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NaY型分子筛和分子筛膜的合成及其催化性能研究

作　者: 章译之
导　师: 贾哲华
学　校: 扬州大学
专　业: 化学工艺
关键词: NaY型分子筛分子筛膜催化氧化苯酚
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

随着工业的发展,含酚废水的排放量不断增大,其污染问题已引起广泛重视。NaY型分子筛及分子筛膜作为一种新型非均相催化剂,具有比表面积大、孔径均一、热稳定性和化学稳定性良好等特点,催化活性高、选择性好,且能有效解决均相催化剂难以与反应介质分离的问题,在废水、废气处理领域有很大的应用潜力。本文在不加模板剂和结构导向剂的情况下,以九水硅酸钠为硅源,铝酸钠为铝源,通过水热法合成NaY型分子筛。考察了反应温度、反应时间、水热反应体系pH、晶化温度、晶化时间、硅铝比、加料方式等条件对分子筛合成的影响,并以此条件在陶瓷拉西环、玻璃片和金属片支撑体上合成分子筛膜,考察了不同的晶种预植方式对成膜效果的影响。采用XRD、FE-SEM、FT-IR、TG、XRF等表征手段对所合成的NaY型分子筛及分子筛膜进行了表征。采用苯酚的催化氧化对合成的分子筛及分子筛膜的催化活性进行考察,探讨了反应温度、反应时间、氧化剂用量、催化剂用量等因素对苯酚去除率的影响,并对分子筛粉体及分子筛膜的催化性能进行了比较。实验结果表明：反应温度、水热反应体系pH、晶化温度、晶化时间、硅铝比、加料方式对合成NaY型分子筛都有影响。按照n(Na2O):n(SiO2):n(Al2O3):n(H2O)=14:10：1：800的比例,在反应体系pH为13、反应温度为60℃、反应时间为3h,水热晶化温度为170℃,晶化时间为7h的条件下合成分子筛的具有NaY型分子筛的特征结构,结晶度为85.04%,平均粒径约为150nm,结晶度高、粒径小且分散性好,水热稳定性较高。支撑体材质、晶种预植方式对分子筛的合成也有影响。以拉西环为支撑体,采用打磨法预植晶种合成出的分子筛膜结晶度高、成膜效果最好,膜层晶体的粒径约为139nm,膜层厚度约为16.7μm。使用成NaY型分子筛催化氧化苯酚的最佳反应条件为：反应温度为80℃,反应时间为90min,氧化剂H202的用量为2倍反应当量,催化剂用量为苯酚的0.4倍,苯酚去除率为42.65%；使用分子筛膜催化氧化苯酚时,苯酚最终去除率为48.80%,分子筛膜催化氧化苯酚的性能比分子筛粉体更好。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-7
第一章绪论  7-25
  1.1 酚类物质的危害及来源  7
  1.2 含酚废水的处理技术  7-10
    1.2.1 物化法  7-8
    1.2.2 化学法  8-9
    1.2.3 生化法  9-10
  1.3 湿法催化氧化剂概述  10-11
    1.3.1 均相催化剂  11
    1.3.2 非均相催化剂  11
  1.4 NAY型分子筛概述  11-14
    1.4.1 NaY型分子筛的结构  12-13
    1.4.2 NaY型分子筛的特点  13-14
    1.4.4 NaY型分子筛的应用  14
  1.5 分子筛膜概述  14-16
    1.5.1 膜催化剂的特点及分类  14-15
    1.5.2 分子筛膜的合成机理  15-16
  1.6 NAY型分子筛膜概述  16-23
    1.6.1 NaY型分子筛膜的合成方法  17-20
    1.6.2 NaY型分子筛膜研究中存在的问题  20-21
    1.6.3 NaY型分子筛膜的应用  21-23
  1.7 本课题的选题意义及研究内容  23-25
    1.7.1 本课题的选题背景及意义  23
    1.7.2 本课题主要内容  23-25
第二章实验部分  25-33
  2.1 实验试剂与仪器装置  25-27
    2.1.1 实验试剂  25
    2.1.2 实验仪器装置  25-27
  2.2 NAY型分子筛及分子筛膜的合成与表征  27-33
    2.2.1 NaY型分子筛的合成  27-29
    2.2.2 NaY型分子筛膜的合成  29-30
    2.2.3 NaY型分子筛及分子筛膜的表征  30-32
    2.2.4 NaY型分子筛及分子筛膜催化剂的活性考察  32-33
第三章 NAY型分子筛的合成条件考察  33-50
  3.1 反应温度的影响  33-34
  3.2 反应时间的影响  34-35
  3.3 反应体系PH的影响  35-37
  3.4 晶化温度的影响  37-38
  3.5 晶化时间的影响  38-44
  3.6 反应物料硅铝比的影响  44-45
  3.7 加料方式的影响  45-48
    3.7.1 加料次序的影响  45-47
    3.7.2 加料次数的影响  47-48
  3.8 本章小结  48-50
第四章 NAY型分子筛膜的合成条件考察  50-66
  4.1 拉西环上不同晶种预植方式对成膜的影响  50-57
  4.2 玻璃片上不同晶种预植方式对成膜的影响  57-61
  4.3 金属片上不同晶种预植方式对成膜的影响  61-65
  4.4 本章小结  65-66
第五章 NAY型分子筛及分子筛膜的催化性能研究  66-73
  5.1 苯酚吸光度-浓度标准曲线的测定  66-67
  5.2 反应时间的影响  67
  5.3 反应温度的影响  67-69
  5.4 氧化剂用量的影响  69-70
  5.5 催化剂用量的影响  70-71
  5.6 NAY型分子筛粉体及膜的催化性能比较  71-72
  5.7 本章小结  72-73
第六章结论  73-75
参考文献  75-81
致谢  81-82

NaY型分子筛和分子筛膜的合成及其催化性能研究

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