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核素固化体钛基陶瓷晶体结构及其稳定性研究

作　者: 邹秋林
导　师: 卢忠元
学　校: 西南科技大学
专　业: 材料学
关键词: 钛基陶瓷固化铈晶体结构稳定性
分类号: TQ174.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

核能的和平利用与核技术的发展是20世纪人类最伟大的成就之一，但随着核能和核技术的发展，人类开发利用核能的同时也产生了大量放射性废物。放射性废物的治理具有深远的战略发展意义，它不仅关系到地球环境保护、人类安全，还涉及到未来能源问题。核废物固化处理是放射性废物治理的关键环节，钛基陶瓷作为高放废物极具潜力的陶瓷固化基材，具有十分重要的研究价值。本文采用Ce⁴⁺模拟高放核素U⁴⁺，通过高温固相反应合成不同铈核素包容量的钙钛矿、榍石和钙钛锆石三种钛基陶瓷固化体，借助Rietveld全谱拟合、XRD、SEM、EDS、TG/DSC、ICP、ICP-MS等分析表征方法对各固化体的晶体结构及其稳定性展开了系统研究。研究结果表明：通过高温固相反应，在一定的烧结温度和保温时间下，可合成结晶良好的含铈钙钛矿、榍石和钙钛锆石陶瓷固化体，其中铈核素的掺入能促进三种钛基陶瓷固化体烧结，固化体晶粒之间紧密堆积，进而使其结构致密、气孔率低。三种钛基陶瓷都能实现铈核素的晶格固化，其中钙钛矿对Ce核素的包容量低于23.21wt%，约为0.2⁰.25个钙结构单位；钙钛锆石对Ce核素的包容量低于26.28wt%，约为0.6⁰.7个锆结构单位；而榍石对Ce核素的包容量相对较低，仅为2.38wt%，但EDS分析显示榍石固化体中未进入晶格的Ce核素主要赋存在榍石晶粒之间，起到填充晶界空隙的作用，同样有利于提高固化体的稳定性。三种钛基陶瓷包容核素后具有良好的晶格稳定性，虽然核素掺入造成其结构出现一定畸变，但整体上仍保持各自稳定的结构。其中，钙钛矿陶瓷固化体晶体结构属于正交晶系，空间群为Pbnm；榍石陶瓷固化体晶体结构属于单斜晶系，空间群为P121/A1；钙钛锆石陶瓷固化体晶体结构属于单斜晶系，空间群为C12/c1。在低于最大包容量下，Ce核素完全进入三种钛基陶瓷晶格形成固溶体，而当铈核素掺量超过其各自的包容量时，超出的核素则以独立矿物与主相矿物共存。得益于稳定的陶瓷晶相与核素的晶格固化，钙钛矿、榍石和钙钛锆石陶瓷固化体都具有良好的高温稳定性与抗浸出性能。固化体经200、400、600、800及1000℃热处理后不发生分解或相变，物相也都保持不变；三种钛基陶瓷固化体各元素浸出率都比玻璃固化体要低得多，其中钙钛矿与钙钛锆石陶瓷固化体的浸出率基本相当，且优于榍石固化体的浸出率。

全文目录

摘要  2-4
Abstract  4-8
1 绪论  8-18
  1.1 放射性废物固化处理现状  8-11
    1.1.1 放射性废物概述  8-9
    1.1.2 放射性废物的固化处理  9-11
  1.2 钛基陶瓷固化高放废物的研究现状  11-16
    1.2.1 钙钛矿固化高放废物的研究现状  11-12
    1.2.2 榍石固化高放废物的研究现状  12-14
    1.2.3 钙钛锆石固化高放废物的研究现状  14-15
    1.2.4 存在的问题  15-16
  1.3 研究目的和内容  16-18
2 固化体制备及表征方法  18-31
  2.1 实验原料与设备  18-20
    2.1.1 实验原料  18
    2.1.2 主要仪器设备  18-20
  2.2 固化体制备  20-25
    2.2.1 实验方案  20-22
    2.2.2 固化体制备  22-25
  2.3 分析表征方法  25-31
    2.3.1 物理性能测试  25-26
    2.3.2 Rietveld 全谱拟合  26-30
    2.3.3 其他测试表征  30-31
3 钛基陶瓷固化体晶体结构研究  31-62
  3.1 钙钛矿陶瓷固化体晶体结构研究  31-42
    3.1.1 核素掺入对钙钛矿固化体物理性能的影响  31
    3.1.2 核素掺量对钙钛矿固化体矿物组成的影响  31-33
    3.1.3 核素掺量对钙钛矿晶体结构的影响  33-38
    3.1.4 核素掺入对钙钛矿固化体微观形貌影响及核素分布  38-42
  3.2 榍石陶瓷固化体晶体结构研究  42-51
    3.2.1 核素掺入对榍石固化体物理性能的影响  42-43
    3.2.2 核素掺量对榍石固化体矿物组成的影响  43-44
    3.2.3 核素掺量对榍石晶体结构的影响  44-47
    3.2.4 核素掺入对榍石固化体微观形貌影响及核素分布  47-51
  3.3 钙钛锆石陶瓷固化体晶体结构研究  51-60
    3.3.1 核素掺入对钙钛锆石固化体物理性能的影响  51-52
    3.3.2 核素掺量对钙钛锆石固化体矿物组成的影响  52
    3.3.3 核素掺量对钙钛锆石晶体结构的影响  52-54
    3.3.4 核素掺入对固化体微观形貌影响及核素分布  54-60
  3.4 本章小结  60-62
4 钛基陶瓷固化体稳定性研究  62-72
  4.1 钛基陶瓷固化体高温稳定性研究  62-67
    4.1.1 钙钛矿陶瓷固化体高温稳定性研究  62-64
    4.1.2 榍石陶瓷固化体高温稳定性研究  64-66
    4.1.3 钙钛锆石陶瓷固化体高温稳定性研究  66-67
  4.2 钛基陶瓷固化体浸出率研究  67-70
  4.3 本章小结  70-72
结论  72-74
展望  74-75
致谢  75-76
参考文献  76-83
攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果  83

核素固化体钛基陶瓷晶体结构及其稳定性研究

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