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微尺度甲醇水蒸汽重整制氢的输运特性研究

作　者: 沈寅麒
导　师: 杜小泽
学　校: 华北电力大学
专　业: 热能工程
关键词: 甲醇重整制氢热质传递燃料电池催化剂
分类号: TK91
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

微尺度甲醇水蒸汽重整制氢技术是解决质子交换膜燃料电池燃料供给的重要发展方向之一。有别于传统宏观的重整反应,微尺度下的甲醇制氧技术由于涉及多个复杂过程,对其反应机理、微观热质传递现象、催化剂成分选择以及微反应器结构优化等方面的研究还留有许多空白。本文通过数值模拟与实验相结合的方式,系统分析了操作参数的选取、铜系催化剂组分的优化、微反应器结构的选择对甲醇水蒸汽重整制氢技术的影响；揭示了操作参数与甲醇转化率之间的演化规律,有毒气体一氧化碳的生成机理以及不同结构与微反应器温度场、流场之间的联系,为微尺寸甲醇水蒸汽制氢的输运特性研究提供有益的参考。为了研究微尺度下的甲醇制氢技术,利用电火花技术研制了一种集成微反应器,该反应器实现了燃料预热、蒸发、重整及反应段替换等多项功能。结合壁涂式的铜系催化剂,考察了微反应器温度、水醇比、混合溶液入口温度及混和溶液入口流量与甲醇转化率、干气中各气体组分之间的演变关系。采用浸渍发手段自行配置并制作了铜系壁涂式催化剂。通过改变铜系催化剂中铜锌质量比,深入分析了成份变化对催化剂活性,甲醇制氢效果的影响。同时,利用数值模拟手段,对比了仿蜂巢分叉微通道、传统平行矩形微通道、加长型平行矩形微通道,以及中间渐缩微通道在关于甲醇制氢效果上的不同,并辅以相应的实验加以验证。通过上述的研究,深化了对甲醇水蒸汽重整制氢反应机理的认识,为操作参数的选取提出了可行的方案,奠定了微尺度下甲醇制氢催化剂优化,微结构改进的理论基础,对多势差耦合驱动的微观热质传递现象加深了认识。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
符号表  10-11
第1章绪论  11-24
  1.1 问题的提出  11-15
  1.2 甲醇重整制氢过程国内外研究现状  15-22
    1.2.1 反应机理及操作条件的研究进展  15-18
    1.2.2 甲醇水蒸汽重整催化剂的研究进展  18-21
    1.2.3 反应器结构的研究进展  21-22
  1.3 本文的研究口的及内容  22-24
    1.3.1 研究目的  22
    1.3.2 研究内容  22-24
第2章实验装置及实验方法  24-36
  2.1 实验装置  24-30
    2.1.1 微通道甲醇水蒸汽重整氢气实验系统图  24-26
    2.1.2 微型反应器的设计及其结构特点  26-28
    2.1.3 反应器中反应微通道温度的测定  28
    2.1.4 加温和保温装置  28-29
    2.1.5 实验仪器  29-30
  2.2 催化剂的制备、使用及实验所用化学试剂  30-32
    2.2.1 催化剂的制备  30-31
    2.2.2 催化剂的使用  31-32
    2.2.3 实验所用化学试剂  32
  2.3 实验台调试及实验过程  32-33
    2.3.1 微反应器气密性检测  32
    2.3.2 甲醇水蒸汽重整制氢实验步骤  32-33
    2.3.3 空白试验  33
  2.4 实验数据处理  33-35
    2.4.1 气相色谱质谱联动仪系统  34
    2.4.2 实验数据分析方法  34
    2.4.3 反应性能评价标准  34-35
  2.5 本章小结  35-36
第3章操作参数及催化剂成分对MSR反应的影响  36-48
  3.1 微反应通道结构  36-37
  3.2 操作参数对MSR反应的影响  37-45
    3.2.1 混合溶液水醇比的影响  37-38
    3.2.2 甲醇混合溶液入口流量的影响  38-40
    3.2.3 微反应器温度的影响  40-41
    3.2.4 蒸发段长度的检验  41-43
    3.2.5 混合溶液入口温度的影响  43-45
  3.3 催化剂成分对MSR反应的影响  45-46
    3.3.1 催化剂的制备及重整反应段结构  45
    3.3.2 铜锌质量比的影响  45-46
  3.4 本章小结  46-48
第4章微通道结构参数对MSR反应的影响  48-69
  4.1 仿蜂巢微通道分叉结构中的甲醇水蒸汽重整制氢  48-62
    4.1.1 物理模型  48-50
    4.1.2 数学模型  50-52
    4.1.3 边界条件  52-53
    4.1.4 模拟结果分析  53-62
  4.2 反应通道长度对MSR反应的影响  62-65
    4.2.1 加长反应微通道结构  63
    4.2.2 不同长度微通道下甲醇转化率的对比  63-65
  4.3 反应通道倾角对MSR反应的影响  65-67
    4.3.1 中间渐缩微反应通道  65-66
    4.3.2 传统平行矩形微通道与中间渐缩微通道对比  66-67
  4.4 本章小结  67-69
第5章结论与展望  69-72
  5.1 结论与分析  69-70
  5.2 本文的不足之处及展望  70-72
参考文献  72-78
攻读硕士学位期间发表的论文  78-79
致谢  79

微尺度甲醇水蒸汽重整制氢的输运特性研究

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