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SO₄^2-修饰Co-TiO₂光催化剂制备及光解水制氢

作　者: 霍伟光
导　师: 孙晓君
学　校: 哈尔滨理工大学
专　业: 应用化学
关键词: 光催化剂 Co掺杂TiO2 SO42-表面修饰制氢
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

借助半导体光催化材料，利用太阳光分解水制取H2被认为是解决能源与环境问题的理想手段之一。TiO₂是目前应用最广泛的半导体光催化剂，由于其具有价格低廉、无毒害、性质稳定等优点而受到人们的广泛关注。但由于其禁带较宽（3.2eV），仅能被波长小于387nm的紫外光激发（约占太阳能5%），且其光生电子-空穴对的复合率高、量子效率较低，这些缺点严重阻碍了纳米TiO₂光催化技术的发展与应用。所以，本文的目的是通过对TiO₂进行掺杂与修饰改性，拓展其光谱响应范围，提高其光催化效率。本文采用溶胶-凝胶法制备Co掺杂TiO₂前驱体，并用浸渍法对其进行SO₄^2-表面修饰。借助于X-射线衍射（XRD）、红外吸收光谱（FTIR）、扫描电子显微镜（SEM）及紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）等分析手段对所制备的光催化剂进行表征，并在水-甲醇体系中对其光催化分解水制氢性能进行了研究，探讨Co掺杂与SO₄^2-表面修饰对提高TiO₂光催化活性的影响机制。实验结果表明：Co的掺杂在不降低紫外光吸收的同时，使TiO₂具有明显的可见光响应，并且能够抑制TiO₂由锐钛矿向金红石的转变；制氢结果显示：Co掺杂TiO₂具有明显高于未掺杂TiO₂的光催化活性，当Co掺杂比例为2.0at%、焙烧温度为500℃、催化剂的投加量为0.5g、甲醇体积分数为10%、反应液pH值等于7时，催化剂的催化性能最好，产氢速率达到151μmol·h-1。红外图谱表明：经浸渍法修饰后，SO₄^2-以螯合双配位形式键合在TiO₂表面，其超强的诱导效应诱导光生电子向样品表面迁移，有效地抑制电子-空穴对的复合，进一步提升光催化活性。当SO₄^2-修饰量为8.0wt%、焙烧温度为500℃时，样品的最佳产氢速率为171.3μmol·h-1，较Co掺杂TiO₂产氢速率提高13.5%。此外，所制光催化剂具有良好的稳定性，在光催化反应20h后，光催化剂仍然具有较高的产氢性能。

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