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石油烃在土壤上的吸附行为及对其它有机污染物吸附的影响

作　者: 陈虹
导　师: 全燮
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境科学
关键词: 石油 吸附/解吸 有机污染 全氟辛烷磺酸 黑碳 溶解性有机碳
分类号: X131.3
类　型: 博士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


土壤对有机污染物的吸附是影响其在环境中迁移转化、归宿和生物生态效应的主要因素之一。石油类污染物作为东北老工业基地的典型有机污染物之一,其自身的吸附行为及对其它有机污染物吸附的影响有助于深入了解东北地区高负荷复合污染状态下有机污染物的复杂环境行为和生态风险,同时为对其控制和治理提供科学依据。本文在研究石油烃在土壤-水界面的吸附行为的基础上,深入探讨了石油-土壤-水-有机污染物复杂体系中多界面的吸附行为。重点研究了土壤中的黑碳和溶解性有机碳对石油烃吸附的贡献和机理,并建立了在与水互溶的溶剂存在条件下,石油烃的溶解和吸附模型。系统研究了部分典型极性、非极性有机化合物以及全氟辛烷磺酸（PFOS）在石油污染土壤上的吸附行为,探讨了石油类污染物对有机化合物的吸附行为的作用机制。论文取得了以下的研究成果:（1）石油烃在土壤上的吸附系数与土壤有机碳含量线性正相关,而与粘土含量无关,明确了有机质是石油烃在土壤上吸附的来源。不同土-水比（SSR）下石油烃的吸附系数(KOC)不为常数并存在解吸滞后现象,滞后因子随着SSR的增加而增大,KOC随着SSR的增加而减小。（2）石油烃在丙酮.水体系中符合log-linear助溶模型,在此基础上通过测定石油烃在丙酮-水-土壤体系中的吸附等温线,计算得到溶解性有机碳对石油的吸附系数(logKDOC)为4.34,高于颗粒态有机碳对其的吸附系数1个log单位左右。通过测定石油烃在灼烧后土壤和原始土壤上的吸附等温线,计算得到在其它有机质存在的条件下,土壤中的黑碳对石油烃的吸附能力(KF,BCenv)为102.55±0.21L/kg。（3）利用极性、非极性有机化合物在油污染土壤上的吸附行为考察了油对其它有机污染物吸附行为的影响。结果表明对于非极性的菲和异丁草丹,当油浓度低于1 g/kg左右时,它们的吸附能力没有明显变化;当油浓度大于1 g/kg左右时,油对菲和异丁草丹具有较强的吸附能力,log Koil值分别为5.03±0.16和3.94±0.10 L/kg,分别比它们相应的log KTOC高出大约4倍和3倍左右。但该原油对极性的阿特拉津和的敌草隆几乎没有吸附。特殊点位的吸附是阿特拉津和敌草隆主要的吸附机理,吸附剂极性与吸附能力不存在正相关的关系。（4）研究了石油对于离子型化合物PFOS吸附行为的影响。石油对PFOS的吸附能力较强,Koil值比PFOS在天然有机碳上的吸附能力KOC高一个log单位左右;溶液的性质(pH值和[Ca2-])对PFOS在油-水表面的吸附能力没有显著的影响。PFOS在油上的吸附主要通过PFOS的疏水端和油表面的疏水作用,发生在油-水界面。（5）探讨了黑碳对PFOS的吸附机理。在pH=5.0、[Ca2+]=0.5 mM的溶液中,黑碳（SRM 2975）对PFOS的吸附较为线性且吸附能力(log KBC)与天然有机碳对PFOS的吸附能力(log KOC)没有显著差异,因此在上述溶液性质下,BC对PFOS的吸附并未表现出其常见的非线性和强的吸附能力。溶液的性质对PFOS在BC上的吸附特性有显著的影响。随着溶液中pH值的降低或[Ca2+]的升高,PFOS在BC上的吸附能力和吸附非线性显著提高。因此在上述溶液中,以及真实环境中较低的PFOS浓度下,BC对PFOS的吸附贡献尤为重要。PFOS在BC上的吸附机理为分配作用和静电作用共同存在。以上研究数据和结果有助于了解和预测东北地区石油类污染物的归趋和生态风险,同时为探讨在石油污染地区其它有机污染物的归趋和迁移转化规律提供科学依据。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-11
引言  11-13
1 国内外相关领域研究进展  13-40
  1.1 土壤中石油污染的现状与分析方法  13-18
    1.1.1 土壤石油污染的现状与危害  13-14
    1.1.2 石油烃的分析方法  14-16
    1.1.3 石油烃在土壤中的迁移转化  16-18
  1.2 有机污染物在土壤/沉积物上的吸附行为及机理  18-25
    1.2.1 吸附理论和机理  18-20
    1.2.2 吸附等温线  20-22
    1.2.3 影响吸附的因素  22-25
  1.3 黑碳和水溶性有机物的来源及其对有机污染物的吸附  25-28
    1.3.1 黑碳的来源及其对有机污染物的吸附  25-27
    1.3.2 水溶性有机物的来源及其对有机污染物的吸附  27-28
  1.4 有机污染物在石油污染土壤/沉积物上的吸附行为  28-29
  1.5 全氟烷酸化合物的性质及其吸附行为  29-37
    1.5.1 全氟烷酸化合物的理化性质及用途  30-31
    1.5.2 全氟烷酸化合物的来源和浓度水平  31-34
    1.5.3 全氟烷酸化合物的环境行为  34-36
    1.5.4 全氟烷酸化合物的毒性  36-37
  1.6 选题依据、目的、意义和内容  37-40
    1.6.1 选题依据  37
    1.6.2 研究目的和基本思路  37-39
    1.6.3 研究意义  39-40
2 在不同土壤和土-水比下石油烃的吸附-解吸行为  40-54
  2.1 实验部分  40-46
    2.1.1 试剂和仪器  40-41
    2.1.2 分析方法  41-44
    2.1.3 溶解实验  44
    2.1.4 吸附实验  44-46
  2.2 结果与讨论  46-52
    2.2.1 土壤理化性质  46-47
    2.2.2 土壤性质对石油烃吸附的影响  47-48
    2.2.3 吸附-解吸等温线  48-51
    2.2.4 土-水比对石油烃吸附的影响  51-52
  2.3 小结  52-54
3 土壤中的黑碳在石油烃吸附中的作用  54-63
  3.1 实验部分  55-56
    3.1.1 试剂和仪器  55
    3.1.2 土壤总有机碳的测定  55
    3.1.3 黑碳的测定  55
    3.1.4 吸附实验  55-56
  3.2 结果与讨论  56-61
    3.2.1 土壤中BC的含量  56
    3.2.2 石油烃在土壤和燃烧后土壤上的吸附等温线  56-58
    3.2.3 环境中BC对石油烃的吸附  58-60
    3.2.4 黑碳在不同石油烃浓度下对吸附的贡献  60-61
  3.3 小结  61-63
4 石油烃在丙酮-水中的溶解及其在丙酮-水-土壤系统中的吸附行为  63-71
  4.1 实验部分  63-65
    4.1.1 试剂和仪器  63
    4.1.2 溶解实验  63-64
    4.1.3 吸附实验  64
    4.1.4 DOC的测定  64
    4.1.5 数据处理  64-65
  4.2 结果与讨论  65-70
    4.2.1 石油烃在水和丙酮-水体系中的溶解  65
    4.2.2 石油在水-土和丙酮-水-土体系中的吸附  65-69
    4.2.3 溶解性有机碳对石油烃的吸附  69
    4.2.4 环境意义  69-70
  4.3 小结  70-71
5 不同极性的有机污染物在石油污染土壤上的吸附行为  71-86
  5.1 实验部分  71-75
    5.1.1 试剂和仪器  71-73
    5.1.2 石油污染土壤的配制  73
    5.1.3 分析方法  73-74
    5.1.4 吸附实验  74-75
  5.2 结果与讨论  75-85
    5.2.1 油污染土壤的表征  75-79
    5.2.2 极性与非极性有机污染物在油污染土壤上的吸附  79-83
    5.2.3 有机污染物的油-水分配系数  83
    5.2.4 有机污染物在油污染土壤上的吸附机理  83-85
  5.3 小结  85-86
6 石油和石油的不完全燃烧产生的BC对PFOS的吸附行为  86-100
  6.1 实验部分  86-88
    6.1.1 试剂和仪器  86-87
    6.1.2 实验方法  87-88
  6.2 结果与讨论  88-98
    6.2.1 PFOS的标准曲线及回收率  88-90
    6.2.2 PFOS在油污染土壤上的吸附  90-93
    6.2.3 PFOS在黑碳上的吸附  93-98
    6.2.4 PFOS在油上的吸附与在黑碳上吸附的比较  98
  6.3 小结  98-100
结论  100-102
建议  102-103
创新点摘要  103-104
参考文献  104-120
作者简介  120
攻读博士学位期间发表学术论文情况  120-121
致谢  121-122

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境科学基础理论 > 环境化学 > 环境污染化学 > 土壤污染化学
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