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N掺杂TiO₂纳米管的制备及光催化脱除NO_x性能研究

作　者: 冉令锋
导　师: 吕永康
学　校: 太原理工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 氮 TiO2纳米管掺杂光催化 NOx 气固相催化反应
分类号: TQ134.11
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

随着环境问题的日益突出,人们环保意识的逐渐增强,氮氧化物作为一种主要的大气污染物,因其众多的危害,受到了人们的广泛关注。目前,处理氮氧化物的方法众多,主要研究的是催化分解和催化还原,但其存在运行费用较高、能耗较高等方面的不足,而光催化技术具有反应条件温和、能耗低以及二次污染少等优点,具有广阔的发展前景。目前,Ti02是最有效的光催化剂,但是其禁带宽度较大,仅能利用自然光中的紫外部分(约占8%),同时电子与空穴的复合率很高,导致光量子效率很低,这些都极大的限制了Ti02在实际中的应用。Ti02纳米管是一种特殊结构的Ti02,具有较大的比表面积、特殊的表面区域、较高的稳定性,但是存在相同的缺点。研究发现,通过纳米管的元素掺杂改性,可以提高其在可见光区的相响应值,减小电子与空穴的复合。所以合成TiO2纳米管,并对其进行改性,将大大提高Ti02的可见光催化活性及应用潜力。本课题以商品Ti02为原料,通过水热法合成纳米管,考察了水热温度、水热时间、煅烧时间及煅烧温度对纳米管的影响。TEM结果显示合成的纳米管长主要为60～160nm,管径主要为7-15nm,壁厚为1.5nm左右。独立设计了气固相光催化反应装置,通过该催化装置,考察了氮氧化物浓度及气体流量、湿度、02含量、负载量、载体粒径对NOx去除率的影响。非金属掺杂通过取代部分氧空位,或者Ti02中引入晶格氧空位,进而形成TiO2-xAx(A为非金属元素)晶体,导致TiO2禁带宽度的降低,从而增强了其在可见光下的响应能力。本文采用两种方法合成N-TNTS,一是以水热合成的纳米管为原料,NH4F为氮源,采用浸渍法制备得到N-TNTS；二是以酞酸丁酯为钛源,NH4F为氮源,采用溶胶-凝胶法制备N掺杂Ti02,然后以该Ti02为原料,水热制得N-TNTS.XRD表征的结果表明高温热处理以后的纳米管晶型几乎全部是锐钛矿；TEM表征显示N-TNTS具有良好的管状结构；DRS表征的结果表明N元素掺杂以后,一定程度上减小了Ti02的禁带宽度,吸收光谱发生明显的红移,增强了其在可见光下的响应能力。催化性能测试结果显示：水热-浸渍法制备的N掺杂纳米管,当掺杂量为15%,煅烧温度为500℃,煅烧时间为2h时,在紫外光及可见光下均显示出最高的催化活性,分别为95.73%、93.16%；溶胶-凝胶-水热法制备的N掺杂纳米管,当掺杂量为30%,煅烧温度为500℃,煅烧时间为2h,在紫外及可见光下显示最高的催化活性,分别为95.71%、93.04%。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第一章绪论  10-34
  1.1 氮氧化物的产生与危害  10-16
    1.1.1 NO_x的产生  11-14
    1.1.2 NO_x的危害  14-16
  1.2 氮氧化物控制技术  16-25
    1.2.1 低NO_x燃烧技术  16-17
    1.2.2 烟气脱硝技术  17-25
  1.3 光催化研究进展  25-32
    1.3.1 TiO_2晶型结构  26
    1.3.2 TiO_2的光催化原理  26-27
    1.3.3 TiO_2纳米管  27-32
  1.4 课题内容及意义  32-34
    1.4.1 课题内容  33
    1.4.2 课题意义  33-34
第二章实验用品及方法  34-40
  2.1 实验仪器及设备  34
  2.2 实验试剂及气体  34-35
  2.3 光催化反应装置的设计及实验流程的建立  35-38
    2.3.1 光反应装置的设计  35-36
    2.3.2 实验流程的建立  36-38
  2.4 N掺杂TiO_2纳米管的制备  38
  2.5 光催化剂的表征手段  38-40
第三章紫外光下纳米管对NO_x的去除研究  40-56
  3.1 引言  40
  3.2 实验部分  40-47
    3.2.1 TiO_2纳米管的合成  40
    3.2.2 水热影响因素  40-46
    3.2.3 催化剂的负载  46-47
    3.2.4 NO_x的光催化脱除  47
  3.3 实验结果及讨论  47-54
    3.3.1 NO_x浓度及气体流量的影响  47-49
    3.3.2 湿度的影响  49-50
    3.3.3 氧气含量的影响  50-51
    3.3.4 催化剂负载量的影响  51-53
    3.3.5 陶粒粒径的影响  53-54
  3.4 本章小结  54-56
第四章掺杂TiO_2纳米管的制备、表征及脱除NO_x研究  56-70
  4.1 引言  56
  4.2 实验部分  56-57
    4.2.1 N-TNTS的制备  56-57
    4.2.2 催化剂表征及去除NO_x催化性能测试  57
  4.3 实验结果及讨论  57-68
    4.3.1 XRD分析  57-60
    4.3.2 TEM分析  60-62
    4.3.3 DRS分析  62-64
    4.3.4 光催化结果及讨论  64-68
  4.4 本章小结  68-70
第五章结论及建议  70-72
  5.1 结论  70-71
  5.2 建议  71-72
参考文献  72-80
致谢  80-81
攻读硕士期间发表的论文  81

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