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五氧化二氮对氯苯的硝化研究

作　者: 刘显明
导　师: 叶志文
学　校: 南京理工大学
专　业: 应用化学
关键词: 五氧化二氮氯苯硝化分子筛杂多酸
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

对于氯苯硝化采用混酸硝化工艺存在的选择性低、设备腐蚀严重和污染环境等问题，本文采用新型硝化剂五氧化二氮结合固体酸应用于对氯苯的硝化反应，是正在兴起的绿色化学合成技术之一。本论文以自制的HZSM-5分子筛和H₄SiW₁₂O₄₀、H₃PW₁₂O₄₀、H₃PMo₁₂O₄₀等杂多酸为催化剂，五氧化二氮为硝化剂，通过改变影响反应的各种因素如反应温度、反应时间、催化剂用量等工艺参数，研究了各种条件下氯苯的硝化反应。并且通过IR、XRD、TG、NH₃-TPD等分析手段对催化剂进行了相应的表征，其谱图都与文献值一致，从而对各条件下的氯苯硝化的影响因素进行了恰当的解释，并对固体酸催化下氯苯的五氧化二氮硝化反应机理进行了初步探讨。通过因素分析实验表明，在反应温度为50℃，反应时间为1h，添加5gSi／Al为260的催化剂HZSM-5作用下，反应条件最佳，此时硝化收率为11％，对位选择性为85.3％；同条件下负载型杂多酸催化剂中，H₄SiW₁₂O₄₀／SiO₂硝化时硝化收率最好为26％，而H₄SiW₁₂O₄₀／HZSM-5硝化时氯苯的对位选择性最好为80.1％。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
1 绪论  8-16
  1.1 对硝基氯苯的应用  8
  1.2 传统的硝化方法  8-10
  1.3 清洁硝化方法  10-15
    1.3.1 NO_2(N_2O_4)-O_3硝化体系  11-12
    1.3.2 NO_2(N_2O_4)-O_2体系硝化  12-13
    1.3.3 有机硝酸酯硝化体系  13
    1.3.4 以稀硝酸为硝化剂的液相硝化硝化体系  13-14
    1.3.5 以N_2O_5为硝化剂硝化体系  14-15
  1.4 本文的研究内容  15-16
2 ZSM-5催化下氯苯的硝化反应  16-31
  2.1 主要试剂、仪器及分析方法  16-17
  2.2 超细 HZSM-5的制备、活化和改性  17-19
    2.2.1 HZSM-5的制备  17-18
    2.2.2 HZSM-5的活化  18
    2.2.3 HZSM-5的改性  18-19
  2.3 催化剂结构分析与性质表征  19-24
    2.3.1 XRD分析  19-20
    2.3.2 FT-IR分析  20-21
    2.3.3 NH_3-TPD分析  21-22
    2.3.4 TG分析  22-23
    2.3.5 孔结构分析  23-24
  2.4 ZSM-5催化下氯苯的硝化反应  24-30
    2.4.1 反应时间对结果的影响  25
    2.4.2 反应温度对结果的影响  25-26
    2.4.3 催化剂用量对结果的影响  26
    2.4.4 反应中不同溶剂对结果的影响  26-27
    2.4.5 催化剂类型对结果的影响  27
    2.4.6 催化剂 Si/Al对结果的影响  27-28
    2.4.7 催化剂使用次数对反应结果的影响  28-29
    2.4.8 灼烧温度对催化剂回收使用的影响  29
    2.4.9 催化剂改性对反应结果的影响  29-30
  2.5 本章小结  30-31
3 杂多酸催化下氯苯的硝化反应  31-39
  3.1 主要试剂、仪器及分析方法  31-32
  3.2 杂多酸及载体的制备  32-34
    3.2.1 H_4SiW_(12)O_(40)的制备  32
    3.2.2 H_3PW_(12)O_(40)的制备  32-33
    3.2.3 H_3PMo_(12)O_(40)的制备  33
    3.2.4 载体的制备及活化  33-34
    3.2.5 负载型杂多酸的制备  34
  3.3 杂多酸的表征  34-35
    3.3.1 杂多酸的红外表征  34-35
    3.3.2 杂多酸的XRD表征  35
  3.4 杂多酸催化下氯苯的硝化反应  35-38
    3.4.1 载体空白试验  36
    3.4.2 不同载体对硝化反应的影响  36-37
    3.4.3 杂多酸类型对硝化反应的影响  37
    3.4.4 杂多酸负载量对硝化反应的影响  37-38
  3.5 本章小结  38-39
4 固体酸催化下五氧化二氮硝化反应机理  39-42
结论  42-43
致谢  43-44
参考文献  44-46

五氧化二氮对氯苯的硝化研究

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