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吸收CO₂的有机胺富液热解吸动力学的研究

作　者: 杨文则
导　师: 沈喜洲
学　校: 武汉工程大学
专　业: 化学工艺
关键词: MDEA 胺溶液 CO2 动力学热重法
分类号: TQ028.17
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

研究气体吸收和解吸速率的传统方法是重量法、色谱法、浓度法和恒定容积法。本文首次采用热失重仪（TGA）研究了不同程序升温条件下吸收CO₂有机胺溶液的热解吸过程，发现富含CO₂的有机胺溶液的热失重过程分为两个阶段。第一阶段为CO₂的解吸和H2O的蒸发过程，第二阶段为沸点较高的MDEA等组分的失重过程。将无模式函数法中的Flynn-Wall-Ozawa法（简称FWO法）和模式函数法中的Coats-Redfern法相结合，处理不同升温速率下富含CO₂的有机胺溶液的热解吸过程的TGA数据，分别得到富含CO₂的MDEA溶液（3.25mol/L）、富含CO₂的MDEA/DEA溶液（3.0mol/L-0.3mol/L）以及富含CO₂的MDEA/PZ溶液（3.25mol/L-0.1mol/L）的热解吸动力学参数，并确定了相应的热解吸动力学机理函数。（1）MDEA富液热解吸过程的指前因子为5.98×10⁶，活化能为45.47kJ/mol，动力学机理函数G（α）＝（1－α）^-1－1。（2）MDEA/DEA富液热解吸过程的指前因子为8.65×10⁷，活化能为53.25kJ/mol，动力学机理函数G （α）＝α^3/2。（3）MDEA/PZ富液热解吸过程的指前因子为1.59×10⁸，活化能为54.97kJ/mol，动力学机理函数G （α）＝α^3/2。在MDEA中加入DEA或PZ等活化剂的目的是为了提高CO₂的吸收速率。解吸是吸收的逆过程，因此没有添加活化剂的MDEA富液热解吸过程活化能最小，解吸最易发生。富含CO₂的有机胺溶液的热解吸过程的动力学参数的差异与其吸收的CO₂量有一定的对应关系。求取不同脱碳富液热解吸过程的活化能可以指导工业上选择脱碳剂，避免了传统方法的实验周期长，耗费人力物力多，分析方法复杂的缺点。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
引言  10-12
第1章文献综述  12-30
  1.1 CO_2回收的意义及方法  12-15
    1.1.1 CO_2回收的意义  12
    1.1.2 CO_2回收的方法  12-13
    1.1.3 MDEA 脱碳的优点  13-15
  1.2 胺溶液吸收和解吸 CO_2速率的研究方法和进展  15-18
    1.2.1 重量法  15
    1.2.2 色谱法  15
    1.2.3 浓度法  15-16
    1.2.4 恒定容积法  16-18
  1.3 热分析方法  18-19
    1.3.1 热分析的定义  18
    1.3.2 热分析方法的种类  18-19
    1.3.3 热重法研究有机胺富液热解吸 CO_2动力学的可行性  19
  1.4 热分析动力学理论  19-28
    1.4.1 动力学方程  20
    1.4.2 动力学机理函数  20-21
    1.4.3 动力学处理方法及研究进展  21-27
    1.4.4 热分析动力学新技术  27-28
    1.4.5 本课题热分析处理方法  28
  1.5 选题意义  28-30
第2章实验部分  30-34
  2.1 实验方法  30
  2.2 实验药品和仪器  30
    2.2.1 主要实验药品及来源  30
    2.2.2 主要实验仪器  30
  2.3 实验样品的制备  30-31
  2.4 CO_2质量百分含量的测定  31-32
  2.5 热重分析实验条件的确定  32-34
    2.5.1 样品用量的确定  32-33
    2.5.2 升温速率  33
    2.5.3 气氛  33-34
第3章结果与讨论  34-70
  3.1 有机胺溶液与 CO_2的反应机理  34-35
    3.1.1 MDEA 溶液与 CO_2的反应机理  34-35
    3.1.2 MDEA/DEA 溶液与 CO_2的反应机理  35
    3.1.3 MDEA/PZ 溶液与 CO_2的反应机理  35
  3.2 MDEA 富液热解吸的动力学  35-42
    3.2.1 MDEA 富液中各组分的质量百分含量  35-36
    3.2.2 MDEA 富液的热重曲线  36-37
    3.2.3 MDEA 富液热解吸的活化能  37-38
    3.2.4 机理函数和指前因子的确定  38-42
  3.3 MDEA/DEA 富液的热解吸动力学  42-55
    3.3.1 MDEA/DEA 富液中各组分的质量百分含量  42
    3.3.2 MDEA/DEA 富液的热重曲线  42-44
    3.3.3 MDEA/DEA 富液热解吸的活化能  44-45
    3.3.4 机理函数和指前因子的确定  45-55
  3.4 MDEA/PZ 富液的热解吸动力学  55-68
    3.4.1 MDEA/PZ 富液中各组分的质量百分含量  55
    3.4.2 MDEA/PZ 富液的热重曲线  55-57
    3.4.3 MDEA/PZ 富液热解吸的活化能  57-58
    3.4.4 机理函数和指前因子的确定  58-68
  3.5 三种脱碳液热解吸过程动力学的比较  68-70
    3.5.1 活化能的比较  68
    3.5.2 机理函数的比较  68-70
第4章结论  70-72
参考文献  72-78
符号说明  78-80
致谢  80

吸收CO2的有机胺富液热解吸动力学的研究

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