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低阶煤含氧官能团的赋存状态及其脱除研究

作　者: 周剑林
导　师: 王永刚
学　校: 中国矿业大学（北京）
专　业: 化学工艺
关键词: 低阶煤含氧官能团赋存状态吸水性低温热解溶剂抽提
分类号: TQ533
类　型: 博士论文
年　份: 2014年
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内容摘要

高氧含量是低阶煤的结构特点，影响其吸水等性质。本论文采用化学分析与仪器分析相结合的方法对低阶煤中含氧官能团的赋存状态进行了系统的研究，考察了低温热解、溶剂萃取和溶胀热解三种方法脱除褐煤含氧官能团的效果。研究了含氧官能团的脱除对表面性质的影响，建立了吸水性与表面含氧官能团的数学关系，考察了含氧官能团分解过程中气体逸出规律。结果表明:低阶煤中含氧官能团主要存在形态是酸性含氧官能团，化学分析方法可以有效的定量出78%左右的含氧官能团，结合仪器分析方法对非活性醚键的测定，可以很好的解析褐煤中含氧官能团的赋存形态；褐煤的表面性质与含氧官能团之间关系紧密，最高内在水和含氧官能团以及非氧表面之间的关系符合多元一次线性方程:MHC=2.655[-COOH]+2.912[-OH]+0.209[-OCH₃]-3.321S_non-O+1.341；溶剂抽提过程主要是溶剂和含氧官能团之间形成氢键取代了含氧官能团之间的氢键，从而使得酚羟基有所减少；溶胀使得煤的大分子网状结构得到拉伸，在热解过程中容易脱除；动力学关系表明，羧基比羰基的活化能要低，羧基容易分解。

全文目录

摘要  6
Abstract  6-7
详细摘要  7-9
Detailed Abstract  9-15
1 绪论  15-37
  1.1 问题的提出  15-16
  1.2 低阶煤中含氧官能团的赋存状态  16
  1.3 含氧官能团的赋存状态分析方法  16-25
    1.3.1 化学分析方法  16-19
    1.3.2 仪器分析方法  19-25
  1.4 含氧官能团的脱除  25-33
    1.4.1 低温热处理法  25-26
    1.4.2 低阶煤提质工艺  26-29
    1.4.3 溶剂抽提  29-33
  1.5 论文研究的目标、内容和技术路线  33-35
    1.5.1 研究目标  33
    1.5.2 研究内容  33-34
    1.5.3 论文研究的技术路线  34-35
  1.6 论文的研究特点和预期的创新性  35
  1.7 本章小结  35-37
2 化学方法分析煤中含氧官能团  37-49
  2.1 引言  37-38
  2.2 实验部分  38-41
    2.2.1 含氧官能团测定方法  38-41
    2.2.2 元素分析和醋酸根的定量  41
  2.3 结果与讨论  41-48
    2.3.1 测试条件对测定结果的影响  41-44
    2.3.2 低阶煤中含氧官能团的含量  44-45
    2.3.3 不同煤颗粒粒径对含氧官能团含量的影响  45-46
    2.3.4 典型低阶煤中含氧官能团的赋存状态  46-48
  2.4 本章小结  48-49
3 仪器分析方法测定褐煤中含氧官能团  49-63
  3.1 引言  49-50
  3.2 测试条件及数据处理  50-51
    3.2.1 测试条件  50-51
    3.2.2 谱图数据处理  51
  3.3 结果与讨论  51-62
    3.3.1 ~(13)C-CP/MAS NMR 结果分析  51-56
    3.3.2 FT-IR 结果分析  56-57
    3.3.3 XPS 结果分析  57-60
    3.3.4 三种仪器分析方法解析含氧官能团结果的比较  60-62
  3.4 本章小结  62-63
4 热解脱除含氧官能团及其对表面性质的影响  63-77
  4.1 引言  63
  4.2 实验部分  63-66
    4.2.1 实验装置和实验步骤  64
    4.2.2 样品测试  64-66
  4.3 实验结果与讨论  66-76
    4.3.1 温度对含氧官能团脱除效果的影响  66-68
    4.3.2 停留时间对含氧官能团脱除效果的影响  68
    4.3.3 升温速率对含氧官能团脱除效果的影响  68-69
    4.3.4 Zeta 电位与含氧官能团的关系  69-71
    4.3.5 接触角与含氧官能团的关系  71-72
    4.3.6 吸水性与煤结构的关系  72-74
    4.3.7 吸水性和含氧官能团的关系  74-76
  4.4 本章小结  76-77
5 溶剂萃取脱除含氧官能团  77-91
  5.1 引言  77
  5.2 实验部分  77-79
    5.2.1 实验方案  78
    5.2.2 固态产物的表征  78-79
  5.3 结果与讨论  79-90
    5.3.1 溶剂抽提对总氧脱除效果  80
    5.3.2 溶剂溶解度参数的影响  80-81
    5.3.3 萃取时间的影响  81-82
    5.3.4 超声功率的影响  82
    5.3.5 萃取温度的影响  82-83
    5.3.6 萃取剂的影响  83-85
    5.3.7 萃余煤的含氧官能团和粒度分析  85-89
    5.3.8 萃余煤的表面性质分析  89-90
  5.4 本章小结  90-91
6 溶胀-热解脱除含氧官能团  91-99
  6.1 引言  91
  6.2 实验部分  91-92
  6.3 结果与讨论  92-97
    6.3.1 溶胀过程的优化  92-93
    6.3.2 溶胀热解对含氧官能团脱除效果的影响  93-94
    6.3.3 溶胀热解对表面性质影响  94-97
    6.3.4 溶胀热解对表面形貌的影响  97
  6.4 本章小结  97-99
7 褐煤含氧官能团的脱除机理研究  99-111
  7.1 引言  99
  7.2 实验部分  99-100
  7.3 结果与讨论  100-108
    7.3.1 含氧官能团分解过程中气体的逸出规律  101-102
    7.3.2 升温速率对 CO_2和 CO 逸出规律的影响  102-103
    7.3.3 温度对 CO_2和 CO 逸出规律的影响  103
    7.3.4 粒度对 CO_2和 CO 逸出规律的影响  103-105
    7.3.5 含氧官能团分解动力学模型  105-108
  7.4 本章小结  108-111
8 结论与展望  111-115
  8.1 结论  111-112
  8.2 论文的创新性  112-113
  8.3 展望  113-115
参考文献  115-123
致谢  123-125
作者简介  125

低阶煤含氧官能团的赋存状态及其脱除研究

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