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苯直接羟基化制苯酚的研究

作　者: 杜伟东
导　师: 孙琪
学　校: 辽宁师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 苯苯酚分子氧还原剂羟基化
分类号: TQ243.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

苯酚是一种重要的化工中间体,目前工业制苯酚主要通过异丙苯法,该法反应步骤多并且有副产物丙酮产生,不符合环境友好型发展战略。从原子经济性和绿色化学的角度出发,苯直接氧化制苯酚工艺开发意义重大。由于苯环C-H键能较高,很难直接活化,直接选择氧化苯将羟基引入苯环是有机反应中极具挑战的合成路线,深受广大研究者的关注。本文研究目的在于优化反应条件,找出苯羟基化反应有效的催化剂、还原剂,提高苯转化率和苯酚选择性。研究了溶胶-凝胶法制备的二氧化硅负载钒（V/SiO₂）催化剂,分子氧为氧化剂,对比了几种还原剂对苯羟基化苯酚反应的影响。结果表明,反应温度对还原剂还原性能以及催化剂上金属钒的溢出率影响很大。在最优反应条件下,对苯二酚为还原剂,在120℃时苯转化率为13.92%,苯酚选择性为100%。催化剂中金属钒的溢出率由40℃时88.73%减小到120℃的32.56%。对催化剂进行了XRD、TPR和BET表征,结果表明,钒物种高度分散在载体上。研究了过氧化氢为氧化剂,乙腈作溶剂,溶胶-凝胶法制备的改性铁基催化剂,对苯羟基化制苯酚反应的影响。采用铁作活性组分,苯酚作络合剂。考察了催化剂焙烧气氛和温度对催化活性的影响。铁、苯酚络合比为1:9,经氮气550℃焙烧的催化剂Fe（P）₉/SiO₂催化活性最好。反应以类芬顿试剂反应机理进行催化氧化。最优反应条件为:催化剂用量0.08 g,反应温度90℃,反应时间8 h,溶剂乙腈用量5 ml,在此条件下获得40.62%苯转化率和100%苯酚选择性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章引言  9-19
  1.1 苯酚性质以及用途  9
    1.1.1 苯酚的性质  9
    1.1.2 苯酚的用途  9
  1.2 苯酚的市场状况  9
  1.3 苯酚生产工艺与研究动态  9-12
    1.3.1 异丙苯法  10
    1.3.2 甲苯-苯甲酸法  10-11
    1.3.3 磺化法  11-12
    1.3.4 氯苯法  12
  1.4 苯酚合成方法概况  12
  1.5 直接催化氧化苯合成苯酚  12-17
    1.5.1 直接氧化法  13-16
    1.5.2 氧化还原法  16-17
    1.5.3 阳极氧化法  17
  1.6 小结  17
  1.7 论文思路和研究目的  17-19
第二章实验部分  19-22
  2.1 主要试剂及实验仪器  19
  2.2 催化剂制备  19-20
  2.3 催化剂活性评价  20
  2.4 催化剂表征  20-21
    2.4.1 XRD 粉末衍射  20
    2.4.2 反应液ICP 测定  20
    2.4.3 反应液 UV/Vis 测定  20
    2.4.4 FT-IR 光谱  20
    2.4.5 TG 分析  20
    2.4.6 程序升温(TPR)测定  20
    2.4.7 氮气吸附脱附表征  20-21
  2.5 产物分析  21-22
第三章苯与氧气反应催化剂活性研究  22-34
  3.1 前言  22-23
  3.2 实验部分  23
    3.2.1 V/SiO_2催化剂制备  23
    3.2.2 V/SiO_2催化活性评价  23
  3.3 结果与讨论  23-33
    3.3.1 催化剂样品表征  23-25
    3.3.2 催化性能评价  25-33
  3.4 小结  33-34
第四章铁基催化剂对苯羟基化反应研究  34-47
  4.1 前言  34-35
  4.2 实验部分  35
    4.2.1 溶胶凝胶法制备二氧化硅负载铁基催化剂  35
    4.2.2 二氧化硅负载铁基催化剂催化活性评价  35
  4.3 结果与讨论  35-46
    4.3.1 催化剂表征结果  35-38
    4.3.2 催化剂性能结果  38-46
  4.4 小结  46-47
结论  47-48
参考文献  48-57
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  57-58
致谢  58

苯直接羟基化制苯酚的研究

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