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胜利褐煤碱解产物的转化研究

作　者: 郜丽娟
导　师: 雷智平
学　校: 安徽工业大学
专　业: 化学工艺
关键词: 褐煤 碱解产物 加氢转化 炭微球
分类号: TQ536
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


煤系重质碳资源的高效洁净利用对国民经济的可持续发展至关重要。本文以胜利褐煤碱解产物（SDP）作为煤系重质碳资源的模型化合物，从加氢转化及制备炭材料两个方面对其转化行为进行了研究。重点研究了SDP的结构特征、考察了SDP在不同固体酸催化剂、Ni-Mo-S/Al2O3及Ti（Zr）改性Ni-Mo-S/Al2O3催化剂作用下的加氢转化性能及产物分布，初步探索了以SDP为原料制备炭材料的可行性。结果表明：SDP中含有各种含氧官能团、芳香结构和脂肪结构。SDP中的主要组分-四氢呋喃可溶物（THFS）为含有烷基取代基的13环的芳香结构通过烷基链和脂肪环等连接构成的有机大分子。SDP易于加氢转化为轻质产物-正己烷可溶物（HS）和气体。加氢催化剂初步筛选实验表明：固体酸催化剂活性不高；Ni-Mo-S/Al2O3催化剂对SDP具有较高的催化加氢活性，THFS在加氢过程中具有最高活性，易于转化为HS，1g SDP与0.1g催化剂和2ml四氢萘（THN）在400oC，5MPa H2初压下反应1h后， THFS组分减少70.7wt%，HS组分增加63.8wt%。通过Zr（Ti）改性后，Ni-Mo-S/Al2O3催化剂对SDP的加氢效果显著增加，可使HS组分增加64.8wt%，同时可显著抑制THFI的生成；更重要的是Ni-Mo-S/Al2O3和Ni-Mo-S/Zr-Al2O3催化剂在SDP加氢转化过程中均显示出较好的重复使用性能。SDP经Ni-Mo-S/Al2O3和Zr（Ti）改性Ni-Mo-S/Al2O3催化剂加氢所得产物HS主要为苯和甲苯、萘、蒽和少量芘，经Zr改性所得Ni-Mo-S/Zr-Al2O3更有利于萘类化合物的生成，产率可提高19.4%左右。Zr改性Ni-Mo-S/Al2O3催化剂活性高的原因在于Zr的引入减弱了活性组分与载体的相互作用、增加了催化剂的酸性和改变了活性相MoS2的形貌（MoS2棒堆积层数和长度增大）。模板剂的种类、温度显著影响以SDP为原料所制备炭材料的形貌。以SDP为原料、CTAB为模板剂可以制备炭微球，在600oC通过高温溶剂热法可制得到碳含量为86.4%，直径在5-10μm的表面光滑的炭微球；所得炭球为无定形碳，抗烧蚀性能和热稳定性较好。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
引言  10-11
第一章 文献综述  11-25
  1.1 褐煤加工意义  11-12
  1.2 褐煤转化工艺  12-15
    1.2.1 褐煤的直接燃烧  12
    1.2.2 褐煤的热解和炼焦  12
    1.2.3 褐煤气化  12-13
    1.2.4 褐煤液化  13
    1.2.5 褐煤醇解研究现状  13-14
    1.2.6 褐煤制备超净煤  14-15
  1.3 超净煤的加工利用  15-24
    1.3.1 煤基重质产物的加氢转化  16-21
    1.3.2 以煤基重质产物为原料制备炭材料  21-24
  1.4 本课题的研究目的、意义及内容  24-25
第二章 试验部分  25-35
  2.1 试验原料与试剂  25-26
    2.1.1 煤样  25
    2.1.2 试剂  25-26
  2.2 试验仪器  26
  2.3 试验方法  26-31
    2.3.1 褐煤碱解  26-27
    2.3.2 加氢催化剂的制备  27-29
    2.3.3 胜利褐煤碱解产物的加氢转化  29-31
    2.3.4 以胜利褐煤碱解产物为原料制备炭材料  31
  2.4 表征方法  31-35
    2.4.1 元素分析  31
    2.4.2 红外光谱分析（FTIR）  31-32
    2.4.3 GPC 分子量  32-33
    2.4.4 同步荧光分析  33
    2.4.5 ~1H 和~(13)C NMR 分析  33
    2.4.6 热重（TG）分析  33
    2.4.7 催化剂的 NH3-TPD 和 H_2-TPR 分析  33-34
    2.4.8 催化剂的 TEM 分析  34
    2.4.9 SEM 分析  34
    2.4.10 X 射线衍射（XRD）分析  34-35
第三章 胜利褐煤碱解所得产物的分子结构特征  35-45
  3.1 元素分析  35-36
  3.2 红外光谱分析  36-37
  3.3 褐煤碱解产物的分子量分布及紫外光谱分析  37-40
  3.4 同步荧光光谱分析  40-41
  3.5 ~1H-NMR 和~(13)C-NMR 分析  41-43
  3.6 褐煤碱解产物的整体结构特征  43-44
  3.7 本章小结  44-45
第四章 碱解产物的加氢转化研究  45-78
  4.1 用于碱解产物加氢转化的催化剂的初步研究  45-50
    4.1.1 固体酸催化剂对褐煤碱解产物加氢转化性能  45-48
    4.1.2 催化剂载体对褐煤碱解产物加氢转化行为的影响  48-49
    4.1.3 Ni-Mo-S/Ti(Zr)-SBA-15 催化剂对褐煤碱解产物加氢性能  49-50
  4.2 Ni-Mo-S/Ti(Zr )-Al_2O_3催化剂对碱解产物的加氢催化转化性能  50-63
    4.2.1 Ni-Mo-S/Ti(Zr )-Al_2O_3催化剂对碱解产物加氢性能的影响  50-52
    4.2.2 Ni-Mo-S/Ti(Zr )-Al_2O_3催化剂对碱解产物加氢所得产物分析  52-58
    4.2.3 Ni-Mo-S/Ti(Zr)-Al_2O_3催化剂的表征  58-63
  4.3 Ni-Mo-S/Al_2O_3及Ni-Mo-S/-Zr-Al_2O_3催化剂的循环使用性能  63-77
    4.3.1 Ni-Mo-S/Al_2O_3催化剂的循环使用性能  64-65
    4.3.2 Ni-Mo-S/Al_2O_3催化剂重复使用过程中加氢所得产物分析  65-70
    4.3.3 Ni-Mo-S/Zr-Al_2O_3催化剂的循环使用性能  70-71
    4.3.4 Ni-Mo-S/ Zr-Al_2O_3催化剂重复使用过程中加氢所得产物分析  71-77
  4.4 本章小结  77-78
第五章 胜利褐煤碱解产物为原料制备炭材料的初步探索  78-88
  5.1 碱解产物转化炭材料的前期研究  78-79
  5.2 水热炭化法  79-82
    5.2.1 炭化温度对所得炭材料形貌的影响  79-80
    5.2.2 不同添加剂对所得炭材料形貌的影响  80-82
  5.3 高温溶剂热法  82-84
    5.3.1 温度对所得炭材料的影响  82-83
    5.3.2 CTAB 的添加量对碱解产物转化炭材料的影响  83-84
    5.3.3 表面活性剂的种类对碱解产物转化的炭材料的影响  84
  5.4 炭微球的性质表征  84-86
    5.4.1 元素分析  85
    5.4.2 XRD 分析  85-86
    5.4.3 热重分析  86
  5.5 微球生成机理探讨  86-87
  5.6 本章小结  87-88
结论  88-90
参考文献  90-100
在学研究成果  100-101
本文特色与创新之处  101-102
致谢  102

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 煤化学及煤的加工利用 > 煤的加工利用
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