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甲苯气相氧化制备苯甲醛的研究

作　者: 李安
导　师: 晁自胜
学　校: 湖南大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 甲苯 气相氧化 苯甲醛 ZSM-5分子筛 氧化锰八面体分子筛 二氧化钛
分类号: TQ244.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


苯甲醛是一种重要的有机合成中间体，也是重要的芳香醛之一。主要用于染料、制药、农药、食品、燃料、香料、化妆品及有机高分子合成等领域，具有年需求量大、市场前景好和经济效益高的特点。目前，甲苯氯化水解法是工业生产上主要的生产工艺，但是由于该工艺选择性低、反应液腐蚀设备、操作工艺复杂繁琐、排出的尾气污染环境等；并且甲苯氯化法生产的含氯苯甲醛无法在医药、食品调味剂、香料领域中的应用，严重的制约其在日化领域的发展。开发苯甲醛生产新工艺已迫在眉睫。本论文在调研了大量的文献基础上，确定了该课题的实验方案是在高温和固体催化剂的作用下，直接气相催化氧化甲苯制备苯甲醛。本论文通过在微孔ZSM-5分子筛系列催化剂、新型材料K-OMS-2系列催化剂和负载型二氧化钛系列催化剂上，对甲苯直接气相氧化制备苯甲醛的研究；考察了催化剂材料的制备方法、反应条件的影响，优化了反应工艺，其主要工作如下：（1）微孔ZSM-5系列催化剂上气相氧化甲苯制备苯甲醛将不同方法制备的Ce/ZSM-5进行XRD、FT-IR、N2-物理吸附等表征，并比较活性金属组分、制备方法、负载量、反应温度、空速和空气甲苯进料比对甲苯气相氧化反应的影响。实验结果证明：催化剂为10%Ce/ZSM-5时，最佳甲苯转化率和苯甲醛的收率为10.78%和5.05%。（2）氧化锰八面体系列催化剂上气相氧化甲苯制备苯甲醛采用固相法、回流法和水热晶化法制备了氧化锰八面体分子筛催化剂；并通过浸渍法、均匀沉淀法和离子交换法制备负载金属活性组分的OMS-2。将不同方法制备的OMS-2进行XRD、FT-IR、N2-物理吸附等表征。比较活性金属组分、制备方法、负载量、反应温度、空速和空气甲苯进料比对甲苯气相氧化反应的影响。实验结果证明：采用水热晶化法制备K-OMS-2的催化性能较好，苯甲醛的收率和选择性为4.16%和81.30%。（3）二氧化钛系列催化剂气相氧化甲苯制备苯甲醛的反应通过浸渍法制备了负载型TiO2系列催化剂，通过现代标准技术XRD、FT-IR、N2-物理吸附等对V/TiO2系列催化剂进行了表征。考察了单组份活性组分、双组份活性组分、阴离子组分、金属负载量、反应温度、空速和空气甲苯进料比对气相催化氧化甲苯反应的影响。实验结果表明：在反应温度为350℃，空速为2500h-1，n（空气）:n（甲苯）=5:1时，5%PO3-4/VTiO2表现较好的催化性能，甲苯转化率为12.00%，苯甲醛的选择性和收率分别为73.75%和8.85%。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-8
目录  8-11
第1章 绪论  11-25
  1.1 课题的研究意义  11-13
    1.1.1 苯甲醛的物理性质  11-12
    1.1.2 苯甲醛的化学性质  12-13
    1.1.3 苯甲醛的用途  13
  1.2 苯甲醛产品的供求及发展现状  13-14
  1.3 苯甲醛的生产工艺  14-23
    1.3.1 苯甲醇氧化法  14-15
    1.3.2 苯甲酰氯还原法  15
    1.3.3 苯甲酸(甲酯)还原法  15
    1.3.4 氯化苄氧化法  15-16
    1.3.5 苯羰基化法  16
    1.3.6 氯代苄水解法  16-17
    1.3.7 甲苯间接电合成法  17
    1.3.8 甲苯氯化水解法  17-18
    1.3.9 甲苯直接氧化法  18-23
  1.4 分子筛催化剂的催化应用  23
  1.5 本课题的研究思路和内容  23-25
第2章 实验部分  25-33
  2.1 实验主要原料与试剂  25
  2.2 实验仪器  25-26
  2.3 催化剂的制备  26-28
    2.3.1 微孔ZSM-5系列催化剂的制备  26-27
    2.3.2 氧化锰八面体催化剂的制备  27-28
  2.4 催化剂表征条件  28-29
    2.4.1 X射线衍射仪表征  28
    2.4.2 低温氮气物理吸附表征  28
    2.4.3 扫描电子显微镜表征  28-29
    2.4.4 傅里叶红外光谱表征  29
    2.4.5 程序升温氮吸附/脱附表征  29
  2.5 催化剂的性能测试  29
  2.6 反应产物分析  29-33
    2.6.1 反应产物的分析方法  29-30
    2.6.2 反应产物的定量计算  30-33
第3章 ZSM-5分子筛气相催化氧化甲苯制苯甲醛  33-44
  3.1 ZSM-5系列催化剂的表征研究  33-37
    3.1.1 XRD分析  33-34
    3.1.2 FT-IR分析  34-35
    3.1.3 N2-物理吸附分析  35-37
  3.2 ZSM-5气相催化氧化甲苯制备苯甲醛  37-44
    3.2.1 单活性组分对反应的影响  37-38
    3.2.2 制备方法对反应的影响  38-39
    3.2.3 双活性组分对反应的影响  39-40
    3.2.4 活性组分负载量对反应的影响  40
    3.2.5 反应条件对反应的影响  40-44
第4章 OMS-2气相催化氧化甲苯制备苯甲醛  44-53
  4.1 OMS-2系列催化剂的表征研究  44-47
    4.1.1 XRD表征  44-45
    4.1.2 FT-IR表征  45
    4.1.3 N2-物理吸附表征  45-47
    4.1.4 SEM表征  47
  4.2 OMS-2气相催化氧化甲苯制苯甲醛  47-53
    4.2.1 合成方法对反应的影响  47-48
    4.2.2 活性组分对反应的影响  48-49
    4.2.3 负载量对反应的影响  49-50
    4.2.4 反应条件对反应的影响  50-53
第5章 负载型TiO_2气相催化氧化甲苯制备苯甲醛  53-62
  5.1 TiO_2系列催化剂的表征研究  53-54
    5.1.1 XRD分析  53-54
    5.1.2 FT-IR分析  54
    5.1.3 N2-物理吸附分析  54
  5.2 TiO_2气相催化氧化甲苯制备苯甲醛  54-62
    5.2.1 单活性组分对反应的影响  56-57
    5.2.2 活性组分负载量对反应的影响  57
    5.2.3 双活性组分对反应的影响  57-58
    5.2.4 阴离子活性组分对反应的影响  58-59
    5.2.5 反应条件对反应的影响  59-62
结论  62-64
参考文献  64-71
附录A 攻读学位期间发表的学术论文和专利目录  71-72
致谢  72

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 芳香族化合物的生产 > 芳醛、芳酮及其衍生物，醌及其衍生物 > 芳醛及其衍生物
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