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直接甲醇燃料电池阴极Co@Pt/C催化剂制备技术研究

作　者: 邵爱芬
导　师: 王振波
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 直接甲醇燃料电池 阴极催化剂 核壳结构 乙二醇胶体法
分类号: TM911.48
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


直接甲醇燃料电池(DMFC)因甲醇价格便宜、易于贮存和运输、高能量效率和低温运行性等优点在便携式电源中具有广泛应用前景。尽管目前DMFC在技术上已经取得了很大进展,但要实现其真正商业化应用,依然有许多问题需要解决,诸如阴极氧还原较低的反应性能、成本高、甲醇通过膜的扩散引起的混合电位等。解决这些问题的途径之一就是开发更有效的阴极催化剂。本文主要在制备核壳结构Co@Pt/C阴极催化剂制备技术方面展开研究,以达到提高催化剂对氧还原反应的催化性能的同时降低贵金属Pt的用量的目的。通过X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)以及能量散射光谱(EDAX)等测试方法对催化剂的表面形貌,粒径,晶型结构、元素组成等进行表征。利用旋转圆盘电极在氧饱和的硫酸溶液中的线性电位扫描测试考核催化剂的氧还原反应催化活性;利用玻碳电极在硫酸溶液中的循环伏安测试考核了催化剂的电化学活性面积;在硫酸和甲醇混合溶液中的循环伏安和线性电位扫描测试考察了阴极催化剂的耐甲醇能力。与水相中制备的Co@Pt/C催化剂相比,乙二醇胶体法在高温下制备的Co@Pt/C催化剂,具有粒径小,分布均匀,易于控制等优点。对氧还原反应表现出更高的催化活性。乙二醇胶体法制备Co@Pt/C催化剂的过程中,采用氩气气氛保护是必要的。将采用乙二醇胶体法常温制备的Co@Pt/C催化剂与商业化E-TEK 20 wt% Pt/C对比发现Co@Pt/C催化剂分散性好,颗粒均匀细小,几乎没有团聚现象;Pt的用量明显减少且能提高对催化剂氧还原反应的催化活性。因此,核壳结构Co@Pt/C催化剂具有一定的研究和实际应用价值。通过单因素实验探索出乙二醇胶体法制备Co@Pt/C催化剂的最佳pH值为10.0,最佳PVP用量为1.67 mg·mL-1,得到了优化的工艺条件。催化剂耐甲醇性研究显示,在最优化工艺条件下制备的Co@Pt/C催化剂比20 wt% Pt/C催化剂具有更高的耐甲醇性能,其对甲醇的催化氧化活性不及Pt/C的50%,同时对氧还原反应具有更好的催化活性。核壳结构Co@Pt/C催化剂以其高的氧还原反应催化活性,低贵金属用量,良好的耐甲醇性能等优点,将成为直接甲醇燃料电池阴极催化剂研究的新方向,具有重要的研究和实际应用价值。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-21
  1.1 引言  9-10
  1.2 直接甲醇燃料电池  10-14
    1.2.1 直接甲醇燃料电池基本结构及工作原理  10-11
    1.2.2 直接甲醇燃料电池(DMFC)的研究现状  11-13
    1.2.3 直接甲醇燃料电池(DMFC) 的主要技术问题  13-14
  1.3 直接甲醇燃料电池阴极反应动力学及催化剂  14-20
    1.3.1 氧还原反应动力学  14-15
    1.3.2 阴极催化剂的发展现状  15-18
    1.3.3 阴极催化剂的制备方法  18-20
  1.4 课题的来源及主要研究内容  20-21
第2章 实验材料与研究方法  21-26
  2.1 实验药品与仪器  21-22
    2.1.1 实验药品与材料  21
    2.1.2 实验仪器与设备  21-22
  2.2 催化剂的制备  22-24
    2.2.1 水相法制备Co@ Pt/C 催化剂  22-23
    2.2.2 乙二醇胶体法高温制备Co@ Pt/C 催化剂  23
    2.2.3 乙二醇胶体法低温制备Co@ Pt/C 催化剂  23
    2.2.4 微波辅助乙二醇法制备20 wt% Pt/C 催化剂  23-24
  2.3 催化剂的物理测试与表征  24-25
    2.3.1 X 射线衍射(XRD)  24
    2.3.2 扫描电子显微镜和 EDAX 电子能谱  24
    2.3.3 X 射线光电子能谱(XPS)  24
    2.3.4 TEM 测试  24-25
  2.4 电化学性能测试  25-26
    2.4.1 工作电极的制备  25
    2.4.2 循环伏安测试  25
    2.4.3 旋转圆盘电极测试  25-26
第3章 乙二醇胶体法高温制备Co@ Pt/C 催化剂  26-41
  3.1 Co@ Pt/C 催化剂制备工艺的研究  26-31
    3.1.1 水相与乙二醇胶体法常温制备Co@ Pt/C 催化剂的物理表征  27-29
    3.1.2 水相与乙二醇胶体法高温制备Co@ Pt/C 催化剂的电化学性能  29-31
  3.2 氩气对乙二醇胶体法制备Co@ Pt/C 催化剂性能的影响  31-35
    3.2.1 两种Co@ Pt/C 催化剂的物理表征  31-33
    3.2.2 两种Co@ Pt/C 催化剂的电化学性能  33-35
  3.3 PVP 的用量对Co@ Pt/C 催化剂性能的影响  35-40
    3.3.1 不同PVP 加入量的Co@ Pt/C 催化剂的物理表征  36-38
    3.3.2 不同PVP 加入量的Co@ Pt/C 催化剂的电化学性能  38-40
  3.4 本章小结  40-41
第4章 乙二醇胶体法常温制备Co@ Pt/C 催化剂  41-69
  4.1 温度对乙二醇胶体法制备Co@ Pt/C 催化剂性能的影响  42-46
    4.1.1 不同温度下的Co@ Pt/C 催化剂的物理表征  42-44
    4.1.2 不同温度下的Co@ Pt/C 催化剂的电化学性能  44-46
  4.2 Co@ Pt/C 与E-TEK 20 wt% Pt/C 的比较  46-51
    4.2.1 Co@ Pt/C 与E-TEK 20 wt% Pt/C 的物理表征  46-48
    4.2.2 Co@ Pt/C 与Pt/C(E-TEK)的电化学性能测试  48-51
  4.3 乙二醇胶体法常温制备Co@ Pt/C 催化剂工艺研究  51-60
    4.3.1 pH 值对Co@ Pt/C 催化剂性能的影响  51-56
    4.3.2 PVP 的用量对Co@ Pt/C 催化剂性能的影响  56-60
  4.4 Co@ Pt/C 催化剂耐甲醇研究  60-68
  4.5 本章小结  68-69
结论  69-70
参考文献  70-76
攻读硕士学位期间发表的学术论文  76-78
致谢  78

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池 > 离子交换膜燃料电池
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