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改性钒钛催化剂低温催化还原NO_x性能研究

作　者: 曹政
导　师: 黄妍
学　校: 湘潭大学
专　业: 环境工程
关键词: 选择性催化还原 NO V2O5-Sb2O3-TiO2 V2O5-Sb2O3-TS
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


选择性催化还原（SCR）法是目前处理实际烟气应用最广、脱硝效率最高的方法,催化剂是SCR系统中重要的组成部分。近年来低温高效、抗硫水性能高的催化剂成为国内外专家和学者研究的对象。本论文采用浸渍法制备了催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2,考察了V2O5、Sb2O3负载量、pH值和焙烧温度对催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2低温氨选择性催化还原（SCR）NO活性的影响;结果表明,V2O5和Sb2O3负载量分别为5%和2%、焙烧温度为400℃、pH值为4时,催化剂SCR活性最好,反应温度220℃时,可达97%。通过改变反应温度、NH3/NOx摩尔比、进口NOx体积分数、空间速度和O2含量等考察操作条件对催化剂SCR活性的影响,为实际工程的设计和运行提供正确的参数。通过对反应气体在催化剂上的暂态响应实验的研究得出反应气体在参与反应时的状态及催化剂对反应气体吸附能力的强弱,为分析反应机理提供依据。本文还用共沉淀法制备了钛硅载体（TS）,并用浸渍法制备了V2O5-Sb2O3-TS催化剂,对其活性组分和焙烧温度进行了优化;结果表明:V2O5和Sb2O3负载量分别为7%和2%、焙烧温度为400℃时,催化剂SCR活性最好,反应温度220℃时,脱硝效率为90.4%。同时考察了催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2和V2O5-Sb2O3-TS抗H2O和SO2毒化性能。Sb2O3的加入不仅能增强V2O5-TiO2的低温催化活性,而且能大大提高催化剂的抗H2O和SO2毒化性能。SO2、NO吸附暂态反应和TG-DTG测试表明,Sb2O3的促进机制主要是促进了催化剂在SO2存在条件下对NO的吸附,同时减弱了硫酸铵盐与催化剂之间的相互作用,硫酸铵盐更容易分解。载体换成TS后催化剂活性有所下降,在反应温度220℃时活性从97%降到90.4%。但是SO2对催化剂V2O5-Sb2O3-TS活性的影响很小,29h内活性下降了3个百分点。其同时抗硫抗水性能比催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2也有所增强。对中毒后的催化剂进行了FT-IR表征,发现催化剂活性下降的主要原因是催化剂表面有硫酸铵盐的存在。催化剂V2O5-Sb2O3-TS抗硫及同时抗硫抗水性能的提高可能是TS载体抑制了催化剂对SO2的氧化,进而减少了硫酸铵盐的生成。最后对同时抗硫抗水后的两种不同载体的催化剂在400℃焙烧8h进行再生,并测试其活性,结果两种催化剂的活性都有明显的升高,但是再生后V2O5-Sb2O3-TS催化剂的活性更接近新鲜催化剂。通过FT-IR表征得出,中毒后的V2O5-Sb2O3-TiO2催化剂的活性组份被硫酸化,而V2O5-Sb2O3-TS没有。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 课题的背景  9-23
  1.1 NO_x 来源及危害  9-11
    1.1.1 NO_x 来源  9
    1.1.2 NO_x 危害  9-11
  1.2 NO_x 的生成机理  11
  1.3 国内NO_x 污染现状及排放标准  11-12
  1.4 NO_x 控制技术  12-15
  1.5 SCR 脱硝催化剂  15-19
  1.6 SCR 脱硝原理  19-20
  1.7 SCR 脱硝的应用现状  20-21
  1.8 本课题的研究思路和内容  21-23
第2章 实验部分  23-27
  2.1 实验试剂及仪器  23-24
  2.2 装置和流程  24-25
    2.2.1 催化反应装置  24-25
    2.2.2 催化剂活性评价  25
  2.3 催化剂表征  25-27
第3章 催化剂V_2O_5-Sb_2O_3-TiO_2的制备及优化  27-38
  3.1 催化剂的制备  27
  3.2 催化剂最佳制备参数的确定  27-31
    3.2.1 V_2O_5 负载量的确定  28
    3.2.2 Sb_2O_3 负载量的确定  28-29
    3.2.3 最佳焙烧温度的确定  29-30
    3.2.4 pH 值对催化剂活性的影响  30-31
  3.3 操作条件对催化剂活性的影响  31-35
    3.3.1 温度对活性的影响  32
    3.3.2 O_2 含量对活性的影响  32-33
    3.3.3 进口NO 浓度的影响  33
    3.3.4 NH_3/NO 比对活性的影响  33-34
    3.3.5 空速对催化剂活性的影响  34-35
  3.4 催化剂V_2O_5-Sb_2O_3-TiO_2 上反应物的暂态响应实验  35-37
    3.4.1 O_2 的暂态响应实验  35
    3.4.2 NH_3 的暂态响应实验  35-36
    3.4.3 NO 的暂态响应实验  36-37
  3.5 催化剂V_2O_5-Sb_2O_3-TiO_2 上SCR 反应机理分析  37
  3.6 本章总结  37-38
第4章 催化剂抗毒化性能的研究  38-45
  4.1 V_2O_5-Sb_2O_3-TiO_2 和V_2O_5-TiO_2 单独抗H_2O 毒化性能的比较  38-39
  4.2 V_2O_5-Sb_2O_3-TiO_2 和V_2O_5-TiO_2 单独抗SO_2 毒化性能的比较  39-40
  4.3 V_2O_5-Sb_2O_3-TiO_2 和V_2O_5-TiO_2 同时抗H_2O、5O_2 毒化性能的比较  40-41
  4.4 V_2O_5-Sb_2O_3-TiO_2 和V_2O_5-TiO_2 对SO_2 和NO_x 吸附及氧化实验  41
  4.5 催化剂中毒分析  41-44
  4.6 本章总结  44-45
第5章 催化剂V_2O_5-Sb_2O_3-TS 制备及其抗毒化性能的研究  45-54
  5.1 TS 载体的制备  45
  5.2 催化剂的制备  45
  5.3 催化剂最佳制备参数的确定  45-48
    5.3.1 V_2O_5 最佳负载量的确定  46
    5.3.2 Sb_2O_3 最佳负载量的确定  46-47
    5.3.3 最佳焙烧温度的确定  47-48
    5.3.4 催化剂稳定性  48
  5.4 催化剂抗SO_2、H_2O 毒化性能的研究  48-51
    5.4.1 两种不同载体催化剂单独抗H_2O 毒化性能比较  48-49
    5.4.2 两种不同载体催化剂单独抗SO_2 毒化性能的比较  49-50
    5.4.3 两种不同载体催化剂同时抗H_2O、SO_2 毒化性能的比较  50-51
  5.5 催化剂再生后活性测试  51-53
  5.6 本章总结  53-54
第6章 结论与展望  54-57
  6.1 结论  54-55
  6.2 建议  55-57
参考文献  57-63
致谢  63-64
附录：攻读硕士学位期间发表的论文  64

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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