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金山石油焦催化气化反应特性研究

作　者: 李元星
导　师: 郭欣
学　校: 华中科技大学
专　业: 热能工程
关键词: 石油焦催化气化气化反应性气体释放
分类号: TE626.87
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

目前石油焦的产量日益增加，如何有效利用石油焦已经成为一个亟待解决的问题。由于石油焦与煤具有相同的化学组成，因此采用气化方式来利用石油焦成为一条可行的途径。但是石油焦的气化反应性很低，因此采用合适的催化剂来提高其气化反应性以及了解其产品气的组成成分具有重要的现实意义。本文以金山石油焦为研究对象，采用等体积浸渍法向石油焦中添加不同剂量的K₂CO₃，首先，利用固定床反应台架和在线煤气分析仪对石油焦-水蒸气催化气化反应特性进行了相关实验研究。实验结果显示：石油焦-水蒸气气化反应性很低，气体释放非常慢，加入K₂CO₃后有效降低了气化反应温度，气体释放明显加快，并且通过产物组分分析可以看到H2产率明显提高以及CH4生成量有所减少；添加等量K₂CO₃时，CO，H2，CO₂，CH4释放特性相似，气化温度越高，CO在气体组分中百分含量增大，H2和CO₂百分含量减少；相同气化温度时，K₂CO₃添加量越多，气体产物中CO的百分含量降低，CO₂和H2的百分含量增加；CO₂的生成量与气体产物H2百分含量正相关，对于石油焦催化气化制氢而言，存在一个温度范围，使得石油焦不仅具有较高的气化反应性，而且气体产物中具有较高的H2产率。本文还采用热重分析仪对石油焦热解焦-CO₂催化气化反应特性进行了实验探究，实验结果说明相同K₂CO₃添加量时，随着温度的升高，石油焦热解焦-CO₂催化气化反应完全所需的时间越少；相同气化温度，随着K₂CO₃添加量的增加，亦有相同结果；与此同时，建立了适合石油焦热解焦-CO₂催化气化过程的正态分布动力学模型，并通过计算发现，添加K₂CO₃后，其反应活化能显著降低，随着K₂CO₃添加量的增加，活化能越低，并且石油焦热解焦-CO₂催化反应存在明显的动力学补偿效应。最后，为了探究经过高温热处理后的石油焦结构变化，采用了傅里叶红外谱和比表面积和孔容积测定仪对两种高温热处理过的石油焦样品进行表征。通过FTIR发现，N₂焦和H₂O焦的表面官能团明显与石油焦原样表面结构不同，并且H₂O焦的表面的含氧官能团比N₂焦要丰富；通过比表面积和孔容积测定仪测定，H₂O焦和N₂焦各项孔结构参数都大于比石油焦原样，特别是H₂O焦比表面积增大得更加明显，并且含有更加丰富的微孔结构；随着温度的升高，无论是H₂O焦还是N₂焦，其气化反应进行得更加迅速。同一气化温度时，H₂O焦的反应性指数大于N₂焦，说明H₂O焦的气化反应性要好于N₂焦；气化温度相同时，H₂O焦的CO，CO₂，H2释放相比较N₂焦更快；两种焦在不同温度下的气体释放规律同石油焦原样的释放规律一致，并且N₂焦和H₂O焦催化气化气体产物中各组分变化并不明显。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
1 绪论  10-19
  1.1 引言  10-11
  1.2 石油焦概述  11-12
  1.3 石油焦气化及其影响因素  12-15
  1.4 石油焦催化气化  15-18
  1.5 本文主要研究内容  18-19
2 石油焦-水蒸气催化气化特性研究  19-33
  2.1 引言  19
  2.2 实验装置与方法  19-21
  2.3 石油焦-水蒸气气化反应性  21-24
  2.4 石油焦-水蒸气催化气化气体产物释放特性  24-28
  2.5 气体产物组分组成  28-32
  2.6 小结  32-33
3 石油焦热解焦-CO2催化气化反应动力学建模  33-48
  3.1 引言  33
  3.2 实验装置与方法  33-34
  3.3 石油焦热解焦-CO2催化气化反应特性  34-37
  3.4 石油焦热解焦-CO2催化气化动力学模型  37-46
  3.5 小结  46-48
4 石油焦结构变化及其对催化气化反应的影响  48-64
  4.1 引言  48
  4.2 实验装置及方法  48-49
  4.3 FTIR表征  49-54
  4.4 比表面积及孔容积分布  54-56
  4.5 N_2焦和H_2O焦CO_2气化反应性比较  56-58
  4.6 N_2焦和H_2O焦水蒸气气化反应特性比较  58-62
  4.7 小结  62-64
5 总结与展望  64-66
  5.1 全文总结  64-65
  5.2 展望  65-66
致谢  66-67
参考文献  67-71

金山石油焦催化气化反应特性研究

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