学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

利用离子液体支撑液膜分离混合气体

作　者: 常庆辉
导　师: 刘振
学　校: 河南科技大学
专　业: 化学工艺
关键词: 高斯 SILM 氢气气体分离渗透速率分离效果
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 13次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

进入21世纪，随着我国经济和社会的快速发展，人们对能源的需求日益增大。氢能作为一种清洁能源备受关注，生物质发酵制氢是氢能的重要来源，但如何从发酵尾气中分离氢气成为其难点所在。离子液体支撑液膜（SILM）利用离子液体对气体良好的选择性溶解与吸收性能，是一种新型的气体分离技术，以其常温下进行，分离操作无相态、化学变化等优点而受到科研工作者的广泛关注。本文设计合成1-丁基-3-甲基咪唑二氰铵盐（[BMIM][DCA]）、1-丁基-3-甲基咪唑苯甲酸盐（[BMIM][BA]）、1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲烷磺酸盐（[BMIM][TfO]）、1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚铵盐（[BMIM][NTf₂]）四种阴离子功能化离子液体，采用IR、1H-NMR和13C-NMR对其结构、纯度进行表征。利用Gaussian09计算了这四种离子液体与气体小分子间的结合能，计算表明：[BMIM][NTf₂]···N₂的结合能最大，为-9.774kJ·mol-1；[BMIM][BA]···H₂的结合能最大，为-7.601kJ·mol-1；[BMIM][TfO]···CO2结合能最大，为-27.62kJ·mol-1。从离子液体对气体的分离方面分析，结合能差异越大，越有利于气体的分离，分析发现[BMIM][TfO]和[BMIM][NTf₂]有利于从混合气体中分离出H₂。本文采用自制实验装置，测定N₂、H₂、CO₂在以聚偏二氟乙烯膜（PDVF）、聚砜膜（PES）为基膜制备离子液体支撑液膜中的渗透速率及离子液体支撑液膜对混合气的分离效果。研究表明：气体在SILM渗透性主要受离子液体种类的影响。N₂在40℃、PES-[BMIM][BA]型离子液体支撑液膜中渗透速率最高，为9.826×10^-7cm³（STP）·cm/（cm²·s·cmHg）；H₂、CO₂在30℃、PES-[BMIM][BA]型离子液体支撑液膜中渗透速率最高，分别为6.908×10^-7cm³（STP）·cm/（cm²·s·cmHg）和8.057×10^-7cm³（STP）·cm/（cm²·s·cmHg）。在混合气中H₂的分离方面，发现分离因子随压力的增加而增加。以PVDF为基膜，在30℃、2.0atm下，[BMIM][BA]型SILM时分离因子可达2.829；以PES为基膜，在40℃、1.6atm、[BMIM][NTf₂]型SILM时分离因子可达3.413。从总体分离效果上看，以PES为基膜时，[BMIM][TfO]和[BMIM][NTf₂]型SILMs更有利于从混合气中分离H₂，这与Gaussian09的计算认为的结合能差异越大，越有利于气体的分离是一致的。

全文目录

摘要  2-4
ABSTRACT  4-9
第1章绪论  9-19
  1.1 氢能源的发展现状  9-10
  1.2 氢气分离技术研究现状  10-11
    1.2.1 低温蒸馏法  10
    1.2.2 选择吸附法  10-11
    1.2.3 金属氢化物法  11
  1.3 离子液体概述  11-13
    1.3.1 离子液体的定义和性质  11
    1.3.2 离子液体的结构和分类  11-12
    1.3.3 离子液体的合成方法  12-13
  1.4 离子液体支撑液膜的研究进展  13-16
    1.4.1 分离机理  13-14
    1.4.2 支撑基膜的选取  14-15
    1.4.3 离子液体支撑液膜的制备  15
    1.4.4 离子液体支撑液膜对 H2的分离情况  15-16
  1.5 量子化学概述  16-17
    1.5.1 计算方法的选择  16-17
    1.5.2 量子化学计算在离子液体中的应用  17
  1.6 本论文研究思路与内容  17-19
第2章实验内容与方法  19-32
  2.1 实验材料  19-21
    2.1.1 PVDF 膜和 PES 膜  19
    2.1.2 实验试剂  19-21
  2.2 实验仪器  21-24
    2.2.1 离子液体支撑液膜制备装置  21
    2.2.2 单一气体渗透性测试装置  21-22
    2.2.3 混合气体分离装置  22-23
    2.2.4 其它实验设备与仪器  23-24
  2.3 实验方法  24-28
    2.3.1 [BMIM][DCA]的合成  24
    2.3.2 [BMIM][BA]的合成  24-25
    2.3.3 [BMIM][TfO]的合成  25-26
    2.3.4 [BMIM][NTf_2]的合成  26
    2.3.5 离子液体支撑液膜的制备  26-27
    2.3.6 单一气体渗透速率的测定  27
    2.3.7 混合气体中 H_2的分离  27-28
    2.3.8 离子液体的回收  28
  2.4 离子液体支撑液膜的分析表征  28-29
    2.4.1 支撑基膜对离子液体的固容量分析  28
    2.4.2 离子液体支撑液膜的稳定性分析  28-29
    2.4.3 离子液体支撑液膜的 SEM 表征  29
  2.5 分析测试方法  29-32
    2.5.1 离子液体的 IR、~1H-NMR 和~(13)C-NMR 图谱分析  29
    2.5.2 单一气体渗透速率 P 的计算  29-30
    2.5.3 混合气体中 H_2分离效果的测定与计算  30-32
第3章结构最优化计算  32-39
  3.1 结构最优化计算  32
    3.1.1 ILs、气体小分子结构的最优化计算  32
    3.1.2 IL-气体小分子结构的最优化计算  32
    3.1.3 IL-气体小分子结合能的计算  32
  3.2 IL 和气体小分子结构的最优化计算分析  32-34
  3.3 IL-N_2、H_2、CO_2体系的最优化计算分析  34-37
  3.4 本章小结  37-39
第4章离子液体支撑液膜的分析表征  39-43
  4.1 PVDF 膜和 PES 膜对离子液体的固容量分析  39
  4.2 离子液体支撑液膜的稳定性分析  39-40
  4.3 离子液体支撑液膜的 SEM 表征结果  40-42
  4.4 本章小结  42-43
第5章离子液体支撑液膜用于气体分离的工艺研究  43-52
  5.1 N_2的渗透速率  43-45
  5.2 H_2的渗透速率  45-46
  5.3 CO_2的渗透速率  46-47
  5.4 以 PVDF 为基膜时 H_2/(N_2、CO_2)的分离  47-49
  5.5 以 PES 为基膜时 H_2/(N_2、CO_2)的分离  49-51
  5.6 基膜对 H_2/(N_2、CO_2)混合气体分离因子的影响  51
  5.7 本章小结  51-52
第6章结论  52-54
参考文献  54-61
缩略语词汇表  61-62
附录 A 离子液体的结构表征谱图  62-68
附录 B SILMs 分离因子  68-70
致谢  70-71
攻读硕士学位期间的研究成果  71-72

相似论文

基于非规则LDPC码的BICM系统优化设计,TN911.2
基于运动目标轨迹分析的智能交通监控系统,TP277
复杂场景中运动目标的检测与跟踪,TP391.41
数字波导网格模型及语音网格参数估计,TN912.3
熔融碱热解生物质制氢,TK6
基于小波变换的图像去噪的研究与实现,TP391.41
音频水印的非线性检测器研究,TP309.7
生物油轻质组分水相重整制氢,TQ116.2
炼厂氢气资源利用网络的优化研究,TE624
上海石化氢气系统优化的研究,TE624.4
高质量语音转换系统中关键技术的研究,TN912.3
基于图像处理的棉花成熟度判定技术的研究,TP391.41
智能交通系统中运动目标检测技术的研究,TP391.41
自适应混合高斯背景建模算法的GPU并行优化研究,TP391.41
基于DSP的光纤氢气传感器信号处理技术的研究,TN911.7
基于电阻率法的混凝土水化进程和渗透性能演变规律研究,TU528
CO偶联制备草酸二甲酯反应杂质和工艺条件影响及颗粒动力学研究,TQ225.242
炼油厂氢气网络优化,TE682
低分辨率视频图像的人体检测与姿态识别,TP391.41
基于图的结构化图像特征提取与跟踪,TP391.41
基于非参数统计高斯核函数特征量的网络流量异常检测方法,TP393.07