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高性能铈锆氧化物的制备及工业化生产

作　者: 杨家富
导　师: 张昭良
学　校: 济南大学
专　业: 化学工程
关键词: 铈锆复合氧化物 高比表面积 工业化中试
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 21次
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内容摘要


汽车尾气排放产生的环境污染问题在当今社会已经引起了越来越广泛的关注，而三效催化净化技术（TWC）是目前治理汽车尾气污染最有效的手段。在三效催技术中，铈锆复合氧化物储氧材料作为重要助剂，具有拓宽空燃比工作窗口和稳定催化剂性能的重要作用。为了更有效的降低尾气污染物的排放，三效催化剂趋向于在较高的操作温度窗口（1000-1100℃）下工作，这极易导致铈锆复合氧化物高温烧结，造成比表面积降低及储氧能力减少，使TWC的催化活性降低。因此，提高铈锆复合氧化物储氧材料的热稳定性成为制备具有高性能三效催化剂的关键。本文对实验室小试方法进行探索，分别采用共沉淀法、共沉淀-超临界干燥法（二氧化碳或乙醇）、共沉淀-水热法制备了CZPN。采用氮气等温吸脱附、X-射线粉末衍射（XRD）和氢气程序升温还原（H2-TPR）等表征手段研究了不同制备工艺条件下所得样品的比表面积、晶相结构和氧化还原性能。结果表明，利用共沉淀法所得CZPN样品经1000℃老化12h后，仅具有30.24m2/g的比表面积和0.12cm3/g的孔体积；利用共沉淀-CO2超临界干燥法制备的CZPN样品经1000℃老化12h后具有最高的比表面积（54.2m2/g）和最大孔容（0.491cm3/g），且拥有较宽的介孔孔径分布范围（10-100nm）；利用共沉淀法-水热法所得的CZPN样品老化后，比表面积达到41.1m2/g，孔容为0.21cm3/g，其介孔孔径分布范围为7-15nm。相应的XRD和H2-TPR实验结果表明，三种方法所制得CZPN样品均为CeO2立方相结构，共沉淀-水热法得到CZPN的样品具有最大的耗氢量（23.7μmol/g）。考虑到中试成本及合作企业现状，我们采用了共沉淀-水热法的工业化中试制备流程，制备了CZPN和CZLY。采用XRD、氮气等温吸脱附分别测试了中试样品的晶体结构与比表面积和孔分布，并测试了样品的储氧能力（OSC）。结果表明，中试CZPN和CZLY样品晶型结构仍为CeO2立方相。新鲜CZPN和CZLY样品的比表面积分别为127.83m2/g、125.68m2/g，孔径分布范围分别为4-10nm、2-7nm，平均孔径分别为7.09nm、4.72nm。老化CZPN和CZLY样品比表面积分别为30.55m2/g和24.61m2/g，孔径分布范围变宽，分别为10-40nm和10-20nm，平均孔径也增加到24.55nm和13.24nm。老化样品的OSC测试结果表明，CZPN和CZLY样品的OSC分别为92.14μmol/g和75.16μmol/g的储氧量，具有良好的储氧性能。

全文目录


摘要  8-9
Abstract  9-11
第一章 绪论  11-25
  1.1 课题背景  11-16
    1.1.1 汽车尾气的排放污染及危害  11-12
    1.1.2 汽车尾气的排放污染治理技术及法规发展趋势  12-14
    1.1.3 汽车尾气催化剂的发展历程及趋势  14-15
    1.1.4 汽车尾气催化剂的催化机理  15-16
  1.2 铈锆复合氧化物在三效催化剂中的应用  16-18
    1.2.1 铈锆复合氧化物在三效催化剂中的作用  16-18
    1.2.2 铈锆复合氧化物在汽车催化剂中应用趋势  18
  1.3 铈锆氧化物的掺杂改性研究  18-21
    1.3.1 稀土元素改性  18-20
    1.3.2 碱土元素掺杂  20
    1.3.3 过渡金属元素掺杂  20
    1.3.4 其他元素掺杂  20-21
  1.4 铈锆复合氧化物的制备工艺  21-24
    1.4.1 共沉淀-水热法  21-22
    1.4.2 共沉淀-不同助剂法  22
    1.4.3 共沉淀-乙醇超临界干燥法  22
    1.4.4 改进溶胶-凝胶法  22-23
    1.4.5 微乳液法  23-24
  1.5 论文研究目的及创新点  24-25
第二章 实验原料与仪器  25-29
  2.1 实验试剂及气体  25-26
  2.2 小试设备及装置  26-27
  2.3 中试试验主要设备  27-28
  2.4 表征方法  28
    2.4.1 X-射线粉末衍射（XRD）  28
    2.4.2 比表面积及孔径分布（BET）  28
    2.4.3 氢气程序升温还原（H2-TPR）  28
    2.4.4 储氧量（OSC）测试  28
  2.5 本章小结  28-29
第三章 小试制备样品及分析  29-45
  3.1 制备流程  29-31
    3.1.1 共沉淀法制备样品  29-30
    3.1.2 共沉淀加超临界干燥法制备样品  30
    3.1.3 共沉淀加水热法制备样品  30-31
  3.2 比表面积分析  31-39
    3.2.1 共沉淀法制备样品的比表面积分析  31-33
    3.2.2 共沉淀加超临界干燥法制备样品的比表面积分析  33-37
    3.2.3 共沉淀加水热法制备样品的比表面积分析  37-39
  3.3 XRD 分析  39-41
  3.4 H_2-TPR  41-43
  3.5 最优工艺的确定  43
  3.6 本章小结  43-45
第四章 工业化中试制备样品及表征  45-57
  4.1 中试制备流程  45-47
  4.2 比表面积分析测试  47-51
  4.3 XRD 分析  51-54
  4.4 OSC 测试  54-56
  4.5 本章小结  56-57
第五章 CO_2超临界制备方法的工艺流程设计  57-61
  5.1 设计依据  57
  5.2 工艺流程确定  57-58
  5.3 工艺流程设计及设备布置  58-60
  5.4 本章小结  60-61
第六章 结论与展望  61-63
  6.1 主要结论  61
  6.2 后续展望  61-63
参考文献  63-69
致谢  69-71
附录  71

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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