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稀土—氮共掺杂TiO_2的制备及其光催化性能研究

作 者: 顾松涛
导 师: 王昕
学 校: 中国海洋大学
专 业: 材料学
关键词: 氮镝共掺杂 二氧化钛 光催化活性 降解 甲基橙 氮钆共掺杂
分类号: TN304.21
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要


以TiO2为代表的半导体光催化氧化技术能在常温下利用光能氧化分解污染物,是具有广阔应用前景的治理环境污染的新技术。然而,TiO2的禁带宽度较大(Eg=3.2V),只有在波长小于388nm的紫外光下,才能发生光催化反应。这意味着TiO2只能利用太阳光中的少量部分(约5%),而在太阳光中占大多数的可见光(约45%)却无法利用。因此,扩展TiO2光响应范围,使其在太阳光照射下即能起催化降解有机物作用,具有重要的意义。通过查阅大量文献资料,在前人研究的基础上,本论文通过TiO2的掺杂改性,成功地提高了TiO2的光催化性能;另外,研究了合成催化剂在甲基橙溶液中的光催化降解过程,对光催化降解过程的动力学也进行了初步探讨。(1)溶胶-凝胶法制备氮镝共掺杂二氧化钛、氮掺杂二氧化钛、镝掺杂二氧化钛、纯二氧化钛。制备的纯TiO2、N掺杂TiO2、Dy掺杂TiO2、N、Dy共掺杂TiO2在450℃下煅烧,均表现出良好的结晶性,均为锐钛矿。N掺杂TiO2、Dy掺杂TiO2、N、Dy共掺杂TiO2具有比纯TiO2更小的粒径,N、Dy共掺杂TiO2的粒径最小,这说明N、Dy元素的掺杂抑制了晶粒的长大,且N、Dy元素能够起到协同作用,共同抑制二氧化钛晶粒的长大。随着热处理温度的升高,纯的TiO2在600℃主晶相已经变成了金红石相,但经过掺杂改性的TiO2在600℃时其主晶相仍然为锐钛矿相,这说明氮镝元素的掺杂能够抑制二氧化钛晶型的转变。氮镝元素的掺杂扩大了二氧化钛光催化剂的光响应范围,抑制了二氧化钛晶粒的长大,提高其在可见光范围内的光催化效率。当钛、氮和镝的摩尔比为1:2:0.5%时TiO2光催化活性最好(2)溶胶-凝胶法制备了氮钆共掺杂二氧化钛、氮掺杂二氧化钛、钆掺杂二氧化钛、纯二氧化钛。研究发现,制备样品在450℃下煅烧,其粒径均为纳米级。经过掺杂改性的纳米二氧化钛粒径比纯二氧化钛粒径更小,共掺杂改性的纳米二氧化钛粒径最小,这说明掺杂元素起到了抑制晶粒长大的作用,氮钆二种元素起到了良好的协同作用,能够共同抑制二氧化钛晶粒的长大。伴随热处理温度的升高,样品逐渐发生了晶型转变。在600℃时,纯的二氧化钛其主晶相已由原来的锐钛矿相转变为金红石相;氮钆共掺杂二氧化钛也已经出现了金红石相,但其主晶相仍然为锐钛矿相,这说明氮钆元素的掺杂起到了抑制晶相转变的作用。氮钆共掺杂二氧化钛同样发生了协同作用,共同提高二氧化钛光催化剂的活性。当钛、氮和钆的摩尔比为1:2:0.5%时,TiO2光催化活性最好。(3)氮钆共掺杂二氧化钛的光催化活性优于氮镝共掺杂二氧化钛光催化活性,这主要与钆元素的性质有关。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-11
1 绪论  11-30
  1.1 引言  11
  1.2 二氧化钛半导体光催化研究  11-27
    1.2.1 二氧化钛的基本性质  12-13
    1.2.2 二氧化钛的光催化的基本原理  13-14
    1.2.3 影响二氧化钛光催化性能的主要因素  14-16
      1.2.3.1 晶体结构的影响  14-15
      1.2.3.2 TiO_2颗粒粒径的影响  15
      1.2.3.3 光源和光强的影响  15-16
      1.2.3.4 外加催化剂  16
      1.2.3.5 氧气在光催化反应中的作用  16
      1.2.3.6 其他因素的影响  16
    1.2.4 纳米二氧化钛的制备  16-21
      1.2.4.1 物理法制备纳米二氧化钛粉体  17
      1.2.4.2 化学法备纳米二氧化钛粉体  17-21
    1.2.5 纳米二氧化钛的改性  21-27
      1.2.5.1 贵金属沉积  22
      1.2.5.2 金属离子掺杂  22-23
      1.2.5.3 非金属离子掺杂  23-24
      1.2.5.4 半导体复合  24-25
      1.2.5.5 金属-非金属离子共掺杂改性  25-27
      1.2.5.6 超强酸化  27
  1.3 TiO_2光催化剂的应用  27-29
    1.3.1 防雾与自清洁涂层  27-28
    1.3.2 空气净化  28
    1.3.3 抗菌材料  28-29
  1.4 课题的提出及其意义  29-30
2 N、Dy共掺杂改性纳米二氧化钛的制备及光催化性能研究  30-49
  引言  30
  2.1 主要实验药品及仪器  30-31
    2.1.1 主要实验药品  30-31
    2.1.2 主要实验仪器  31
  2.2 实验部分  31-35
    2.2.1 制备方法  31-32
    2.2.2 催化剂的物理表征  32-35
      2.2.2.1 X-射线衍射(XRD)  32-33
      2.2.2.2 紫外-可见吸收光谱  33
      2.2.2.3 扫描电子显微镜(SEM)  33-34
      2.2.2.4 光催化降解试验  34-35
  2.3 结果与讨论  35-47
    2.3.1 XRD分析  35-39
      2.3.1.1 掺杂元素的影响  35-38
      2.3.1.2 煅烧温度的影响  38-39
    2.3.2 SEM分析  39-40
    2.3.3 Uv-vis分析  40-41
    2.3.4 光催化降解试验  41-47
      2.3.4.1 掺杂元素对光催化性能的影响  41-43
      2.3.4.2 元素掺杂比例对光催化性能的影响  43-45
      2.3.4.3 煅烧温度对光催化性能的影响  45-47
  2.4 小结  47-49
3 N、Gd共掺杂改性纳米二氧化钛的制备及光催化性能研究  49-64
  引言  49-50
  3.1 主要实验药品及仪器  50
    3.1.1 主要实验药品  50
    3.1.2 主要仪器设备  50
  3.2 实验部分  50-51
    3.2.1 制备方法  50-51
    3.2.2 表征方法  51
  3.3 结果与讨论  51-62
    3.3.1 XRD分析  51-55
      3.3.1.1 掺杂元素的影响  51-54
      3.3.1.2 煅烧温度的影响  54-55
    3.3.2 Uv-vis分析  55-56
    3.3.3 光催化降解试验  56-62
      3.3.3.1 掺杂元素对光催化性能的影响  56-58
      3.3.3.2 元素掺杂比例对光催化性能的影响  58-60
      3.3.3.3 煅烧温度对光催化性能的影响  60-62
  3.4 小结  62-64
4 结论  64-66
参考文献  66-70
致谢  70-71
个人简历  71
发表的学术论文  71

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中图分类: > 工业技术 > 无线电电子学、电信技术 > 半导体技术 > 一般性问题 > 材料 > 化合物半导体 > 氧化物半导体
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