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C-MCM-22复合分子筛的合成与应用

作　者: 沈尾彬
导　师: 方奕文
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: 硬模板 分子筛 MCM-22 复合分子筛
分类号: TB383.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


硬模板具有良好的稳定性和空间限域作用,因此,硬模板法是合成特定大小和形貌分子筛和复合材料的一种非常重要方法。本论文首先制备了SiO2胶体晶体和MCM-22分子筛,然后以SiO2胶体晶体为硬模板制备出大孔碳分子筛,再以大孔碳分子筛和MCM-22分子筛为硬模板,分别制备出颗粒状C-MCM-22复合分子筛和单分散C-MCM-22复合分子筛,并用XRD、SEM等分析方法对所合成的材料进行表征。最后,制备复合催化剂并应用于甲醇、二甲醚共进料气相氧化羰基化制碳酸二甲酯（DMC）反应体系中。结果如下:1.采用溶胶-凝胶法合成出单分散二氧化硅微球,再以溶剂挥发法制备出二氧化硅胶体晶体,并以其为硬模板,以蔗糖为碳源,制备出大孔碳分子筛。表征结果显示,单分散的二氧化硅微球大小均匀,粒径在200nm左右,二氧化硅胶体晶体排列较有序,大孔碳分子筛反转并复制了二氧化硅胶晶体模板的有序结构,孔径与二氧化硅微球直径相仿。2.以大孔碳分子筛为硬模板,六亚甲基亚胺为软模板,采用水热晶化法合成了C-MCM-22复合分子筛,以SEM和XRD进行表征,结果显示,大孔碳分子筛的孔内合成的MCM-22分子筛为薄片状,与常规MCM-22分子筛形状有所不同,晶体直径为50-200nm。3.首先采用静态水热晶化法制备出单分散的MCM-22分子筛,然后以单分散的MCM-22分子筛为硬模板,蔗糖为碳源,采用静态水热晶化法制备出单分散的C-MCM-22复合分子筛。表征结果显示,MCM-22分子筛呈薄圆饼状;单分散的C-MCM-22复合分子筛也呈薄圆饼状,为核壳型,碳材料紧密包裹在MCM-22分子筛表面;用HF酸溶解掉MCM-22分子筛后,碳分子筛呈空心薄饼状。4.将甲醇氧化羰基化催化剂Cu-Pd-TBAB/AC与二甲醚水解催化剂Cu-Pd /MCM-22复合,并将二甲醚引入反应体系中,可以提高DMC的时空收率。而以颗粒状或单分散C-MCM-22复合分子筛为载体制备的Cu-Pd-TBAB/C-MCM-22催化剂在甲醇、二甲醚共进料氧化羰基化反应中,催化效果较差。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
第一章 前言  10-20
  1.1 分子筛简介  10-12
    1.1.1 沸石分子筛  10-11
    1.1.2 碳分子筛  11
    1.1.3 复合分子筛  11-12
  1.2 MCM-22 分子筛的研究进展  12-15
    1.2.1 MCM-22 分子筛的合成  12-14
    1.2.2 MCM-22 分子筛在催化中的应用  14-15
  1.3 硬模板合成分子筛的研究进展  15-19
    1.3.1 碳模板  15-16
    1.3.2 分子筛模板  16-17
    1.3.3 气溶胶模板  17-18
    1.3.4 聚合物模板  18
    1.3.5 生物模板  18
    1.3.6 其他硬模板  18-19
  1.4 论文的研究目标和主要内容  19-20
    1.4.1 研究目标  19
    1.4.2 研究内容  19-20
第二章 实验部分  20-24
  2.1 主要化学试剂与仪器  20-22
    2.1.1 化学试剂  20-21
    2.1.2 实验气体  21
    2.1.3 主要实验仪器  21-22
  2.2 主要表征方法  22-23
    2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)  22
    2.2.2 扫描电镜(SEM)  22
    2.2.3 透射电镜(TEM)  22
    2.2.4 N2 物理吸附脱附  22
    2.2.5 程序升温NH3脱附(NH3 –TPD)  22-23
  2.3 催化剂活性评价装置及活性评价方法  23-24
第三章 SiO_2微球和MCM-22 分子筛的合成及表征  24-36
  3.1 单分散二氧化硅微球的合成和表征  24-28
    3.1.1 单分散二氧化硅微球的制备  24-25
    3.1.2 结果与讨论  25-28
  3.2 二氧化硅胶体晶体的制备和表征  28-31
    3.2.1 二氧化硅胶体晶体的制备  29
    3.2.2 结果与讨论  29-31
  3.3 MCM-22 分子筛的合成与表征  31-35
    3.3.1 MCM-22 分子筛的制备  31-32
    3.3.2 结果与讨论  32-35
  3.4 小结  35-36
第四章 C-MCM-22 复合分子筛的合成  36-48
  4.1 大孔碳分子筛的合成与表征  36-38
    4.1.1 大孔碳分子筛的制备  36-37
    4.1.2 结果与讨论  37-38
  4.2 颗粒状C-MCM-22 复合分子筛的合成与表征  38-43
    4.2.1 颗粒状C-MCM-22 复合分子筛的制备  39
    4.2.2 结果与讨论  39-43
  4.3 单分散的C-MCM-22 复合分子筛的合成与表征  43-45
    4.3.1 单分散的C-MCM-22 复合分子筛的制备  43
    4.3.2 结果与分析  43-45
  4.4 小结  45-48
第五章 复合催化剂在甲醇、二甲醚共进料气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯中的应用  48-52
  5.1 催化剂的制备  48-49
  5.2 结果与讨论  49-51
    5.2.1 复合催化剂Cu-Pd-TBAB/AC+Cu-Pd/MCM-22 的催化反应性能  49-50
    5.2.2 催化剂Cu-Pd-TBAB/C-MCM-22 的催化反应性能  50-51
  5.3 小结  51-52
第六章 结论与展望  52-54
  6.1 结论  52-53
  6.2 工作展望  53-54
参考文献  54-62
附录  62-64
致谢  64

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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