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铂基掺镧薄膜电极的微观结构与催化性能研究

作　者: 许涛
导　师: 杨滨
学　校: 昆明理工大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: 新能源 IBS 电催化剂 Pt/C 镧
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

随着石油化工、新能源、环境等技术的应用和发展,传统的Pt、C催化剂已不能满足于各个应用领域的发展要求,开发低成本、高活性、高稳定性、使用寿命长的催化剂已成为研究的热点。铜能与主相形成合金并改善主催化相的颗粒分布,而镧具有非常好的助催化性能,与贵金属混合,显示出很好的协同效应,能起到增加催化剂的贮氧和放氧能力、晶格氧的流动性、热稳定性、分散性等作用。因此对石墨纤维布上负载铂基(铂铜合金)掺镧薄膜电极的研究有望制备出载铂量低、催化性能好的催化剂,即可保证高催化活性的同时大幅度降低催化剂成本。本论文研究的重点是在不同工艺条件下制备出系列铂基掺镧薄膜电极样品,比较其微观结构和电化学性能方面的差异,并考察其在硫化氢电解制氢技术中的析氢性能,以此为今后研究此类催化剂提供参考。实验通过自主研发的“高真空多功能离子束溅射和电子束蒸发镀膜设备”中的离子束溅射技术(IBS)制备出了系列样品,包括单层膜样品、双层膜样品及三层膜样品。通过XRD、XPS、SEM及EDS等测试方法,对薄膜电极膜层的微观结构、成分含量等方面进行了分析。通过CV、LSV、i-t及电压-电流曲线的测试,对薄膜电极样品进行了电化学性能分析。结果表明：(1)成功制备了载体型铂掺镧合金化微量铜的纳米薄膜催化电极样品,其主相是含有微量铜的铂铜合金,晶体结构为面心立方。(2)膜层中La203的作用为：.①增加了薄膜电极的富氧作用。②对层状薄膜样品来说,只要先镀上La203层,再镀制PtCu层时就会抑制Pt(200)、Pt(220)和Pt(311)的生长。③双层结构薄膜中,在La(At%)：Pt(At%)比值较大的位置不易出现颗粒团聚现象。(3)类型为PtCu/LaOx/PtCu-C(每层镀制时间为：150s/300s/150s)的样品,颗粒分布较均匀、细小,30℃的电化学活性较佳、稳定性好。但是此样品在50℃下,电化学活性和稳定性变差。(4) ICP-AES测试结果表明样品上每60s所沉积的载铂量为0.0105mg/cm2,综合性能较好样品的溅射铂靶时间均为300秒,载铂量均在0.1mg/cm2以下。双电极双池体系下电压-电流曲线的测试结果表明类型为LaOx/PtCu-C (每层镀制时间为：300s、300s)的样品在50℃下的交换电流密度达到了205.01mA/cm2,此样品的电化学活性变温特性良好,而且稳定性也较好。(5)变温分析结果表明,薄膜电极样品的电化学活性不是单纯随着温度的升高而升高的,而是在某个温度下会降低。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-7
目录  7-10
第一章前言  10-31
  1.1 能源概况  10-20
    1.1.1 能源危机  10-12
    1.1.2 低碳经济  12-13
    1.1.3 氢能源  13-20
  1.2 铂、铜与镧的概述  20-26
    1.2.1 铂的概述  20-23
    1.2.2 镧的概述  23-25
    1.2.3 铜的概述  25-26
  1.3 Pt/C催化剂的制备技术  26-30
    1.3.1 载体的选择与预处理  26-27
    1.3.2 Pt/C催化剂的制备方法  27-29
    1.3.3 Pt/C催化剂的后处理  29-30
  1.4 本论文研究的思路和主要内容  30-31
第二章薄膜电极的制备及表征  31-54
  2.1 实验材料与仪器  31-32
  2.2 薄膜电极的制备  32-41
    2.2.1 制备原理  32-34
    2.2.2 制备流程  34-39
    2.2.3 实验方案与样品编号  39-41
  2.3 结构表征  41-48
    2.3.1 XRD  41-43
    2.3.2 SEM及EDS  43
    2.3.3 XPS  43-45
    2.3.4 AFM  45-47
    2.3.5 ICP-AES  47-48
  2.4 电化学性能表征  48-54
    2.4.1 两电极双池电解体系  48-50
    2.4.2 三电极单密封电解池体系  50-54
第三章结构分析  54-70
  3.1 单层膜样品  54-61
    3.1.1 不同温度退火的XRD分析  54-55
    3.1.2 不同镧掺杂含量的XPS分析  55-61
  3.2 双层膜样品  61-65
    3.2.1 XRD分析  61-62
    3.2.2 SEM及EDS分析  62-64
    3.2.3 ICP-AES分析  64-65
  3.3 三层膜样品  65-69
    3.3.1 XRD分析  65-67
    3.3.2 AFM分析  67-69
  3.4 本章小结  69-70
第四章电化学性能分析  70-83
  4.1 两电极双池体系下的电压-电流曲线  70-71
  4.2 三电极单池体系的CV分析  71-75
    4.2.1 单层膜样品的CV分析  71-72
    4.2.2 双层膜样品的CV分析  72-73
    4.2.3 三层膜样品的CV分析  73-75
    4.2.4 析氢峰电位分析  75
  4.3 三电极单池体系的LSV分析  75-77
    4.3.1 阴极区LSV  75-76
    4.3.2 阳极区LSV  76-77
  4.4 三电极单池体系的i-t分析  77-78
  4.5 变温性能分析  78-81
    4.5.1 析氢交换电流密度的变温分析  78-79
    4.5.2 分解电势的变温分析  79-80
    4.5.3 LSV的变温分析  80-81
    4.5.4 i-t的变温分析  81
  4.6 本章小结  81-83
第五章结论及展望  83-85
  5.1 结论  83
  5.2 展望  83-85
致谢  85-86
参考文献  86-92
附录(研究生期间发表的论文)  92

铂基掺镧薄膜电极的微观结构与催化性能研究

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