可见光谱表征  83-84
    4.4.2 SEM表征  84-85
    4.4.3 电化学测试  85-86
    4.4.4 Cyt c/titania/kunipia-F/GC电极对H_2O_2的电催化还原  86-88
  4.5 本章小结  88-89
  参考文献  89-93
第五章总结与展望  93-95
  5.1 总结  93
  5.2 展望  93-95
致谢  95-96
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