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电—多相催化降解2-氯酚的机理研究

作　者: 潘伟伟
导　师: 陈建孟；王家德
学　校: 浙江工业大学
专　业: 环境工程
关键词: 电-多相 电流效率 2-氯酚 羟基自由基 降解途径
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 105次
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内容摘要


氯酚类有机物是典型的难降解有机污染物，其毒性大、环境停留时间长。电-多相催化氧化综合了电氧化和多相催化的特点，具有面体比大、传质效果好及电流效率高等优点，克服了浓差极化现象和多相催化反应条件高的缺陷，是一种极具工业化应用的废水处理新技术。本文从2-氯酚（2-CP）的降解效率入手，重点考察了羟基自由基（·OH）产率、降解途径等方面内容，试图阐明电-多相催化降解2-CP的机理。以Ti／SnO2+Sb2O4为阳极、不锈钢板为阴极、γ-Al2O3／Sb2O4+SnO2为粒子电极的电-多相体系能快速降解2-CP和TOC。不同初始pH值对2-CP及TOC的降解速率略有影响，碱性环境下降解速率相对较快，本文实验条件下，90min后2-CP去除率达97％，TOC去除率达58．9％。粒子电极在反应前期能使反应器电流效率提高70％。电-多相体系产生的活性基团主要是·OH。以对羟基苯甲酸作为·OH捕获剂，实验表明，与中性或碱性环境相比，初始溶液为酸性的·OH产率更高。随着电流密度的提高，·OH产率也得到提高，但电流效率下降。在恒流条件下，电解质Na2SO4浓度为0．02 mol／L时，·OH产率最高，之后随电解质浓度升高，·OH产率下降；然而，低电解质浓度需要较高的电源输出电压才能达到指定的电流密度，能耗偏大。在电解质浓度为0．05 mol／L、曝气速率0．4 m3／h和pH值3．56的电-多相体系中，输入电流为0．5 A时，·OH产率与输入反应器能量之间的关系式为：k·OH=0．109×10-7mol／（L·s·W）。研究表明，电．多相体系对2-CP的降解过程可分为三个阶段，在降解初期，2-CP通过电子转移和被·OH攻击形成2-氯-对（邻）苯二酚，并进一步被氧化生成2-氯-对（邻）苯醌；在降解中期，2-氯-对（邻）苯醌在开环后形成脂肪烃类物质，同时完成脱氯，继而生成丁二酸、乙酸等小分子有机酸；最后，有机酸进一步氧化形成终产物二氧化碳和水。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
第一章 绪论  10-12
  1.1 课题研究背景  10
  1.2 研究内容及创新点  10-12
    1.2.1 研究思路  10
    1.2.2 研究内容  10-11
    1.2.3 课题创新之处  11-12
第二章 文献综述  12-28
  2.1 电化学体系中羟基自由基的产生与检测  12-20
    2.1.1 产生机理  12-14
    2.1.2 影响因素  14-18
    2.1.3 检测方法  18-20
  2.2 电-多相催化氧化技术  20-26
    2.2.1 定义、特点及原理  20-23
    2.2.2 固定床与流化床  23-25
    2.2.3 目前国内外研究现状  25
    2.2.4 发展方向  25-26
  2.3 氯酚废水高级氧化方法  26-28
第三章 实验装置与分析方法  28-35
  3.1 电-多相催化实验装置  28-29
  3.2 电极材料及特性  29-31
    3.2.1 阳极  29-30
    3.2.2 粒子电极  30-31
  3.3 实验对象  31-32
  3.4 分析方法  32-33
    3.4.1 羟基自由基的测定  32
    3.4.2 液相阴离子及低分子有机酸测定  32-33
    3.4.3 2-氯酚分析  33
    3.4.4 中间产物分析  33
  3.5 主要药品及仪器  33-34
  3.6 实验方案  34-35
第四章 电-多相催化氧化水相2-氯酚的研究  35-40
  4.1 水相2-氯酚降解效果  35-37
  4.2 电-多相体系电流效率评价  37-39
  4.3 本章小结  39-40
第五章 电-多相体系活性物质成因及产率分析  40-49
  5.1 羟基自由基的测定机理分析  40-41
  5.2 羟基自由基的产率  41-47
    5.2.1 捕获剂浓度的确定  41-42
    5.2.2 初始pH值影响  42-43
    5.2.3 电流密度影响  43-44
    5.2.4 电解质浓度影响  44-45
    5.2.5 曝气速率影响  45-47
  5.3 羟基自由基产率与输入能量之间关系  47-48
  5.4 本章小结  48-49
第六章 电-多相降解2-氯酚的途径研究  49-62
  6.1 水相2-CP降解产物分析  49-58
  6.2 pH值对中间产物形成的影响  58-59
  6.3 2-CP降解途径构建  59-61
  6.4 本章小结  61-62
第七章 结论与建议  62-65
  7.1 结论  62-63
    7.1.1 电-多相体系对2-氯酚的降解效果  62
    7.1.2 电-多相体系的羟基自由基产率  62-63
    7.1.3 2-氯酚在电-多相体系中的降解途径  63
  7.2 建议  63-65
参考文献  65-71
致谢  71-72
硕士学位期间发表的学术论文目录  72

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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