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透明导电氧化物半导体材料的量子化学计算与设计

作　者: 张敏明
导　师: 陈建峰
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 透明导电氧化物 二氧化锡 第一性原理计算 单掺杂 双掺杂 电子结构 有效质量 光学性质
分类号: O472
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


透明导电氧化物(TCOs)材料由于具有优异的电学和光学性能,被广泛地应用于发光二极管(LED),太阳能电池,平板显示器(FDPs)和智能视窗。目前,商业化应用最为广泛的氧化铟锡(In2O3:Sn, ITO)材料由于铟资源的稀缺且价格昂贵,迫使研究者们寻找和开发性能优异的新型廉价TCO材料。二氧化锡(Sn02)作为一种出色的候选替代材料,与In203相比不仅成本低廉,同时具备优异的电学及光学性能。最近,基于Sn02的TCO材料在实验及理论研究中受到了广泛的关注,如氧化锡锑(SnO2:Sb, ATO)和氧化锡氟(SnO2:F, FTO)已经被发现并实现了大规模的商业化应用,但是其导电性能与ITO相比仍存在差距。因此,仍然需要探索新的基于Sn02的TCO材料,来满足未来的应用。基于密度泛函理论理的第一性原理计算等研究方法的发展为预测周期性材料的结构和性能提供了一个板有价值的研究手段,而且己经被作为一种重要的分析及预测工具来指导设计开发新的材料。本文采用第一性原理方法对基于Sn02体系的材料进行计算和设计,重点研究不同材料体系的导电性能,并对新TCO材料的光学性能做出预测,为今后的实验提供理论指导。主要研究内容及创新性的设计策略如下。(1)采用第一性原理计算方法(GGA-PBE和HSE06),研究了本征态SnO2晶胞结构、能带、态密度、有效质量等电子结构,并验证了计算方法的正确性。(2)在单掺杂中,选择VA, VB, VIB和ⅦA族元素作为掺杂元素,以保证材料为n型导电材料并具有较高的载流子迁移率。通过GGA-PBE计算了单元素掺杂SnO2进行大范围的筛选。设计原则应包括三个重要的特性：(a)高导电性；(b)高透光性(禁带宽度大于3.1eV)；(c)稳定性好且易于实验制备。此外,低成本和无毒性也是必要的。对于计算结果的筛选,材料导电能力可以通过有效质量来间接反映,光学性能可由计算得到的电子结构来描述,而材料的稳定性及实验制备难易程度可通过结合能和形成能来表示。经GGA-PBE计算筛选出的具有高导电性的不仅包括了已知的FTO和ATO,而且预测了SnO2:P (PTO), SnO2:I(IOTO)两种新材料。(3)基于SnO2单掺杂的结果,以PTO作为研究体系,掺入杂质元素(VB, VIB和ⅦA族元素),替代其中的Sn原子或者O原子,即进行双元素共掺杂SnO2的GGA-PBE计算。再结合单掺杂与双掺杂的结果筛选,选出导电性能相对最出色的新TCO材料SnO2:(P, F)(FPTO)。(4)最后通过HSE06混合泛函计算,对FPTO材料作进一步的研究。对其电子结构进行计算及分析,并对其有效质量及光学性质作了预测。

全文目录


摘要  5-7
ABSTRACT  7-18
第一章 绪论  18-38
  1.1 透明导电薄膜概述  18-19
  1.2 透明导电氧化物(TCO)薄膜介绍  19-26
    1.2.1 TCO薄膜的特性  19-20
    1.2.2 TCO薄膜的发展及分类  20-23
      1.2.2.1 SnO_2类TCO薄膜  21-22
      1.2.2.2 In_2O_3类TCO薄膜  22
      1.2.2.3 ZnO类TCO薄膜  22-23
    1.2.3 TCO薄膜的制备方法  23-25
    1.2.4 TCO薄膜的应用  25-26
  1.3 计算方法简介  26-33
    1.3.1 第一性原理  27-28
    1.3.2 密度泛函理论(DFT)基本理论简介  28-30
      1.3.2.1 Hohenber-Kohn定理  29
      1.3.2.2 Khon-Sham方程  29
      1.3.2.3 广义梯度近似(GGA)  29-30
    1.3.3 参量及定义  30-33
      1.3.3.1 超晶胞  30
      1.3.3.2 布里渊区K空间取样点  30
      1.3.3.3 能带结构及能带理论  30-31
      1.3.3.4 费米能级  31-32
      1.3.3.5 态密度(DOS)  32
      1.3.3.6 有效质量  32-33
      1.3.3.7 结合能与形成能  33
  1.4 VASP程序简介  33-36
    1.4.1 VASP程序的主要输入文件  34-35
      1.4.1.1 INCAR文件  34
      1.4.1.2 KPOINTS文件  34
      1.4.1.3 POTCAR文件  34
      1.4.1.4 POSCAR文件  34-35
    1.4.2 VASP常见的密度泛函计算方法及一般计算过程简介  35-36
  1.5 本课题的研究目的、主要内容及意义  36-38
第二章 本征态SnO_2的第一性原理计算  38-54
  2.1 引言  38-39
  2.2 计算方法及参数设定  39
  2.3 计算模型  39-40
  2.4 计算结果与分析  40-51
    2.4.1 本征态SnO_2的GGA-PBE计算  40-47
      2.4.1.1 结构优化  40
      2.4.1.2 能带结构及态密度分布  40-42
      2.4.1.3 有效质量  42-43
      2.4.1.4 光学性能  43-47
    2.4.2 本征态SnO_2的HSEO_6混合泛函计算  47-51
      2.4.2.1 结构优化  47
      2.4.2.2 能带结构及有效质量分析  47-49
      2.4.2.3 光学性能  49-51
  2.5 本章小结  51-54
第三章 单元素掺杂SnO_2的第一性原理计算  54-64
  3.1 引言  54-55
  3.2 计算方法及参数设定  55
  3.3 计算模型  55-56
  3.4 计算结果与分析  56-63
    3.4.1 形成能  56-57
    3.4.2 电子结构  57-61
    3.4.3 有效质量  61-63
  3.5 本章小结  63-64
第四章 双元素掺杂SnO_2的第一性原理计算  64-78
  4.1 引言  64
  4.2 计算方法及参数设定  64-65
  4.3 计算模型  65
  4.4 计算结果与分析  65-76
    4.4.1 双元素共掺杂SnO_2的GGA-PBE计算  65-70
    4.4.2 FPTO的HSE06混合泛函计算  70-76
      4.4.2.1 电子结构  71-73
      4.4.2.2 有效质量  73-74
      4.4.2.3 光学性质  74-76
  4.5 本章小结  76-78
第五章 结论  78-80
参考文献  80-86
致谢  86-88
研究成果及发表的学术论文  88-90
作者和导师简介  90-91

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 半导体物理学 > 半导体性质
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