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La-Ce-Mn和V-W-Mn/Ti催化剂的制备及其催化燃烧氯苯的研究

作　者: 李培
导　师: 刘善堂
学　校: 武汉工程大学
专　业: 化学工艺
关键词: La-Ce-Mn V-W-Mn-Ti 氯苯 催化燃烧
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 26次
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内容摘要


含氯挥发性有机化合物（CVOCs，Chloride Volatile Organic Compounds）破坏自然环境，严重威胁人类健康。CVOCs消除技术的研究已有一定进展，但环境污染日益严重。本论文介绍了CVOCs的危害及消除方法，其中具有效率高、无污染、能耗低等优点的催化燃烧法，是最有应用前景的技术之一。主要做了以下工作：1.以纳米TiO2为载体，采用湿法浸渍法，分别制备了不同Mn、V含量的MnOx-VOx-WOx/TiO2（MnVW/Ti）催化剂,以氯苯（CB）为模型化合物,在微型固定床反应器上评价了催化剂的催化性能。X射线衍射（XRD），氢气程序升温还原（H2-TPR）等技术对催化剂进行了表征。结果表明，一定负载量的V、W、Mn都完全分散在锐钛矿晶型TiO2表面。少量锰取代钒（Mn/V=1/3，摩尔比）的MnVW/Ti催化剂，锰主要以MnxVyO的形式存在，也形成了少量的高分散MnO2，可以改善VW/Ti催化剂的中、低温催化活性，T10和T50分别为137.6℃和180.6℃，但由于钒与钨、钛成键的数量减少，导致了高温活性略有降低，T90为258.5℃(T10、T50和T90分别为氯苯的转化率为10%、50%和90%的反应温度)。活性组分锰不具备钒与助剂钨生成高活性物种的性质，生成了催化活性较差的Mn2O3大量锰取代钒时（Mn/V=3/1），反而造成催化剂活性的降低。2.采用共沉淀法制备了CeMn和LaCeMn催化剂，再用沉积沉淀法制备La/CeMn催化剂，并对催化剂的氯苯催化氧化反应活性进行检测。结果表明，La的加入可以显著提高催化剂催化氧化氯苯的活性。X射线衍射（XRD）、程序升温脱附还原（TPR）表征结果表明，La的加入抑制了CeO2晶粒尺寸的长大，增强了CeO2的晶格应变，并且促进Mn进入CeO2的晶相，形成很好的MnCeOx固溶体。催化剂的热稳定性评价结果表明，La的加入有效提高CeMn催化剂的热稳定性。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-11
第1章 文献综述  11-27
  1.1 引言  11
  1.2 CVOCs 概述  11-13
    1.2.1 CVOCs 的来源  11-12
    1.2.2 CVOCs 的危害  12-13
  1.3 CVOCs 废气的处理技术  13-17
    1.3.1 冷凝法  13
    1.3.2 吸附法  13-14
    1.3.3 吸收法  14
    1.3.4 生物法  14-15
    1.3.5 光催化法  15-16
    1.3.6 低温等离子体放电法  16
    1.3.7 燃烧法  16
    1.3.8 催化燃烧法  16-17
  1.4 CVOCs 催化剂体系  17-22
    1.4.0 催化剂载体  17-18
    1.4.1 贵金属催化剂  18-20
    1.4.2 过渡金属催化剂  20-22
    1.4.5 分子筛催化剂  22
  1.5 催化剂的失活  22-23
  1.6 CVOCs 催化反应原理  23-25
  1.7 稀土元素改性的催化剂  25-26
  1.8 本论文的意义和研究内容  26-27
第2章 实验部分  27-37
  2.1 实验试剂与实验设备  27-28
    2.1.1 实验试剂及其规格  27
    2.1.2 主要实验仪器和设备  27-28
  2.2 催化剂的制备  28-29
    2.2.1 Mn-V-W-Ti 的制备  28
    2.2.2 La-Ce-Mn 的制备  28-29
  2.3 催化剂的表征  29-30
    2.3.1 X 射线衍射仪(XRD)  29
    2.3.2 程序升温还原(H_2-TPR)  29
    2.3.3 氮气吸附脱附仪  29-30
  2.4 催化活性评价  30-37
    2.4.1 实验流程  30-31
    2.4.2 主要仪器设备  31-32
    2.4.3 催化评价条件  32-33
    2.4.4 氯苯标准曲线的绘制  33-34
    2.4.5 氯苯转化率和空速的计算  34-37
第3章 锰掺杂对 VO_xWO_x/TiO_2催化剂低温催化燃烧氯苯活性的影响  37-43
  3.1 引言  37-38
  3.2 催化剂的活性评价  38-39
  3.3 催化剂的 XRD 分析  39-40
  3.4 催化剂的 BET 分析  40
  3.5 催化剂的 H_2-TPR 分析  40-41
  3.6 本章小结  41-43
第4章 La 掺杂 CeMn 的制备及其催化氧化氯苯的性能  43-49
  4.1 引言  43
  4.2 催化剂的催化活性评价  43-44
  4.3 催化剂的稳定性评价  44-45
  4.4 催化剂的 XRD 分析  45-46
  4.5 催化剂的 H_2-TPR 分析  46
  4.6 本章小结  46-49
第5章 MnVW/Ti 蜂窝形催化剂的制备及性能评价  49-61
  5.1 引言  49
  5.2 蜂窝形催化剂组分及作用  49-50
  5.3 蜂窝形催化剂制备的工艺流程  50-55
    5.3.1 蜂窝形催化剂的粉料预处理  51-53
    5.3.2 蜂窝形催化剂的成型工艺  53-54
    5.3.3 蜂窝形催化剂的干燥工艺  54
    5.3.4 蜂窝形催化剂的活化工艺  54-55
  5.4 蜂窝形催化剂的活性评价  55-57
  5.5 催化剂 EDS 表征  57-58
  5.6 蜂窝形催化剂的 XRD 表征  58-59
  5.7 本章小结  59-61
第6章 结论  61-63
参考文献  63-69
攻读硕士期间已发表论文  69-71
致谢  71

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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