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用于DIR-MCFC中甲烷重整催化剂的初步研究

作 者: 罗旭
导 师: 张雄福;周利
学 校: 大连理工大学
专 业: 化学工艺
关键词: 直接内重整熔融碳酸盐燃料电池 甲烷水蒸汽重整 催化剂 浸渍法 积碳
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
下 载: 61次
引 用: 2次
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内容摘要


熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)作为一种高温燃料电池,工作温度约为650℃,可以采用脱硫煤气或天然气为原料;所用的电极催化剂以镍为主,不使用贵金属;余热利用价值颇高,有着较好的市场应用前景。直接内重整熔融碳酸盐燃料电池(DIR-MCFC)是指将MCFC技术和甲烷水蒸气重整(SRM)技术集成在一起,电化学反应生成的水是SRM的原料;SRM生成的氢气是电化学反应的原料。同时电化学反应放出的热量又可提供给重整反应。可实现物质与热量的双重耦合,具有重要的理论意义和实际应用价值。因此,研制可应用于DIR-MCFC中,在中低温、低水碳比条件下具有高活性、高稳定性、抗积碳性强的催化剂是至关重要的。本文采用镍为活性组分,活性氧化铝为载体,使用浸渍法制备出重整催化剂,并使用不同的添加方式添加了不同担载量的改性助剂。实验结果表明:在反应温度为650℃、低水碳比(S/C=2:1)、甲烷的空速为20ml/g(cat)·min的条件下,以氧化铝为载体的镍基催化剂有着较高的催化活性。其中镍含量为25%时,甲烷的转化率为62.46%,氢气收率为77.72%。当分别添加了改性助剂镧和铈后,催化剂性能均有了一定程度的提高。采用不同的添加方式对催化剂性能影响较大,使用不同的添加助剂方式所制备的催化剂性能由高到低的顺序为:先浸渍活性组分镍再浸渍改性助剂>镍与改性助剂共同混合浸渍>先浸渍改性助剂,再浸渍活性组分镍。当改性助剂的添加量相同时,所考察的催化剂都得到相似的结果。当采用先浸渍25%的镍再浸渍3%的镧时,催化剂的性能最好,甲烷转化率达到71.69%、氢气收率为76.90%、CO的选择性可达61.41%,在反应30小时之内,能够保持良好的稳定性,催化剂性能没有发生明显地衰减。从实验所得的结果还可以看出:助剂镧能更有效的提高甲烷转化率和一氧化碳的选择性,而助剂铈的添加则更有效的促进水蒸汽变化反应的发生。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-26
  1.1 燃料电池概述  10-13
    1.1.1 燃料电池发展简史  10-11
    1.1.2 燃料电池的组成及工作原理  11-12
    1.1.3 燃料电池的分类  12
    1.1.4 燃料电池的特点  12-13
      1.1.4.1 燃料电池的优点  12-13
      1.1.4.2 燃料电池存在的问题  13
  1.2 熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)  13-17
    1.2.1 MCFC的历史与发展现状  13-14
    1.2.2 MCFC电池特点与其结构  14-15
    1.2.3 直接内重整熔融碳酸盐燃料电池(DIR-MCFC)  15-17
  1.3 天然气化工的研究现状  17-20
    1.3.1 天然气综合利用的意义  17-18
    1.3.2 天然气化工的研究现状  18-20
    1.3.3 甲烷水蒸汽重整(SRM)  20
  1.4 甲烷水蒸汽重整催化剂的研究现状  20-25
    1.4.1 催化剂活性组分  20-21
    1.4.2 催化剂载体  21
    1.4.3 添加改性助剂的催化剂  21-22
    1.4.4 贵金属催化剂及一些特殊种类催化剂  22-23
    1.4.5 催化剂的制备方法  23-24
    1.4.6 氧化铝的介绍  24-25
  1.5 论文工作设想及主要研究内容  25-26
    1.5.1 研究目的  25
    1.5.2 研究内容  25-26
2 实验部分  26-37
  2.1 实验原料及试剂  26
  2.2 实验设备与仪器  26-27
  2.3 实验装置  27-29
  2.4 实验因素  29-33
    2.4.1 气相色谱校正因子的测定  29-30
    2.4.2 微量计量泵的标定  30-31
    2.4.3 质量流量计的标定  31-32
    2.5.4 管式炉内恒温段的标定  32
    2.4.5 反应系统气密性检验  32
    2.4.6 催化剂的装填  32-33
    2.4.7 空白实验  33
  2.5 催化剂的制备方法  33-34
  2.6 甲烷转化率、氢气收率以及CO选择性的计算方法  34-37
    2.6.1 甲烷的平衡转化率  34-36
    2.6.2 甲烷转化率、氢气收率以及一氧化碳选择性的计算方法  36-37
3 载体和反应条件对催化剂性能的影响  37-41
  3.1 实验原料及方法  37
  3.2 实验结果与讨论  37-39
    3.2.1 载体及空速对催化剂性能的影响  37-39
    3.2.2 镍含量对催化剂性能的影响  39
  3.3 本章小结  39-41
4 催化剂助剂的添加方式和含量对催化剂性能的影响  41-53
  4.1 共混法制备催化剂的催化性能  41-43
    4.1.1 实验方法  41
    4.1.2 实验结果及讨论  41-43
  4.2 分混法制备催化剂的催化性能  43-46
    4.2.1 采用先浸渍镍、再浸渍改性助剂的制备方法制备催化剂的性能  43-44
    4.2.2 采用先浸渍改性助剂、再浸渍镍的制备方法制备催化剂的性能  44-46
  4.3 各催化剂性能的比较  46-49
    4.3.1 甲烷转化率的比较  46-49
      4.3.1.1 分混顺序不同对催化剂性能影响  46-47
      4.3.1.2 不同制备方法的催化剂与纯镍催化剂性能的比较  47-49
    4.3.2 CO选择性的比较  49
  4.4 催化剂反应前后的SEM表征  49-51
  4.5 催化剂的稳定性  51-52
  4.6 本章小节  52-53
结论  53-54
参考文献  54-58
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  58-59
致谢  59-60

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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