学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

载体焙烧温度对氧化铝负载磷化镍结构及HDC性能的影响

作　者: 史媛媛
导　师: 陈吉祥
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: 焙烧温度 加氢脱氯 磷化镍 催化剂失活
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 61次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


采用程序升温还原法制备了氧化铝负载磷化镍催化剂,通过H2-TPR、XRD、N2-吸附脱附、CO吸附、H2-TPD、NH3-TPD、EDS和邻二氯苯（o-DCB）加氢脱氯（HDC）反应评价等方法,考察了氧化铝载体的焙烧温度对负载磷化镍催化剂结构及HDC性能的影响。研究结果表明,800℃以下焙烧时γ-Al2O3晶型未发生变化,而经900℃和1000℃焙烧后γ-Al2O3分别转变为θ-Al2O3和α-Al2O3。随氧化铝载体焙烧温度提高,催化剂前驱体中P与Al2O3之间相互作用减弱,P的还原难度降低,有利于形成富磷的磷化镍,催化剂体相组成由Ni3P-Ni12P5转变为Ni2P,且磷化镍的结晶度提高。随着氧化铝载体焙烧温度提高,磷化镍催化剂的CO吸附量先增加后减少,其中Ni3P-Ni12P5/Al2O3-700和Ni3P-Ni12P5/Al2O3-800的CO吸附量最高。载体焙烧温度提高,催化剂表面P含量减少、暴露的Ni位增多,CO吸附量增大;然而,焙烧温度大于900℃时,催化剂比表面急剧减小、磷化镍的分散度降低,CO吸附量减小。载体焙烧温度低于1000℃时,催化剂表面吸附氢和溢流氢的数量均差别不大。随载体焙烧温度升高,催化剂表面弱酸中心呈现减小趋势,中强酸中心数量先增加后减少。随氧化铝载体的焙烧温度提高,催化剂的HDC性能呈现先增加后减小的趋势。与Ni3P-Ni12P5/Al2O3-550相比,Ni3P-Ni12P5/Al2O3-800催化剂具有较多的活性中心、较完整的磷化镍晶体结构及较强的抗氯中毒性能,从而具有较佳的活性及稳定性。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章 绪论  7-26
  1.1 引言  7
  1.2 催化加氢脱氯反应机理及催化剂的研究现状  7-9
    1.2.1 催化加氢脱氯反应机理  7-8
    1.2.2 催化加氢脱氯反应催化剂的研究进展  8-9
  1.3 过渡金属磷化物结构、性质及应用  9-11
    1.3.1 过渡金属磷化物的结构及性质  9-10
    1.3.2 过渡金属磷化物催化剂在催化领域的应用  10-11
  1.4 磷化镍的结构、性质及在HDC 中的应用  11-19
    1.4.1 磷化镍的结构及性质  11-12
    1.4.2 磷化镍催化剂的制备  12-13
    1.4.3 磷化镍催化剂结构及HDC 性能的影响因素  13-19
  1.5 氧化铝介绍  19-24
    1.5.1 概述  19
    1.5.2 氧化铝的分类  19-21
    1.5.3 氧化铝的结构与表面性质  21-22
    1.5.4 加热过程中氧化铝结构及性质的变化  22
    1.5.5 氧化铝负载磷化镍催化剂结构及加氢脱氯性能的研究  22-23
    1.5.6 改性的氧化铝载体对负载催化剂结构及性能的影响  23-24
  1.6 本文的研究目的及研究内容  24-26
    1.6.1 本文的研究目的  24-25
    1.6.2 本文的研究内容  25-26
第二章 实验方法  26-31
  2.1 实验原料与试剂  26
  2.2 催化剂制备  26-27
    2.2.1 氧化铝负载磷化镍前躯体的制备  26-27
    2.2.2 前驱体程序升温还原制备磷化镍催化剂  27
  2.3 催化剂表征  27-30
    2.3.1 氢气程序升温还原(H_2-TPR)  27-28
    2.3.2 X-射线衍射(XRD)表征  28
    2.3.3 透射电镜TEM  28
    2.3.4 BET 比表面积及孔结构测定  28-29
    2.3.5 X-射线光电子能谱(XPS)  29
    2.3.6 X 射线能谱(EDS)  29
    2.3.7 CO 化学吸附  29
    2.3.8 氢气程序升温脱附(H2-TPD)  29-30
    2.3.9 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)  30
  2.4 催化剂活性评价  30-31
第三章 载体焙烧温度对氧化铝负载磷化镍催化剂结构及HDC 性能的影响  31-47
  3.1 催化剂前驱体H2-TPR 表征结果及讨论  31-35
  3.2 催化剂表征结果及讨论  35-44
    3.2.1 XRD 表征结果及讨论  35-37
    3.2.2 比表面积和孔结构  37-38
    3.2.3 X 射线光电子能谱(XPS)结果及讨论  38-39
    3.2.4 CO 化学吸附结果及讨论  39-40
    3.2.5 H_2-TPD 表征结果及讨论  40-42
    3.2.6 NH_3-TPD 表征结果及讨论  42-44
  3.3 催化剂活性评价结果  44-46
  3.4 本章小结  46-47
第四章 催化剂失活的研究  47-59
  4.1 反应前后催化剂表征结果及讨论  47-58
    4.1.1 反应前后催化剂物相变化  47-49
    4.1.2 催化剂比表面及孔结构  49-50
    4.1.3 TEM 比较与分析  50-56
    4.1.4 X 射线能谱(EDS)  56-58
  4.2 本章小结  58-59
第五章 结论  59-60
参考文献  60-65
发表论文和参加科研情况说明  65-66
致谢  66

相似论文

  1. 中温煤—水蒸气气化过程催化剂的回收利用研究,TQ546
  2. 负载量对Ni_2P/SiO_2催化剂结构及氯苯加氢脱氯性能的影响,O643.3
  3. 一种阳极焙烧炉燃烧架温度控制器的研究,TF355
  4. 多相态条件下环己烷连续脱氢反应过程研究,TQ203
  5. 磷酸铁锂材料的循环特性研究,TM912.9
  6. 催化裂化催化剂失活研究及其催化剂的反应性能评价,TE621
  7. AlCl_3-MCM-41催化裂解有机硅高沸物及（Co、Mo）/C催化四氯化硅加氢脱氯的研究,O643.32
  8. 在钴基催化剂上含氯有机污染物水相加氢脱氯研究,TQ203.2
  9. TS-1/SiO_2催化剂的制备及表征研究,TQ426
  10. Au@Ag/TiO_2催化剂的制备及其光催化消除臭氧的研究,O643.3
  11. 铜锰复合氧化物催化剂介观结构可控合成与表征,O643.36
  12. 稀土双钙钛矿型催化剂La_2NiBO_6（B=Mn、Fe、V）的制备及性能研究,O643.36
  13. 双酚A生产过程软测量混合建模的研究,TP29-A8
  14. 吸附相反应技术制备纳米Pd催化剂及其特性研究,O643.36
  15. 非晶态Pd-B/C合金催化剂选择性加氢脱氯制备高纯氯乙酸的研究,TQ225.3
  16. 乙醇脱氢合成乙酸乙酯催化剂的研究,TQ225.24
  17. 用碳酸二甲酯代替光气合成甲苯二异氰酸酯—2，4-甲苯二氨基甲酸甲酯合成,O625.523
  18. NiSO_4/γ-Al_2O_3催化剂上己烯齐聚反应的研究,O631.5
  19. 铜—铈—氧催化剂的组成与催化活性,O643.3
  20. 失活对复合分子筛催化剂裂化性能的影响,O643.3

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
© 2012 www.xueweilunwen.com