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Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物的合成与应用研究

作　者: 李积升
导　师: 王天贵
学　校: 河南工业大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 六价铬离子印迹聚合物吸附性能
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

六价铬是国际公认的致癌物，主要是通过木材防腐、皮革鞣制、电镀和金属加工的排放而进入环境，污染水体和土壤环境，对人类健康和生态环境造成严重威胁。吸附法是治理铬废液污染最经济可行的方法之一。离子印迹技术作为一种新型的吸附方法，具有吸附容量高、选择性好和可重复利用等优点，引起了研究者的关注。因此本文主要运用溶液聚合法、乳液聚合法和表面印迹聚合法合成了Cr（Ⅵ）印迹聚合物。并采用FT-IR、SEM、BET、VSM、TG和EDX能谱法对印迹聚合物进行了表征，研究它们的吸附性能。1．采用溶液聚合法，分别以Cr₂O₇^2-、CrO₄^2-和HCrO₄^-为模板，1-乙烯咪唑（1-VDA）为功能单体，合成了三种Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物。重点研究了共聚单体、交联剂和溶剂的种类及用量等合成因素对Cr₂O₇^2-离子印迹聚合物吸附性能的影响。实验最终确定，甲基丙烯酸羟乙酯（HEMA）为共聚单体、乙二醇二甲基丙烯酸酯（EGDMA）为交联剂、异丙醇/水溶液为溶剂，以5g·L^-1的Cr₂O₇^2-、CrO₄^2-和HCrO₄^-为模板，合成三种Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物。吸附实验考察了三种离子印迹聚合物对模板离子的选择性，结果表明，Cr₂O₇^2-、CrO₄^2-和HCrO₄^-印迹聚合物对应自身模板离子具有较高的选择性，且吸附量分别为107.92mg·g^-1、78.63mg·g^-1和75.78mg·g^-1。2．以苯乙烯（St）为聚合母体，EGDMA为交联剂，Span80为乳化剂，聚乙烯醇（PVA）为分散剂，利用乳液聚合法制备了三种Cr（Ⅵ）离子印迹微球。实验考察了PVA用量、乳化剂用量、搅拌速度、和聚合温度对微球形态的影响，确定了最佳聚合条件。吸附实验考察了三种离子印迹聚合物对Cr₂O₇^2-、H2CrO₄和CrO₄^2-的选择性，结果表明，三种离子印迹微球对其自身模板离子的吸附量分别为78.94mg·g^-1、50.53mg·g^-1和29.36mg·g^-1。3．引入油酸改性的Fe₃O₄磁性粒子，采用表面印迹聚合方法，制备了磁性Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物。通过优化实验合成磁性Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物时，油酸、交联剂和引发剂的最佳加入量，并在此条件下合成Cr（Ⅵ）离子印迹物。吸附实验结果表明：Cr₂O₇^2-、CrO₄^2-和HCrO₄^-印迹聚合物对应自身模板离子的吸附量分别为118.06mg·g^-1、91.62mg·g^-1和89.69mg·g^-1。4．通过比较发现，磁性Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物的吸附性能最好。本章重点讨论了pH值、吸附剂的用量、吸附温度、粒径大小和吸附时间等因素对磁性Cr（Ⅵ）印迹聚合物吸附性能的影响；并考察了三种磁性Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物的等温吸附模型；考察了阴离子和阳离子对Cr（Ⅵ）吸附的干扰；实验对比了磁性聚合物与商用吸附剂的吸附性能；最后考察了磁性离子印迹聚合物的重复利用性。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章前言  10-23
  1.1 铬的危害  10-11
    1.1.1 铬的来源及危害  10-11
    1.1.2 铬的存在形式  11
  1.2 含 Cr(Ⅵ)废水的处理  11-14
    1.2.1 化学法  11-12
    1.2.2 物理化学法  12-14
    1.2.3 生物处理法  14
  1.3 离子印迹聚合物  14-21
    1.3.1 概述  14-15
    1.3.2 离子印迹聚合物的主要成分  15-18
    1.3.3 离子印迹聚合物的制备方法  18-21
  1.4 本论文研究的意义和内容  21-23
    1.4.1 课题研究的意义  21-22
    1.4.2 课题研究内容  22-23
第二章 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物的制备与表征  23-44
  2.1 前言  23
  2.2 实验部分  23-27
    2.2.1 实验试剂  23-24
    2.2.2 实验仪器  24-25
    2.2.3 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物的制备工艺  25-26
    2.2.4 Cr(Ⅵ)的测定  26-27
    2.2.5 离子印迹聚合物的结构表征  27
  2.3 结果与讨论  27-43
    2.3.1 功能单体的选择  27-29
    2.3.2 交联剂的影响  29-30
    2.3.3 溶剂的影响  30-32
    2.3.4 pH 的影响  32-33
    2.3.5 DCB 的影响  33-34
    2.3.6 正交实验  34-35
    2.3.7 洗脱条件的优化  35-36
    2.3.8 离子印迹聚合物的表征  36-39
    2.3.9 吸附实验  39-43
  2.4 本章小结  43-44
第三章乳液聚合法 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物微球的制备与应用  44-57
  3.1 前言  44
  3.2 实验部分  44-47
    3.2.1 实验试剂  44-45
    3.2.2 实验仪器  45
    3.2.3 乳液聚合法合成 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物微球的制备工艺  45-47
    3.2.4 离子印迹聚合物的结构表征方法  47
  3.3 结果与讨论  47-53
    3.3.1 聚合条件对微球的影响  47-49
    3.3.2 温度的影响  49-50
    3.3.3 离子印迹聚合物的表征  50-53
  3.4 乳液法制备的 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物吸附性能的研究  53-55
    3.4.1 反应时间对微球吸附性能的影响  53-54
    3.4.2 吸附剂用量对微球吸附性能的影响  54-55
    3.4.3 三种不同 Cr(Ⅵ)模板微球吸附性能的比较  55
  3.5 本章小结  55-57
第四章磁性六价铬离子印迹聚合物微粒的制备与表征  57-73
  4.1 前言  57
  4.2 实验部分  57-60
    4.2.1 实验试剂和仪器  57-58
    4.2.2 磁性 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物的制备工艺  58-60
    4.2.3 磁性离子印迹聚合物吸附剂的结构表征方法  60
  4.3 结果与讨论  60-71
    4.3.1 合成条件对磁性 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物吸附性能的影响  60-62
    4.3.2 磁性离子印迹聚合物的表征  62-68
    4.3.3 磁性 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物的结构推测  68-69
    4.3.4 吸附实验  69-71
  4.4 本章小结  71-73
第五章磁性 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物吸附性能的研究  73-88
  5.1 前言  73
  5.2 实验部分  73-74
    5.2.1 实验试剂  73-74
    5.2.2 实验仪器  74
    5.2.3 实验方法  74
  5.3 结果与讨论  74-86
    5.3.1 不同因素对磁性 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物吸附性能的影响  74-78
    5.3.2 磁性 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物等温吸附性能的研究  78-82
    5.3.3 磁性 Cr(Ⅵ)离子印迹聚合物的选择性研究  82-85
    5.3.4 不同吸附剂和磁性离子印迹聚合物吸附性能的比较  85
    5.3.5 磁性离子印迹聚合物的重复使用性  85-86
  5.4 本章小结  86-88
结论  88-90
参考文献  90-97
致谢  97-98
个人简历  98

Cr（Ⅵ）离子印迹聚合物的合成与应用研究

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