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ATO分子筛的微波合成及正癸烷加氢异构化性能研究

作　者: 杨杰
导　师: 吴伟
学　校: 黑龙江大学
专　业: 化学工艺
关键词: 微波加热 SAPO-31分子筛 MeAPO-31分子筛 正癸烷 加氢异构化
分类号: TQ424.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


本文采用微波加热法,以异丙醇铝和磷酸为铝源和磷源,二正丁胺为模板剂,成功制得AlPO4-31分子筛,并对其晶化条件进行了优化。在优化的条件下分别合成了不同引硅量和不同杂原子含量的SAPO-31分子筛和MeAPO-31分子筛（Me= Mg、Co）。采用X射线衍射、N2物理吸附、扫描电镜、固体核磁、紫外可见光谱、程序升温脱附以及吡啶吸附的红外光谱等手段对其结构和酸性进行了表征,并考察了用浸渍法制备的SAPO-31和MeAPO-31分子筛担载Pd的双功能催化剂在正癸烷加氢异构化反应中的催化性能。结果表明,采用微波加热法在170 oC下晶化2 h即可合成出具有ATO拓扑结构的高结晶度的纯相AlPO4-31、SAPO-31和MeAPO-31分子筛。将Si引入AlPO4-31骨架中所合成的SAPO-31分子筛具有更大的比表面积和微孔孔容,随着硅含量的增大,SAPO-31分子筛的酸量增加,酸强度逐渐增强。由于用微波加热合成的SAPO-31分子筛比相同凝胶组成条件下用传统水热法合成的分子筛的酸性更弱,因此微波加热合成的SAPO-31分子筛在较高的反应温度下具有更高的催化反应活性。以酸性适宜的SAPO-31分子筛（SiO2/Al2O3= 1.0）制备的0.5%Pd/SAPO-31双功能催化剂在正癸烷加氢异构化反应中表现出较高的活性和异构化选择性,在360 oC,2 MPa,WHSV为2.5 h-1,H2流速为120 ml/min的条件下,正癸烷的转化率为89.75%,异癸烷的选择性高达87.51%。将少量Mg和Co（MgO/Al2O3,CoO/Al2O3= 0.05,0.1）引入AlPO4-31骨架中合成的MgAPO-31和CoAPO-31分子筛即产生丰富的酸性位。以硝酸镁为镁源合成的MgAPO-31（MgO/Al2O3= 0.05）分子筛为酸性载体制备的0.5%Pd/ MgAPO-31双功能催化剂由于具有更高的活性,在330 oC下,当正癸烷的转化率为85.42%时,异癸烷的选择性达到90.34%。

全文目录


中文摘要  3-4
Abstract  4-9
第1章 绪论  9-23
  1.1 双功能催化剂的酸性载体  10-12
    1.1.1 沸石分子筛作为酸性载体  10
    1.1.2 SAPO-n 系列分子筛作为酸性载体  10-12
  1.2 双功能催化剂的金属活性位  12-13
  1.3 SAPO-n 系列分子筛的合成  13-18
    1.3.1 水热合成法  13-14
    1.3.2 两相合成法  14-15
    1.3.3 溶剂热合成法  15-16
    1.3.4 微波辐射加热合成法  16-18
  1.4 双功能催化剂上正构烷烃加氢异构化反应  18-20
    1.4.1 加氢异构化反应机理  18-19
    1.4.2 双功能催化剂在正构烷烃加氢异构化反应中的应用  19-20
  1.5 文献总结  20-21
  1.6 主要研究工作  21-22
  1.7 课题来源  22-23
第2章 实验部分  23-29
  2.1 实验试剂及仪器设备  23-24
    2.1.1 实验原料与试剂  23
    2.1.2 常用仪器与设备  23-24
  2.2 ATO 分子筛的合成  24
  2.3 双功能催化剂的制备  24
  2.4 催化剂的表征方法  24-26
    2.4.1 X 射线衍射分析（XRD）  24-25
    2.4.2 N2 物理吸附  25
    2.4.3 催化剂的电镜分析（SEM）  25
    2.4.4 X 射线荧光光谱分析（XRF）  25
    2.4.5 程序升温脱附法（NH3-TPD）测定催化剂的酸性  25
    2.4.6 傅立叶红外光谱（FT-IR）和吡啶吸附红外光谱（Py-IR）分析  25-26
    2.4.7 ~（29）Si 核磁共振光谱分析  26
    2.4.8 H2 化学吸附  26
  2.5 催化反应性能评价  26-28
    2.5.1 正癸烷加氢异构化反应  26-27
    2.5.2 产品的分析  27
    2.5.3 催化剂性能评价指标  27-28
  2.6 本章小结  28-29
第3章 SAPO-31 分子筛的微波合成、表征及催化性能研究  29-51
  3.1 引言  29
  3.2 晶化条件对AlP0_4-31 分子筛结构的影响  29-33
    3.2.1 晶化温度的影响  30-31
    3.2.2 晶化时间的影响  31-33
  3.3 硅含量对SAPO-31 分子筛结构和酸性的影响  33-43
    3.3.1 硅含量对SAPO-31 分子筛结构的影响  33-40
    3.3.2 硅含量对SAPO-31 分子筛酸性的影响  40-43
  3.4 Pd/SAPO-31 双功能催化剂的加氢异构化反应性能  43-49
  3.5 本章小结  49-51
第4章 微波加热及传统水热法合成SAPO-31 分子筛的结构及性能比较  51-65
  4.1 引言  51
  4.2 水热法和微波法对SAPO-31 结构和酸性的影响  51-63
    4.2.1 加热方法对SAPO-31 结构的影响  52-56
    4.2.2 加热方法对SAPO-31 酸性的影响  56-58
    4.2.3 不同加热方法合成SAPO-31 的催化性能比较  58-63
  4.3 本章小结  63-65
第5章 MeAPO-31 分子筛的微波合成、表征及催化性能研究  65-94
  5.1 引言  65
  5.2 微波加热合成MgAPO-31 的结构、酸性及催化性能  65-79
    5.2.1 MgAPO-31 分子筛的合成  65-66
    5.2.2 Mg 含量对MgAPO-31 分子筛的结构和酸性的影响  66-76
    5.2.3 Pd/MgAPO-31 催化剂的制备、表征及催化性能  76-79
  5.3 微波加热合成CoAPO-31 的结构、酸性及催化性能  79-93
    5.3.1 CoAPO-31 分子筛的合成  80
    5.3.2 Co 含量对CoAPO-31 分子筛的结构和酸性的影响  80-89
    5.3.3 Pd/CoAPO-31 分子筛的制备、表征及催化性能  89-93
  5.4 本章小结  93-94
结论  94-96
参考文献  96-102
致谢  102-103
攻读学位期间发表的论文  103-104

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 吸附剂 > 无机吸附剂 > 用作吸附剂的人造硅酸盐
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